基于地基观测及源清单的2017-2019年德州市秋冬季大气污染防治效果评估

为评估污染减排措施实施效果,基于地基观测及排放清单数据,运用WRF中尺度气象模型和CAMx空气质量模型,对德州市2017-2019年秋冬季大气污染攻坚实施效果进行了评估.结果表明,2017-2018年秋冬季,德州市ρ（PM_2.5）同比下降31.7%,高于京津冀及周边地区平均水平（25.6%）,大气污染攻坚措施成效显著;2018-2019年秋冬季,德州市ρ（PM_2.5）同比增加8.5%,高于京津冀及周边地区平均水平（4.2%）,这与不利气象条件及排放量同比减少有关.观测结果显示,2018-2019秋冬季,德州市PM_2.5中无机组分、一次排放示踪物以及SO₂和CO等气态前体物浓度较上一年度呈下降趋势,ρ（SOA）（SOA为二次有机气溶胶）、ρ（NH₄+）同比有大幅增长,增幅分别为53.8%和19.1%,这与大气中VOCs（挥发性有机物,增加46.5%）及大气氧化性（增加6.4%）的增加密切相关,表明德州市复合型大气污染加剧,PM_2.5防控难度加大.综合气象和减排评估结果可知,2017-2018年秋冬季,气象条件（13.4%）和长效措施（9.4%）是德州市PM_2.5改善的两个主要因素;2018-2019年秋冬季,长效措施减排效果较为有限,减排主要来自预警应急（5.0%）和区域减排（5.2%）,若仅考虑不利气象条件的影响,将导致同比约19.9%的反弹.因此,持续深入推进长效减排措施,降低污染物排放水平,是德州市实现空气质量改善的根本途径.      

北运河流域(北京段)沉积物中PAHs污染特征与风险评估

为探明北运河流域（北京段）多层沉积物中PAHs（多环芳烃）的污染状况,利用活塞式底泥取样器于2014年11月采集了9处沉积物样品,取样深度为30~80 cm,每处样品根据其垂向介质特征大致分成3~4层,分别测定各层样品的粒径、TOM（总有机质）及16种PAHs的质量分数,探讨PAHs在河道沿程与垂向上的分布特征、来源及生态风险评价.结果表明,北运河流域（北京段）沉积物以砂质壤土为主,w（TOM）（以干质量计,下同）为103.4~146.8 g/kg,w（∑₁₆PAHs）为598.1~28 730.6 ng/g,各层w（∑₁₆PAHs）为108.5~8 810.8 ng/g.沉积物中PAHs以高环为主,主要包括有Phe（Phenanthrene,菲）、Fla（Fluoranthene,荧蒽）、Pyr（Pyrene,芘）、BbF〔Benzo（b）fluoranthene,苯并[b]荧蒽〕.在河道沿程变化上,中下游沉积物的污染程度远高于上游.在垂向变化上,w（TOM）和沉积物粒径对PAHs的分布影响有限,PAHs的垂向分布主要受所处沉积环境与历史污染程度影响.根据主成分分析与同分异构体比值法推断,PAHs主要来源于化石燃料与生物燃料的燃烧,少部分为石油源.利用效应区间值得出的生态风险评价结果表明,北运河流域（北京段）沉积物中PAHs可能已对环境产生负面影响,其中BbF、BkF、InP与BgP已对环境产生毒副作用,需要给予关注与解决.      

