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传统吸附热力学是建立在吸附密度(吸附量,mol/m^2)为热力学状态函数的基础之上的。MEA理论指出,实际反应的吸附密度具有非状态函数的本质,在这个新的基础之上推导所得的MEA不等式指出;传统定义的吸附反应平衡常数具有热力学非常数性,它从根本上受反应过程(如可逆性,动力学)的影响,因此无法用来准确描述实际反应的平衡特征。只有建立可以描述亚稳平衡态吸附的理论体系,才有可能准确表征实际吸附反应的平衡限度,本文综述了MEA理论的宏观热力学原理以及应用该理论解决实际环境科学问题的3个范例。一是用MEA理论解释了国际上界面吸附领域中长期悬而未解的“固体浓度效应”问题,二是用MEA理论发现了环境生物地球化学中磷循环所遵循的一个基本原理和规律。三是用MEA原理改造地球化学与土壤化学中常用的固液分配系数(Kd)的定义(即重新定义Kd)。这3个范例分别代表了由MEA概念所引发的新的研究方向,最后介绍了从分子水平实验验证和发展MEA理论的最新结果以及用XAFS(X光精细结构吸收光谱)所发现的金属离子在水合金属氧化物表面上吸附的微观机制,这一发现可以统一解释金属离子在水合金属氧化物表面上静电吸附。离子交换吸附,非离子交换吸附,外层表面络合物,内层表面络合物,表面沉淀等作用力的本质以及这些作用之间的过渡与联系。 相似文献
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六价铬抑制淡水蓝绿藻生长的毒性效应 总被引:9,自引:2,他引:9
采用化学品毒性藻类测试的标准方法得到Cr(Ⅵ)抑制蛋白核小球藻、聚球藻、极大螺旋藻、钝顶螺旋藻、羊角月牙藻和四尾栅藻生长的96h-EC50分别为4.96、6.50、11.16、11.74、12.43、20.89mg/L;6种蓝绿藻对Cr(Ⅵ)耐受性大小顺序为:四尾栅藻>羊角月牙藻>钝顶螺旋藻>极大螺旋藻>聚球藻>蛋白核小球藻.不同藻类对Cr(Ⅵ)的敏感程度可能与细胞大小和形状、细胞壁结构、藻类分泌物以及酶的作用有关.本文运用X射线吸收近边结构(XANES)初步研究了蛋白核小球藻对Cr(Ⅵ)的吸收和转化. 相似文献
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研究了在Zn(Ⅱ)总量一定的情况下,不同的初始溶质浓度和吸附动力学过程对吸附等温线及吸附不可逆性的影响.将总量一定的吸附质Zn(Ⅱ),分批次(1次,3次,15次)加入到2种不同的吸附剂体系(δ-MnO2和γ-MnOOH)中,得到吸附等温线.实验结果表明,对于Zn(Ⅱ)-δ-MnO2吸附可逆体系,吸附-解吸等温线及可逆性随着Zn(Ⅱ)加入批次的增加未见明显变化;而对于Zn(Ⅱ)-γ-MnOOH吸附不可逆体系,吸附等温线随着Zn(Ⅱ)加入批次的增加显著升高,吸附量变大,吸附不可逆性降低.这主要是由于在两种矿物上的微观吸附状态不同所导致的,而这种差异是受吸附动力学过程影响的,这是传统吸附热力学所不能解释的,但是符合亚稳平衡态吸附(MEA)理论的预测. 相似文献
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利用琼脂糖凝胶电泳法研究了铜离子对超螺旋X174 RF DNA结构的影响. 铜离子浓度为10-3 mol/L 和10-4 mol/L 时,与DNA作用24h后,可直接使质粒DNA的超螺旋结构完全转化为其它结构. 低浓度铜溶液(10-6 mol/L) 与DNA作用24h后,52%的超螺旋结构发生了转化. 48h时,69%的超螺旋结构转化为其它结构. 在铜离子浓度一定的条件下,随着二者相互作用时间的延长,DNA超螺旋结构逐渐开环,断裂直至完全消失. 作用时间一定的条件下,铜离子浓度越高,越容易开环断裂,形成其它结构. 铜离子浓度、铜离子与DNA作用的时间以及DNA各种结构百分含量之间具有一定的剂量-效应关系. 通过测定DNA超螺旋结构的这种变化有可能发展一种相对于同一标准的比较污染物环境有害性的方法. 相似文献
