Fe-MnOx-CeO2/ZrO2低温催化还原NO性能研究

以纳米ZrO2为载体,用浸渍法制备出Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂,考察了活性组分配比和助剂负载量对催化剂低温NH3选择性催化还原NO活性的影响,并对催化剂进行了XRD、SEM、EDS和BET表征;探讨了温度、H2O和SO2对Fe-MnOx-CeO2/ZrO2催化剂低温下NH3选择性催化还原NO的影响,结果表明,无SO2和H2O条件下,8%Fe-10%MnOx-CeO2/ZrO2催化剂具有良好的催化活性和稳定性.120℃时,催化剂的脱硝效率为85.23%,当温度升至180℃时,脱硝效率可达到92.0%.SO2和H2O共存条件下,催化剂易失活,采用傅立叶变换红外光谱对各反应阶段的催化剂进行了表征,对其失活机制进行深入研究,结果表明,催化剂失活的主要原因是催化剂表面硫酸铵盐的沉积和催化剂本身活性成分的硫酸盐化.     

基于我国西南地区儿童行为模式的IEUBK模型本地化研究

IEUBK(Integrated Exposure Uptake Biokinetic Model for Lead in Children)模型是美国环保署开发并推荐使用的儿童铅暴露风险评价模型,该模型的本地化是将其应用到我国的基础.本研究通过对儿童行为模式参数的敏感性分析,确定了儿童血铅含量对以手口接触为主要方式的土壤/灰尘暴露途径最为敏感.以我国西南Y省某污染区域为试点地区,采用问卷调查和环境介质分析等方法,对IEUBK模型中的儿童行为模式参数、环境介质铅浓度参数、土壤和灰尘摄入量参数进行了本地化.采用本地化后的模型预测了相邻的G省某重金属冶炼项目投产前及投产后5、10和20 a的儿童血铅含量,其几何平均值分别为5.28、5.77、6.03和6.32μg·dL-1;如果直接引用基于美国的模型默认参数,预测出的20 a后儿童血铅含量偏低61.39%.     

基于SWAT模型的三峡库区香溪河非点源氮磷负荷模拟

三峡水库蓄水后,水动力条件改变下营养盐的过量输入导致部分支流库湾水华现象及水体富营养化问题严重.本文以香溪河为研究示范区,基于GIS平台建立流域下垫面空间数据库,以氮磷为研究对象,应用SWAT模型对流域三大主要水系及涉及35个子流域进行2000-2009年径流、营养盐输出模拟研究,并对实测数据和模拟结果进行分析,结果表明:径流模拟结果校验阶段的效率系数0.65和0.86,确定系数是0.78和0.91,模拟效果较好,径流和营养盐负荷受降雨影响呈正相关关系,在丰水年和丰水季节较大,2000-2009年期间TN和TP年均负荷分别是2640.64和300.01 t,在2007年达到最大值,分别是3475.96和399.20 t,在2005年为最小值,分别是2036.72和226.44 t,TN和TP负荷的贡献率高岚水系＞古夫水系＞南阳水系,支流TN和TP输出强度空间差异较大,空间分布差异系数分别是0.34和0.58,TN最大值和最小值是29.39 kg·hm-2·a-1和3.86 kg·hm-2·a-1,TP最大值和最小值分别是4.90 kg·hm-2·a-1和0.54 kg·hm-2·a-1.     

三峡水库三期蓄水前后长江口硅酸盐分布及其比值变化

河口SiO2--Si浓度的变化直接影响到水体的营养盐结构和生态系统.根据2010年8月、11月和2011年5月的现场调查资料,对长江口区域一个水文年(跨三峡水库三期蓄水)硅酸盐的分布特征和变化趋势进行了分析.结果表明,长江口及其邻近海域硅酸盐分布与盐度分布极其相似,整体呈现近岸高、外海低的特点;截取一断面分析发现存在上升流,硅酸盐等值线有抬升趋势.3个季节硅酸盐平面分布各有其季节性特点,但总体浓度夏季高于秋季,秋季高于翌年春季;在整个调查区域SiO32--Si/DIN值是10月＞8月＞5月,而SiO32--Si/PO43--P值是5月＞8月＞10月;3个季节SiO32--Si浓度与盐度都呈显著负相关关系.与历史资料比较得出,2010-2011年长江口海域营养盐比值小于2004年,也小于1985-1986年,可见三峡工程蓄水对长江口SiO32--Si/DIN、SiO32--Si/PO43--P降低的影响.     