上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

宁东能源化工基地大气PM2.5中硝基多环芳烃污染特征及呼吸暴露风险

利用大气主动采样技术对宁东能源化工基地大气PM_(2.5)中硝基多环芳烃(NPAHs)的污染特征、一次排放和二次形成源贡献及呼吸暴露风险进行了观测研究.结果表明,宁东能源化工基地大气PM_(2.5)中Σ _(12)NPAHs质量浓度在2. 06～37. 14ng·m~(-3)之间,其中基于能源产业的宝丰采样点冬、夏季采样期Σ _(12)NPAHs的平均质量浓度分别为(25. 57±5. 76) ng·m~(-3)和(6. 22±1. 74) ng·m~(-3).以化工、电力产业为主的英力特采样点冬、夏季Σ _(12)NPAHs平均质量浓度分别为(7. 13±1. 44)ng·m~(-3)和(2. 58±0. 39) ng·m~(-3),两采样点均表现出冬季高于夏季的季节特征,推测为冬季取暖造成较高的NPAHs一次排放所致.宝丰采样点Σ _(12)NPAHs浓度水平明显高于英力特,可能与宝丰的煤炭开采及焦炭生产的能源产业较化工产业造成更高的NPAHs一次排放相关,因而造成了Σ _(12)NPAHs浓度水平的空间差异.两个采样点PM_(2.5)中Σ _(12)NPAHs浓度的夜昼比表明,夏季Σ _(12)NPAHs浓度日间明显高于夜间而冬季则相反,表明夏季日间较夜间存在更活跃的大气光化学反应,较夜间贡献更多二次形成的NPAHs. NPAHs族谱特征的时空差异表现为:宝丰和英力特采样点冬夏季均以一次排放标识物2N-FLO和6N-CHR为主要占比,其中宝丰采样点冬季2N-FLO和6N-CHR总占比为46%,夏季为73%,英力特采样点冬季总占为59%,夏季为55%.但英力特采样点夏季二次形成的标识物3N-PHE浓度占比较宝丰更高,表明基于化工产业的英力特较宝丰存在更高的前体物排放,由此贡献更多二次形成的NPAHs.本研究还借助Σ _(12)NPAHs/Σ _(16)PAHs比值对NPAHs可能的来源贡献进行了分析研究,结果表明宁东能源化工基地夏季较高的温度促进了PAHs的降解以及NPAHs的二次形成,较冬季贡献更多二次形成源的NPAHs.基于BaP等效毒性因子评价法估算了PM_(2.5)中Σ _5NPAHs的呼吸暴露肺癌风险,结果表明,宝丰采样点PM_(2.5)中Σ _5NPAHs的肺癌风险值冬季为(3. 06×10~(-5)±1. 36×10~(-5)),夏季为(1. 79×10~(-5)±0. 80×10~(-5)),英力特采样点冬季为(2. 85×10~(-5)±1. 20×10~(-5)),夏季为(1. 86×10~(-5)±0. 83×10~(-5)).宝丰和英力特肺癌风险值均高于Cal/EPA规定的1. 00×10~(-5)的限值,表明宁东能源化工基地人群存在一定程度的大气PM_(2.5)中NPAHs呼吸暴露肺癌风险.     

“2+26”城市2017年冬防减排效果及其潜在原因分析——以衡水市为例

近年来我国大气重污染频发,严重影响民生,其中以京津冀最为严重.2017年"总理基金"启动,同年冬防效果显著.衡水市作为"2+26"城市之一,空气质量排名常年处于倒数十名之内.经过2017年的冬防,空气质量明显改善,衡水市大气污染的改善在"2+26"城市中很具有代表性.本文以衡水作为切入点,利用后向轨迹和浓度权重轨迹分析(CWT)探讨了2017年衡水冬防效果及潜在源区变化,分别从气象轨迹和本地排放初探了潜在原因.结果表明,2017年冬防效果显著,PM_(2.5)浓度降低33%,优良天数增加32 d,重污染天数减少22 d.PM_(10)浓度降低41%,优良天数增加40 d.2017年冬季PM_(2.5)潜在源区由2016年同期衡水北部及以北地区向衡水南部及以南地区转移.PM_(10)潜在源分布变化与PM_(2.5)相似.两年气象条件的对比结果表明,气象变化较小,对潜在源分布影响不大,本地排放是潜在源区分布变化的主要原因,其中衡水北部工业锅炉和扬尘减排量显著高于衡水南部.研究表明,2017年衡水冬防效果显著,相比于气象条件,本地排放对大气颗粒污染及来源影响更大,本研究可为"2+26"城市大气颗粒污染研究提供参考.     

上海市典型地区环境空气可吸入颗粒物中重金属污染水平及健康风险评价

为了探究上海市典型地区环境空气中可吸入颗粒物(PM_(10))中重金属的污染水平及其对人体的健康风险,本研究分别于夏季和冬季在上海徐汇区和金山区设置多个采样点,采集室外大气PM_(10)样品,同时招募相同区域各20名志愿者进行室内颗粒物采集,分析其中Cr、As、Pb、Cd和Hg的含量,并采用美国EPA健康风险评价模型对重金属的风险进行评价.结果显示,上海市典型地区环境空气中的PM_(10)浓度范围为36.6～266.6μg·m~(-3),其中,冬季浓度高于夏季,城市浓度高于农村,室外浓度高于室内;PM_(10)中重金属含量从高到低依次是AsPbCrCdHg,且呈一定的空间分布关系,室外Pb和Cd的平均浓度高于室内,As则是室内浓度高于室外.上海市典型地区环境空气PM_(10)中的重金属致癌风险为成年人高于儿童,As存在潜在致癌风险.     

