催化分解N_2O的催化剂工业中试应用条件研究

以拟薄水铝石为载体,硝酸钴、硝酸铜、硝酸铈为活性组分制备γ-Al_2O_3负载钴铜铈复合氧化物(CoCuCe/γ-Al_2O_3)催化剂,考察了进行工业中试的制备条件,使得催化剂机械强度和N_2O转化率达到最优化。结果表明,催化剂成型形状为五叶草形(内径3mm、外径8mm)、水粉比(去离子水体积与拟薄水铝石质量之比)为0.6mL/g、2.0%(质量分数)的硝酸作为胶溶剂、助挤剂配比(田菁粉质量与拟薄水铝石、活性组分质量之和的配比)为5%时,制备得到的催化剂机械强度和N_2O转化率达到最优化,满足催化剂机械强度不小于80N/cm、N_2O 90%转化率的温度不高于650℃、99%转化率的温度不高于750℃的工业中试要求。     

La—K—Co—Mn-O钙钛矿型复合氧化物同时去除碳颗粒和NOx的性能

采用柠檬酸络合燃烧法合成制备了La1-xKxCo0.5Mn0.5O3(x为K+取代量,x=0、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5)系列钙钛矿型复合金属氧化物催化剂,以X射线衍射、红外光谱和比表面积等手段对该催化剂进行表征,以常压固定床微型反应器程序升温氧化还原反应技术评价该催化剂同时去除模拟柴油机尾气中炭黑颗粒(表征柴油机尾气中的碳颗粒)和NOX的催化性能.结果表明,K+部分取代LaCo0.5Mn0.5O3中的La3+后,催化剂催化性能得到明显改善,炭黑颗粒的起燃温度(Tig)、峰值温度(Tm)和燃尽温度(Tf)均降低,NOX的转化率提高,最高为16.6%;La0.6K0.4Co0.5Mn0.5O3具有最佳的催化性能,炭黑颗粒的Tig、Tm和Tf分别为305、350、379 ℃,炭黑颗粒燃烧产物中CO2的体积分数为98.8%,NOX转化率为15.5%.     

催化剂Cu/HZSM-5的硅铝比对催化分解N2O的影响

为系统研究Cu/HZSM-5硅铝比对其各类性能的影响,采用等体积浸渍法与离子交换法,以硅铝比为27、50、117的HZSM-5为载体,制备负载型N_2O催化分解催化剂Cu/HZSM-5和Cu/ZSM-5,催化剂的活性组分为CuO。通过催化剂反应活性评价、X射线荧光光谱分析、X射线衍射分析结果,对2种方法制备催化剂活性的差异进行了分析。利用比表面积孔径分析仪(BET)、X射线衍射分析(XRD)、场发射扫描电镜(SEM)、X射线荧光光谱分析(XRF)、氢气程序升温还原分析(H_2-TPR)、氨气程序升温脱附分析(NH_3-TPD)等表征手段对催化剂物化性质等进行分析,得到载体HZSM-5的硅铝比差异对催化剂特征结构、比表面积、特征形貌、酸性位数量、可还原性能的影响规律。等体积浸渍法制备的催化剂活性评价结果表明,硅铝比为27的Cu_8/HZSM-5催化剂活性最好,完全催化分解N_2O的温度在400℃左右。水热稳定性实验结果以及寿命实验结果表明,硅铝比为27的Cu_8/HZSM-5具有良好的水热稳性,3种硅铝比的Cu_8/HZSM-5催化剂均具备良好的热稳定性。Cu/HZSM-5的活性评价以及各种表征结果显示,在一定范围内,硅铝比越低,催化剂活性越好。     

锆改性高岭土原位改良技术控制重污染河道底泥磷释放效果

采用锆对高岭土进行改性,通过批量吸附实验考察了锆改性高岭土对水中磷酸盐的吸附性能,并通过底泥培养实验考察了锆改性高岭土原位改良技术对底泥磷释放的控制效果.结果表明,锆改性高岭土对水中磷酸盐的吸附能力随改性所用锆投加量的增加而增加.在制备锆改性高岭土过程中,溶液沉淀p H值由8增加到10时,锆改性高岭土对水中磷酸盐的吸附能力增加;沉淀p H值由10增加到11时,锆改性高岭土对磷的吸附能力基本不变;沉淀p H值由11增加到12时,锆改性高岭土的吸磷能力则下降.沉淀p H值为10时制备得到的锆改性高岭土对水中磷酸盐的吸附平衡数据可以采用Langmuir模型加以描述.大部分被锆改性高岭土中锆所吸附的磷酸盐(84%左右)主要以Na OH提取态磷(Na OH-P)和残渣态磷(Res-P)形态存在,低溶解氧情况下不容易被重新释放出来,同时重污染河道底泥会释放出大量的溶解性磷酸盐进入上覆水体;向重污染河道底泥中添加锆改性高岭土可以极大地削减底泥中磷向上覆水体迁移的通量.采用锆改性高岭土对底泥进行改良不仅增强了底泥对水中磷的吸附能力,而且降低了底泥的磷吸附-解吸平衡浓度(EPC0).因此,应用锆改性高岭土作为底泥改良剂可以有效控制重污染河道底泥磷释放.     