温度与pH对生物合成施氏矿物在酸性环境中溶解行为及对Cu2+吸附效果的影响

探析施氏矿物在不同温度、pH下的溶解行为,对其在酸性煤矿废水(ACMD)重金属去除领域的应用具有重要的工程指导意义.本研究通过摇瓶实验,在0.16mol·L-1FeSO4·7H2O,初始pH为2.5的酸性体系中,采用氧化亚铁硫杆菌A.ferrooxidans催化合成施氏矿物.考察了15℃与30℃,pH为2.0$6.0环境条件下矿物的溶解行为,及生物合成施氏矿物对酸性体系Cu2+的吸附去除效果.研究结果表明,经过24h反应,施氏矿物合成体系pH从原始2.50降低至2.18,体系Fe2+氧化完全,27.3%的铁离子参与矿物的合成,矿物分子式可表示为Fe8O8(OH)4.22(SO4)1.89.生物合成施氏矿物在温度为15℃,pH分别为3.2、3.0、2.8、2.6、2.4、2.2与2.0液态体系中振荡72h,矿物溶解率分别为1.92%、3.34%、5.90%、13.09%、28.74%、44.53%与61.46%.在温度为30℃的上述酸度体系中,矿物溶解率在相应时间却达到2.04%、3.98%、8.34%、20.53%、43.50%、96.74%与99.92%.在pH≥3.5的不同温度液态体系中该矿物无溶解迹象.在15℃,pH为6.0、5.0、4.5、4.0与3.5,Cu2+浓度为40mg·g-1的液态体系中,生物合成施氏矿物对Cu2+的吸附量为(50.9±2.2)、(47.3±13.3)、(40.5±4.7)、(31.1±5.0)及(16.9±6.5)mg·g-1.体系酸度一定,施氏矿物在15℃与30℃条件下对Cu2+的吸附效果无显著差异.本研究结果对生物合成施氏矿物在ACMD重金属去除工程应用提供必要的参数支撑.     

单光子/光电子在线质谱实时分析聚氯乙烯热分解/燃烧产物

实验室研制了低能光电子磁场增强电离(MEPEI)和单光子电离(SPI)复合电离源,该电离源具有电离化合物范围宽、碎片离子少、质谱图简单等优点,结合飞行时间质谱(TOF-MS)实现了聚氯乙烯(PVC)热分解/燃烧产物的在线分析.针对不同的目标化合物,MEPEI/SPI复合电离源通过调节电离区电场强度,可以快速在SPI和SPI-MEPEI之间切换.PVC热分解/燃烧产物中电离能大于光子能量(10.60 eV)的HCl和CO2(12.74 eV、13.77 eV)利用MEPEI模式电离;而烯烃、二氯乙烯、苯系物、氯苯、苯乙烯、茚满及萘系物等可通过SPI-MEPEI复合模式电离.通过实时监测PVC主要燃烧产物的信号强度随温度的变化趋势可推断出,PVC燃烧产物主要是通过两种机制生成:①250～370℃时,PVC发生脱氯及分子内环化反应,产生大量的HCl、苯和萘;②380～510℃时,PVC发生分子间交联反应,生成烷基芳烃,如甲苯和二甲苯/乙苯等.实验结果表明,SPI/SPI-MEPEI复合离子源TOF-MS分析速度快,应用范围广,在在线分析中具有广泛的应用前景.     