基于湖泊与出入湖水质关联性研究:以鄱阳湖为例

基于1996～2016年鄱阳湖及出入湖水质数据,解析了鄱阳湖与出入湖河流水质间关联及影响因素.结果表明TN和TP是引起鄱阳湖水质下降的主要因子,其中,1996～2003年,鄱阳湖及出入湖水质总体较好,但呈下降趋势,主要受流域污染负荷增加影响; 2004～2011年,水质继续下降,"五河"水质下降明显,并引起鄱阳湖水质下降;由于鄱阳湖较强的水质净化能力,其出湖水质相对较好,该阶段水质下降受流域污染负荷增加与水文条件变化共同影响; 2012～2016年,水质进一步下降,入湖河流水质快速下降及来水量减少,使鄱阳湖水质净化能力降低,进而导致出湖水质也有所下降,该阶段鄱阳湖水质下降仍受流域污染负荷增加与水文条件变化共同影响.由此可见,入湖河流与鄱阳湖水质关联密切,南部和东部湖区TN浓度明显高于西部湖区,主要与赣江和信江TN负荷输入有关;南部湖区TP浓度明显高于东部和西部湖区,主要与赣江和抚河TP负荷较高有关.相对于水文条件变化,流域污染增加对湖泊水污染贡献更明显.     

上海郊区家庭妇女PM2.5重金属组分暴露水平、来源与健康风险

为了解上海市郊区家庭妇女大气PM_(2.5)及重金属组分的呼吸暴露水平和潜在健康风险,于2017年2月至2018年6月使用SKC个体采样泵对松江区143位研究对象开展个体暴露监测,采用能量色散X射线荧光光谱法(ED-XRF)测定PM_(2.5)中13种无机元素的质量浓度.利用PMF源解析技术和美国环保署推荐的健康风险评价模型,对Ni、V、Cr、Mn、As和Pb的来源和暴露风险进行分析.结果表明,家庭主妇PM_(2.5)的年日均暴露浓度为40. 61μg·m-3,普遍高于周边环境监测站点的PM_(2.5)平均水平.Cr(Ⅵ)和As的致癌健康风险超过了可接受水平(10-6); V、Cr(Ⅵ)、Mn、Ni和As的非致癌风险处于安全水平,但5种元素的非致癌风险加和超出了安全阈值( 1). PM_(2.5)中10种无机元素(Al、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Zn、As和Pb)的主要来源包括扬尘与室内源混合源(43. 8%)、工业冶炼尘(34. 6%)、燃煤(14. 5%)和燃油(7. 2%).根据源类的健康风险评价结果,应进一步加强工业冶炼和化石燃料燃烧综合防控.     

分子连接性指数法预测多氯联苯醚(PCDEs)的理化性质

通过计算多氯联苯醚(PCDEs)所有209种可能分子结构的分子连接性指数,以106种PCDEs理化性质的实验值为建模样本,建立并优选了PCDEs的饱和蒸气压(PO_L)、水溶解度(S_w)和正辛醇/水分配系数(K_ow)的定量结构--性质相关(QSPR)方程,检验结果表明方程相关性显著.在此基础上对其余103种文献中尚未报道实验值的PCDEs的上述参数进行了预测.利用得到的预测值,进一步给出了另外3种理化性质--亨利常数(H)、空气/水分配系数(K_gw)、空气/正辛醇分配系数(K_go)的计算结果.      

白腐菌氧化—混凝工艺处理纸浆漂白废水试验研究

报告用白腐真菌氧化—混凝工艺处理纸浆厂四段漂白混合废水的试验情况 ,在最佳工艺条件下 ,混凝处理出水CODCr、OD4 6 5分别为 1 85 .1mg/L、0 .0 0 4 2 ,去除率分别为 86 .5 %、99.4% ,实验结果表明 :白腐真菌氧化—混凝工艺对于纸浆漂白废水是一种有实用价值的处理工艺。