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为了开发一种新型高效的除磷吸附剂,通过甲酰胺一步合成法制备了不同镁铝反应物浓度的水滑石纳米片(LDHns-F1~4),并利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)等技术对LDHns-F的形貌进行了表征。结果表明,该方法成功合成了超薄水滑石纳米片,横向尺寸约30 nm,呈板状形貌和六角形微晶的特点。冷干后的水滑石纳米片具有水滑石XRD特征峰,干燥过程会造成纳米片的部分堆叠。等温吸附实验结果表明,纳米片LDHns-F3(镁铝反应物摩尔浓度为0.08、0.04 mol·L-1)对磷酸盐的饱和最大吸附量为128.0 mg·g-1,固磷能力比层状水滑石LDH-P提高61%。吸附反应在15 min后达到平衡,吸附动力学符合伪二级动力学方程,表明化学吸附可能是LDHns-F3吸附磷酸根的速率控制步骤。通过Zeta电位和X射线光电子能谱(XPS)对吸附机制进行分析,结果表明磷酸盐在水滑石纳米片层板表面通过羟基络合形成了内层络合物。水滑石纳米片层表面存在的大量羟基使其对含氧阴离子型污染物具有良好的吸附性能,在高浓度含磷水体处理中具有广阔的应用前景。 相似文献
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改性沉积物除藻对水质改善的效果研究 总被引:9,自引:1,他引:8
通过生态模拟箱(1m×1m×1m)模拟天然湖泊环境,研究了改性沉积物的除藻效果和对水质的改善作用.改性沉积物除藻后,测定和分析了除藻箱体和不除藻箱体内的叶绿素、浊度、DO、TN、TP、DIN、DIP等水质指标.在改性沉积物投量为43mg·L-1时,4h除藻率可达到85%以上.除藻2d后,水体中叶绿素和浊度降低90%,总氮、总磷分别降低70%、80%,这些指标在15d的连续监测期间变化不大.除藻后2箱体中DO都有不同程度的下降,但除藻箱体中DO明显高于不除藻箱体.并且在此实验期间,除藻箱体DIN降低,DIP稳定在较低水平,而不除藻箱体中DIN与DIP均有明显升高.说明改性沉积物除藻能有效减缓水体的厌氧情况,在短期内能抑制营养盐的释放.以上结果表明了改性沉积物在除藻的同时能有效改善水质,可用于水源地的水质保护. 相似文献
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黏土絮凝沉降铜绿微囊藻的动力学及其作用机理 总被引:39,自引:9,他引:30
研究了26种天然黏土矿物凝聚沉降铜绿微囊藻的动力学过程在投加量为0.7 g·L-1时按平衡除藻率和除藻速率将26种黏土分成3类.第1类矿物(滑石、三氧化二铁、海泡石、四氧化三铁、高岭土等)的8 h平衡除藻率大于90%,去除50%藻细胞所需时间t50<30 min,去除80%藻细胞所需时间t80<2.5 h第2类黏土(轻质页岩、陶土、凹凸棒、累托土、伊利土等7种)的8 h平衡除藻率为50%~80%,t50<2.5 h,t80>5 h.第3类黏土(铁矾土,云母,沸石、浮石、硅藻土、高钾长石和石英等14种)的8 h平衡除藻率低于50%,t50>>8 h.当投加量逐步降低到0.2~0.1 g·L-1时,25种黏土矿物的8 h平衡除藻率均降到60%以下,只有第1类黏土中的海泡石仍接近90%.与黏土相比,在0.02~0.2 g·L-1投加量下单独使用聚合氯化铝(PAC)时的8 h平衡除藻率均低于40%.进一步对海泡石进行电性改性后发现,虽然黏土颗粒表面电位的提高(pH 7.4时,Zeta电位由-24.0 mV提高到+0.43 mV)可以显著加快海泡石的除藻速率,但其平衡除藻率并没有显著提高.在分析了本研究中的凝聚机理后提出:架桥网捕作用可能在黏土-藻凝聚过程中发挥了十分关键的作用,增强黏土对藻细胞的架桥网捕作用可能是今后进一步提高除藻效率、大幅度降低投加量的一个重要方向. 相似文献
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PDADMAC强化絮凝去除腐殖质类天然有机污染物的研究 总被引:6,自引:0,他引:6
以不同来源的腐殖质为典型有机污染物,进行了聚二甲基二烯丙基氯化铵(PDADMAC)强化絮凝去除溶解性腐殖质的研究和机理讨论.结果表明,复合PDADMAC使絮凝剂投量减少了60%以上,出水DOC和色度的去除率分别增加了60%和90%左右.不同来源腐殖质的负电性对PDADMAC强化絮凝去除腐殖质的影响强于其疏水性的影响.有机阳离子絮凝剂PDADMAC 强化絮凝去除溶解性腐殖质的絮凝机理主要表现为专属吸附作用,即在无机高分子絮凝剂PAC水解絮凝的过程中,高正电性的PDADMAC吸附于PAC水解产物的表面上,增强了其吸附电中和与专属吸附作用,从而提高了其对溶解性腐殖质的去除率. 相似文献