锆改性高岭土覆盖对底泥与上覆水之间磷迁移转化的影响

以无覆盖和高岭土覆盖作为对照,通过底泥磷释放控制模拟实验考察了厌氧条件下锆改性高岭土覆盖对重污染河道底泥与上覆水之间磷迁移转化的影响.结果表明,厌氧条件下,重污染河道底泥会释放出大量的磷进入上覆水中,且所释放出来的磷主要以溶解性磷酸盐为主.高岭土覆盖可以略微降低底泥磷向上覆水迁移的通量,而锆改性高岭土覆盖则可以极大降低底泥磷向上覆水迁移的通量.被高岭土覆盖层所吸附的磷中29%以氧化还原敏感态磷(BD-P)形式存在和63%以残渣态磷(Res-P)形式存在.被锆改性高岭土覆盖层所吸附的磷中绝大部分(90%)以金属氧化物结合态磷(NaOH-P)和Res-P形式存在,厌氧状态下很难被重新释放出来进入上覆水体.与无覆盖相比,厌氧条件下锆改性高岭土覆盖不仅不会促进底泥BD-P的释放,而且还会促进底泥NaOH-P的形成.X射线光电子能谱(XPS)和固相31P核磁共振(NMR)技术分析证实了锆改性高岭土覆盖层吸附水中磷酸盐的主要机制为配位体交换和形成内配合物.上述结果说明锆改性高岭土适合作为一种活性覆盖材料控制重污染河道底泥磷的释放.     

经济发展中环境保护及污染治理问题——解读中国环境治理数据

2002年初，中国国家统计局向世界公布．到2001年底，中国国内生产总值(GOP）由1997年的74463亿元增加到95933亿元，剔除价格因素．平均每年实际增长7．6％，不仅高于同期世界经济平均年增长3％左右的水平，同时也是世界上经济增长速度最快的国家之一。     

阳离子表面活性剂改性四氧化三铁-沸石复合材料对水中刚果红的去除作用

制备了四氧化三铁-沸石复合材料(磁性沸石)和阳离子表面活性剂改性磁性沸石(有机改性磁性沸石),采用X射线衍射分析对有机改性磁性沸石进行了表征,通过批量实验考察了有机改性磁性沸石对水中刚果红的吸附性能,并对相关的吸附机制进行了讨论。实验表明,有机改性磁性沸石对水中的刚果红具备良好的吸附能力,且有机改性磁性沸石对刚果红的吸附能力远远高于磁性沸石。有机改性磁性沸石对水中刚果红的吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附平衡数据可以采用Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevich(D-R)等温吸附模型加以描述。根据Langmuir等温吸附模型计算得到的有机改性磁性沸石对刚果红的最大吸附容量为146 mg/g(pH 7和30℃)。有机改性磁性沸石对水中刚果红的吸附属于自发和放热的过程。有机改性磁性沸石吸附水中刚果红的作用机制包括静电吸引、有机相分配、氢键和表面配位。X射线衍射分析结果表明,有机改性磁性沸石含四氧化三铁,吸附刚果红后的有机改性磁性沸石可以很容易地通过外加磁场的作用快速地从水中分离出来。上述结果表明,有机改性磁性沸石适合作为一种吸附剂去除废水中的刚果红。     

地下水位升降和抽水对海水楔影响的实验研究

为掌握滨海地带无压含水层中的海水楔因地下水位升降及抽水引起的移动规律,采用室内实验的方法,考察了海水楔在不同的水面坡度和抽水位置下的移动特性.通过改变水面坡度的方法探讨了海水楔侵入和后退的规律.在入侵时,海水楔在形成明确的咸淡水界面的同时向着内陆移动.水面坡度越小海水楔内陆入侵的范围越大,达到平衡状态所需要的时间越长.海水楔后退时的速度比侵入时快,且海水楔后退后其入侵过的区域能完全恢复到入侵前的状态.在海水楔外部抽水初期,海水楔的长度略有减小.在此之后其长度急剧增加,但随着平衡状态的接近,这种增长率逐渐变小.抽水引起的咸淡水界面的隆起位置位于抽水位置和咸淡水界面的最短距离处.抽取的地下水中海水的比例随着抽水位置与海水楔的接近会急剧增大.在海水楔内部抽水时,海水楔的长度随着时间呈指数函数的关系减小,且较外部抽水时到达平衡状态时所需要的时间短.此外,还给出了能预测因地下水位的升降引起的海水楔前进和后退的数学模型.