四川盆地大气氨与氮氧化物排放对细颗粒物污染的影响及减排潜力

基于IASI、OMI与TROPOMI卫星数据识别了2008~2019年四川盆地氨与氮氧化物柱浓度的变化趋势,并进一步采用空气质量模型CMAQ对2019年冬季四川盆地氨排放的大气环境影响进行了研究,评估了氨与氮氧化物单独减排及氨与氮氧化物协同减排情景下对四川盆地颗粒物污染的影响.结果表明：2008~2012年四川盆地氮氧化物排放逐年升高随后在2013~2019年迅速下降,而氨柱浓度在2008~2013年期间较为稳定,自2014年起迅速增长.四川盆地氨排放的高值区主要集中在人为活动强烈的成都及周边地区和川南城市群以及农业源氨排放主导的川西北地区.铵根离子在川南城市群的PM_2.5当中占比高达11.4%,而对川西地区城市的PM_2.5贡献较低.敏感性实验结果表明,氨与氮氧化物协同减排50%能有效降低大气中硝酸铵与硫酸铵的浓度,从而减少细颗粒物污染,改善四川盆地区域环境空气质量.     

京津冀典型城市大气颗粒物化学成分同步观测研究

为解析京津冀城市群大气颗粒物化学组成,寻求区域大气污染协同防控方法,分别在北京、天津、唐山和保定4个典型城市和兴隆大气本底对照区设置观测站点,使用环境颗粒物在线监测仪和安德森撞击式9级采样器获取不同粒径段大气颗粒物的质量浓度并分析其化学成分.结果表明,上述4个城市站点PM10年均值（2009年6月～2010年5月）分别...     

北京降尘重金属污染水平及其空间变异特征

为了研究北京大气降尘中重金属污染水平及其空间变异特征,分别于2013年6—10月(非采暖期)、2013年11月—2014年3月(采暖期)收集了北京大气降尘样品66份,采用Elan DRC Ⅱ型电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测试了样品中的37种重金属质量分数.结果表明:非采暖期北京大气降尘中Cd、Zn、Pb 3种重金属污染最严重,三者质量分数分别为5.3、822.0、177.2 mg/kg,分别超出各自北京背景值的1 065.0%、516.2%和403.1%;采暖期北京大气降尘中Mo、Cd、Bi、Zn 4种重金属污染最严重,四者质量分数分别为8.7、2.7、3.0、660.5 mg/kg,分别超出各自北京背景值的656.9%、495.8%、457.5%和395.2%;与非采暖期相比,采暖期大气降尘重金属中除Zn、Pb、Cd质量分数分别降低了19.6%、25.3%和48.9%外,其余元素的质量分数却有不同程度的升高,其中Sr、Ba、Ce、Cu、Cr、W、La、Ni、Mo、Co等10种重金属质量分数升高了53.2%～176.7%.ArcGIS地统计插值研究表明,非采暖期主要重金属(Cr、Cu、Zn、Zr、Ba和Pb)空间分布呈现出较强的变异性;采暖期降尘中主要重金属存在不同程度的空间变异,Ba和Zn的空间变异较强,二者高值区和低值区相互交错分布;Cu和Pb的空间变异相对较弱,二者高值区和低值区分布均呈规律性分布.元素示踪分析表明,无论是采暖期还是非采暖期,北京降尘重金属污染均主要来源于机动车尾气和垃圾焚烧.      

