稳定同位素模型解析大气氨来源的参数敏感性

氨(NH_3)是大气霾污染和过量氮沉降的关键前体物,准确厘清其来源是制定NH_3减排策略的科学基础.稳定同位素模型(SIAR)在NH_3溯源研究中展现出巨大潜力,其解析结果的可靠性与NH_3排放源的氮同位素指纹谱(δ~(15)N-NH_3)密切相关.本研究基于2013年1月北京霾污染期间的同位素观测资料,使用SIAR评估了3个重要源谱参数(源的数量、源的δ~(15)N-NH_3特征值及其标准差)对NH_3源解析的影响.结果表明,农业源的贡献率对源谱δ~(15)N-NH_3特征值的变化最敏感,其次为化石燃烧源,氨逃逸源的敏感性最低.农业源δ~(15)N-NH_3标准差的改变仅造成农业源贡献率变化约4%,但其特征值的改变却造成农业源贡献率20%的变化.相比之下,将农业源拆分为化肥挥发和畜牧养殖源后,解析结果并未显著增加农业源的总贡献,即"非农业源"仍然是2013年初北京霾污染期间NH_3的重要来源.考虑到农业源的贡献率对SIAR模型参数改变的响应最为敏感,且不同类型的农业源δ~(15)N-NH_3差异较大,未来需要针对农业源δ~(15)N-NH_3的时空变化规律及影响因素开展深入研究,以此来降低同位素源解析模型的不确定性.     

基于CrIS卫星反演与地面观测的中国大气氨浓度的时空特征及对比评估

基于地面观测与CrIS卫星反演的数据，分析了我国2015年9月—2016年8月的大气氨(NH₃)浓度在时空上的变化特征，并评估了这两类数据之间存在的差异.结果表明：基于CrIS卫星反演的数据能够很好地识别我国NH₃浓度在时空上的变化趋势，但同地面观测相比，存在数值上的低估.我国的NH₃浓度总体上呈现出“夏高冬低”的特点.就空间分布而言，华北、华东和中南地区是我国目前NH₃浓度相对较高的地区.在温度较高的时段，城市地区的NH₃浓度与农村地区的浓度水平相当，表明非农业源排放对城市地区NH₃浓度的贡献是不可忽视的.在对先验廓线进行分类时，CrIS卫星的快速物理检索算法(CrIS Fast Physical Retrieval algorithm，简称CFPR)对我国不同区域NH₃的实际浓度水平有所低估.因此，提高CrIS卫星反演NH₃浓度的能力可考虑对先验廓线进行重新分类.