Cost-performance analysis of nutrient removal in a full-scale oxidation ditch process based on kinetic modeling

A full-scale oxidation ditch process for treating sewage was simulated with the ASM2d model and optimized for minimal cost with acceptable performance in terms of ammonium and phosphorus removal. A unified index was introduced by integrating operational costs (aeration energy and sludge production) with effluent violations for performance evaluation. Scenario analysis showed that,in comparison with the baseline (all of the 9 aerators activated), the strategy of activating 5 aerators could save aeration energy significantly with an ammonium violation below 10%. Sludge discharge scenario analysis showed that a sludge discharge flow of 250–300 m3/day (solid retention time (SRT), 13–15 days) was appropriate for the enhancement of phosphorus removal without excessive sludge production. The proposed optimal control strategy was: activating 5 rotating disks operated with a mode of "111100100" ( "1"represents activation and "0" represents inactivation) for aeration and sludge discharge flow of 200 m3/day (SRT, 19 days). Compared with the baseline, this strategy could achieve ammonium violation below 10% and TP violation below 30% with substantial reduction of aeration energy cost (46%) and minimal increment of sludge production (< 2%). This study provides a useful approach for the optimization of process operation and control.     

Influences of perfluorooctanoic acid on the aggregation of multi-walled carbon nanotubes

The aggregation of multi-walled carbon nanotubes (MWCNTs) in the aqueous phase not only inhibits their extensive utilization in various aspects but also dominates their environmental fate and transport.The role of surfactants at low concentration in the aggregation of MWCNTs has been studied,however the effect of perfluorinated surfactants at low concentration is uncertain.To understand this interfacial phenomenon,the influences of perfluorooctanoic acid (PFOA),and sodium dodecyl sulfate (SDS) as a control,on MWCNT aggregation in the aqueous phase were examined by the UV absorbency method.Influences of pH and cationic species on the critical coagulation concentration (CCC) value were evaluated.The CCC values were dependent on the concentration of PFOA,however a pronounced effect of SDS concentration on the CCC values was not observed.The CCC values of the MWCNTs were 51.6 mmol/L in NaCl and 0.28 mmol/L in CaCl 2 solutions,which suggested pronounced differences in the effects of Na+ and Ca2+ ions on the aggregation of the MWCNTs.The presence of both PFOA and SDS significantly decreased the CCC values of the MWCNTs in NaCl solution.The aggregation of the MWCNTs took place under acidic conditions and was not notably altered under neutral and alkaline conditions due to the electrostatic repulsion of deprotonated functional groups on the surface of the MWCNTs.     

γ-Fe_2O_3/膨胀石墨复合材料吸附废水中六价铬的应用研究

介绍了采用溶胶凝胶法合成新型的复合材料-磁性的γ-Fe_2O_3膨胀石墨(MEG)复合材料。通过采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)以及X-光电子能谱仪(XPS)对该复合材料MEG进行了表征,结果表明MEG中γ一Fe_2O_3的粒径约为50nm,而且其中γ一Fe_2O_3和膨胀石墨通过C=O相互作用。复合材料MEG作为新型的六价铬吸附剂,通过吸附时间、初始溶液的pH值以及再生性对该吸附过程进行了考察。结果表明:在40 min内MEG吸附六价铬的过程基本达到平衡;在初始溶液的pH为3.5时,MEG对六价铬的最大吸附量可以达到16.4mg/g;而且该复合材料MEG重复使用3次后吸附效果基本没有下降。因此,复合材料MEG对于废水中六价铬的处理有选择性吸附作用,而且初始溶液的pH值对其吸附过程起着重要作用。     

磁性纳米Fe_3O_4对毒死蜱的增效和催化降解研究

应用溶剂热法制备了磁性纳米Fe3O4(NMFO),并用聚乙二醇-6000对其进行改性,使纳米Fe3O4表面由亲水性转变为亲脂性,从而实现与亲脂性毒死蜱的复合。纳米Fe3O4的加入使毒死蜱的生物活性明显提高。室内毒力试验结果表明:含0.2%纳米Fe3O4的Fe3O4/毒死蜱制剂的毒力在室内和紫外光照下分别是同浓度纯毒死蜱的3.84倍和4.17倍;其降解率也显著提高,纳米Fe3O4/毒死蜱制剂在太阳光照下放置10 d,其降解率可达93.2%,相同条件下纯毒死蜱的降解率是10.14%,而将添加或未添加纳米Fe3O4的毒死蜱于暗处放置相同的时间,其降解率分别为1.21%和0.23%。