北京奥运时段河北香河大气污染观测研究

为监测评估周边地区大气污染对北京的可能影响,2008年6～9月北京奥运时段,在北京东南方向河北香河开展了大气污染物SO2、NOx、O3、PM2.5和PM10的连续在线观测,结合地面气象资料和HYSPLIT轨迹模式探讨了污染物的来源与传输过程.结果表明,香河地区大气污染较为严重,上述污染物观测期间日均最高值(日均值±标准差)分别达到84.4(13.4±15.2)、43.3(15.9±9.1)、230(82±38)、184(76±42)和248(113±52)μg.m-3,特别在奥运会开幕前后的7月20日～8月12日之间出现了2次持续污染过程,导致O3和PM10分别超过国家二级标准46 h(超标率9%)和11 d(46%),PM2.5则超过美国EPA标准18 d(75%).奥运时段8～9月的大气污染物日均值较6～7月日均值有明显降低:SO2从27.7μg.m-3下降到5.8μg.m-3;NOx从18.6μg.m-3下降到13.2μg.m-3;O3从96μg.m-3下降到80μg.m-3;PM2.5从90μg.m-3下降到60μg.m-3;PM10从127μg.m-3下降到106μg.m-3.NOx、PM2.5和PM10统计(月为单位)日变化为双峰型,峰值分别出现在07:00和20:00左右;臭氧呈单峰型,峰值出现在14:00～16:00之间.香河地区大气污染受局地排放和外源输送共同影响,持续的偏南气流易造成污染物积累,而偏北气流有利于污染物扩散,降水可明显清除大气中的污染物质.通过计算7月20日～8月12日香河和北京奥运村PM2.5小时平均浓度之间的超前相关系数,发现香河超前北京6～10 h时相关性较大(0.57r0.65,p=0.01),最大相关系数出现在超前8 h,表明上述时间段内香河实时观测数据对北京大气PM2.5污染超标事件可能具有预警作用.     

2019年国庆节前后北京气态氨和气溶胶铵盐浓度的同步观测

我国自2013年实施《大气污染防治行动计划》以来,大气细颗粒物(PM2.5)特别是硫酸盐浓度迅速下降,但硝酸盐浓度降幅较小,大气中过量的氨气(NH3)是维持硝酸盐居高不下的主要因素.迄今,我国生态环境部门尚未将NH3纳入常规观测,以往有关NH3和气溶胶铵盐(NH4+)的研究多是分别进行的,缺少同步观测.由于NH3和NH...     

华北工业城市降水中金属元素污染特征及来源

为了解华北工业地区降水中金属元素的污染特征及其来源,使用干湿沉降自动观测仪采集了河北唐山市2009年12月～2010年11月大气降水样品,使用ICP-MS对样品中25种金属元素的浓度进行了分析.结果表明,唐山降水中地壳元素(Ca、Mg、Na、K、Fe和Al)占所测元素浓度总量的97.72%,重金属(Zn、Mn、Pb、Ba、Sb、Cu、Ni、As、V、Co和Se)仅占2.25%;Zn和Ca分别是含量最高的重金属和地壳元素,加权平均浓度分别为88.7μg·L-1和4.5 mg·L-1.降水中金属元素浓度的季节变化十分明显,多数元素表现为冬春季高、夏秋季低的特征.唐山降水中部分重金属的浓度高于华北背景地区泰山顶的报道结果,其中Tl、As、Ag、Zn、Pb、Cd、Se和Sb的富集因子介于102～105之间,明显受到人类活动的影响.因子分析表明唐山降水中金属元素的污染主要与钢铁冶炼工业、扬尘和燃煤的源排放有关.     

不同材质滤膜测量大气颗粒物质量浓度和化学组分的适用性——以安德森分级采样器为例

为提高不同粒径段大气颗粒物质量浓度及化学组成测量数据的准确性,使用惯性撞击式采样器对北京、千烟洲和鼎湖山3个站点的大气颗粒物分9个粒径段进行了采集,从质量浓度偏差和化学组成的角度进行了方法学探讨.结果表明,在恒温25℃、恒湿50%平衡条件下,称量石英材质的采样膜获得的PM2.1质量浓度相对于TEOM在线PM2.5观测结果的正偏差为20%左右,正偏差诱因是环境空气相对湿度过高.干燥(10%湿度,25℃)微环境平衡处理方法有利于采样后膜片中H2O析出,使得上述正偏差降低至8%.通过条件实验,确定了石英膜采样前后在干燥器中放置72h平衡后称重、差减获得各级质量浓度的方法,可将偏差控制在可接受范围之内.基于这种方法获得的PM2.1质量浓度与TEOM在线PM2.5观测结果呈显著线性相关(R2=0.89,P0.05).为达到通过化学成分重构质量浓度的需求,建立了同步使用石英膜采集样品并用于水溶性成分、有机碳和元素碳含量分析,而使用纤维素膜采样后用于金属元素分析的方案.应用上述方案对样品进行了全化学分析,对PM2.1质量进行了重构,重构获得的质量浓度与称重获得PM2.1质量浓度也呈显著线性相关(R2=0.89,P0.05).     

被动采样法表征降水离子浓度和通量的局限性

降水(湿沉降)是大气污染物进入地表环境的主要途径,由于传统的被动采样法易受到颗粒物和气体干沉降的干扰,而采集到的混合沉降样品不能科学表征降水化学组成,也不能准确量化湿沉降通量,因此目前正逐步被主动采样法所取代. 采用主动和被动2种采样法同步采集了降水样品,以考察被动采样法表征降水离子浓度和通量的适用性. 结果表明:被动采样法采集的降水样品中离子浓度明显偏高,其中ρ(NO₃-)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)、ρ(Cl-)、ρ(SO₄2-)、ρ(Na+)和ρ(NH₄+)分别比主动采样法高65%、58%、43%、41%、35%、26%、10%和9%. 受大气污染物干沉降影响,被动采样法获得的NO₃-、NH₄+和SO₄2-混合沉降通量分别比主动采样法获得的湿沉降通量高79%、18%和35%,差异最显著的是NO₃-. 被动采样法可以收集氮和硫的湿沉降,但不能有效捕获二者以颗粒物和气体形式发生的干沉降,对二者沉降总通量(干沉降通量+湿沉降通量)低估达39%〔23 kg/(hm2·a)〕和40%〔20 kg/(hm2·a)〕. 因此,鉴于大气污染形势日趋严重,污染物的干沉降作用凸显,被动采样法已难以准确测算污染物从大气向地表的沉降总通量,需要全面考虑细颗粒物(粒径≤2.5 μm)和气态物种(如HNO₃)的贡献.      

西北地区河谷城市大气降尘环境磁学特征及其环境意义

应用环境磁学方法对西北地区重点污染城市兰州和清洁对照点黄花滩两地大气降尘的磁学特征进行对比研究,分析了大气降尘磁性矿物含量、类型和颗粒大小等磁学性质及其对城市大气污染的指示意义.结果表明,兰州市大气污染较为严重,大气降尘中磁性矿物含量明显高于黄花滩,且呈现冬季明显高于其他季节的变化趋势.两地降尘样品磁学特征均受磁铁矿控...     

被动采样法观测研究京津冀区域大气中气态污染物

为了对京津冀区域的大气污染物进行观测,揭示污染物浓度和组分的时空分布和变化规律,深入了解区域复合型污染,从2007年12月开始使用造价低、操作简捷的被动采样方法对区域10个站点大气中的SO2、NO2、O3和NH3等主要污染物进行了监测,对被动采样方法的区域适用性进行了比较全面的评估并根据监测结果对污染物的浓度水平和区域分布进行了研究.方法适用性评估表明被动采样方法在污染较严重的京津冀区域能进行长时间采样,采样频率设定为每月1次;平行采样结果显示,SO2、NO2、O3和NH3的变异系数分别为6.4%、7.1%、4.2%和3.9%,方法表现出良好的稳定性;每月1次的被动采样浓度结果与主动采样仪器观测结果月平均值相比具有较好的一致性,SO2、NO2和O3这2种方法监测结果的相关系数达到0.91、0.88和0.93,拟合曲线斜率分别为1.25、0.98和0.93,平均相对标准偏差分别为23.3%、14.9%和8.5%,能基本满足大气采样的要求,NH3的短时监测也表明2种方法具有可比性.评估结果说明被动采样方法是一种可靠的大气污染监测方法,可用于区域污染的监测.2008年夏季京津冀区域10个站点SO2、NO2、O3和NH3的被动采样平均浓度分别(12.3±6.3)×10-9、(13.2±7.0)×10-9、(40.5±9.5)×10-9和(24.0±13.7)×10-9.浓度区域分布显示SO2和NO2在城市站点具有较高浓度,而NH3在农业站点的浓度较高,SO2、NO2和NH3的大气浓度水平明显受局地排放影响,浓度分布较直观的反应了站点的局地源排放;而O3除了背景站兴隆,在北京和天津周边的大小城市,平均浓度都在40×10-9左右,表现出区域协同污染特征.