洛美沙星对水中反硝化过程的影响模拟试验

水环境中硝酸盐的去除依赖于微生物在厌氧条件下进行的反硝化作用,已有研究发现,抗生素的存在会对反硝化细菌和反硝化酶活性产生一定影响,进而影响反硝化作用,但目前在水体中对于这三者之间关系的研究较少,作用的机理尚未完全明确.据此,本文以洛美沙星（Lomefloxacin,LOM）为典型抗生素,乙酸钠为碳源开展模拟实验,对反硝化过程、反硝化细菌和反硝化酶活性的影响进行探讨.实验结果表明,含有0,1,10,100 μg/L LOM的反应体系反硝化速率分别为10.42,8.83,8.50,6.62mg/（L·d）,脱氮率分别为79.5%,71.1%,70.0%,66.8%,LOM初始浓度为100μg/L时对反硝化细菌生长的抑制率高达30.5%.推测含有一定浓度LOM会对反硝化细菌的生长发育以及反硝化酶活性产生影响,导致反硝化过程中NO₃^--N的转化受到抑制,进而引起反硝化速率和总氮去除率降低,且LOM初始浓度越大,抑制作用越显著（P<0.05）.进一步分析结果表明,LOM影响反硝化作用主要表现在NO₃^--N还原至NO₂^--N这一过程,LOM初始浓度越高会使细菌生长速率和最大增长量减少,微生物的细胞膜完整性遭破坏程度增大.NO₃^--N和NO₂^--N的转化与反硝化酶活性有关,其中LOM浓度对硝酸盐还原酶活性的影响明显,浓度越大受到抑制程度也越大,但对亚硝酸盐还原酶活性几乎不产生影响.以上模拟试验条件虽距实际条件有所差异,但在一定程度上表明环境水体中低浓度抗生素影响反硝化作用的机理表现为抑制微生物生长和活性以及反硝化酶活性,降低脱氮率,导致硝酸盐污染的积累.     

低通时序滤波轨线法在太湖营养过程识别中的应用

环境背景条件变化会导致湖泊ρ（Chla）与环境因子响应关系发生变化.采用低通时序滤波轨线方法可以方便地识别ρ（Chla）与环境因子响应关系的时间转折点,将长时间序列数据进行分段,从而建立分段回归函数,为研究环境因子与湖泊ρ（Chla）的因果关系提供了一种新的思路.以太湖为研究对象,采用低通时序滤波轨线方法,评估了2001—2018年太湖的ρ（Chla）与营养盐〔ρ（TN）、ρ（TP）〕以及氮磷比〔ρ（TN）/ρ（TP）〕的变化过程,研究了年均气温、滞留时间对产藻效率〔ρ（Chla）/ρ（TP）〕的影响过程.结果表明:①2006年、2011年为太湖营养过程轨线的两个时间转折点,将太湖的营养过程轨线分为3段.第1段为污染阶段（2001—2006年）,太湖的ρ（TN）、ρ（TP）、ρ（Chla）同步升高,于2006年达到第一个峰值;第2段为修复阶段（2006—2011年）,太湖的ρ（TN）、ρ（TP）、ρ（Chla）同步降低,于2011年达到谷值;第3段为富营养化加剧阶段（2011—2018年）,太湖的ρ（TN）呈下降趋势,ρ（TP）与ρ（Chla）同步升高,至今未出现转折点.②太湖藻类生长的限值因子为ρ（TP）,2011年之后氮磷比进入浮游藻类适宜生长区,为蓝藻暴发提供了条件.③2011—2018年产藻效率增长了51%,且目前仍在升高未出现转折点,气温升高可能是主要原因.④依据2011—2018年的滤波值建立ρ（Chla）-ρ（TP）的函数预测,为控制蓝藻暴发〔ρ（Chla） < 10 mg/m3〕,太湖的ρ（TP）需要控制在52 μg/L以下.⑤2006年后,太湖的滞留时间呈现缩短趋势,对藻类的繁殖形成抑制,但滞留时间不是影响产藻效率的关键因子.研究显示:自2006年太湖流域实施一系列生态修复工程后,湖泊氮浓度明显降低,但由于流域氮磷排放量较大而且湖体沉积物中累积磷含量较高,致使水体营养盐水平仍未降到能显著抑制蓝藻生长的水平;目前气温升高趋势仍在持续,太湖的控藻形势严峻,为摆脱气候变暖对蓝藻水华趋势的决定作用,应当在控氮基础上加大控磷的力度,同时更多考虑水文调节、生物修复、加强打捞等措施.      

基于技术和水质相结合的排污许可限值核定技术研究

“十三五”期间,我国排污许可管理制度已基本建立;“十四五”时期,我国排污许可管理将逐步过渡到注重水质达标的管理阶段.为适应我国排污许可新的管理需求,研究了基于技术和水质相结合的排污许可限值核定技术.其中,基于技术的排放限值核定主要根据企业的行业属性和核定产能,结合环境影响评价批复的污染物排放额度,确定其排放浓度限值和排放总量限值;基于水质的排放限值核定需建立污染源与水质之间的响应关系,以地表水水质达标为目标,计算各污染源的最大允许排放量.最终的排污许可限值为基于技术的排污许可限值和基于水质的排污许可限值的最小值.以常州为例,从常州排污许可证核发重点行业选取了两家化工企业A和B,核算其基于技术的排放限值;采用水质模拟和污染物最大允许排放量分配技术,计算了污染物最大允许排放量,并分配到两家化工企业,作为基于水质的排放限值.结果表明:A化工企业COD_Cr和NH₃-N的最终排污许可限值分别为6.53和0.075 t/a,其中,COD_Cr的最终取值为基于水质的排放限值,NH₃-N基于技术和基于水质的排放取值相同;B化工企业COD_Cr和NH₃-N的最终排放限值分别为11.60和0.17 t/a,最终取值均为基于技术的排放限值.研究显示,基于水质的排许可限值受到企业自身和外部水环境容量的双重影响,应从严制定排污许可限值,既能达到企业行业排放标准和环境影响评价批复的要求,又能满足水环境质量达标的目标.      

响应曲面法优化Fe(Ⅲ)改性卡氏变形杆菌吸附去除Sb(Ⅴ)及其机理

水环境中过量Sb（Ⅴ）所引起的环境危害受到越来越多的关注.为了考察工艺参数对铁盐改性生物吸附剂吸附Sb（Ⅴ）效果影响、交互作用及其机理,以Fe（Ⅲ）改性卡氏变形杆菌吸附剂（简称“FMPAs”）为研究对象,采用Box-Behnken响应曲面法对FMPAs吸附处理合成含Sb（Ⅴ）废水的吸附时间、FMPAs投加量、pH、温度及Sb（Ⅴ）初始浓度等因素进行优化,确定了最优吸附条件,并对吸附过程的等温模型、动力学模型及吸附机理进行了研究.结果表明:①FMPAs吸附Sb（Ⅴ）的最优条件为吸附时间3.0 h、FMPAs投加量1 910.04 mg/L、pH 2.31、温度45.0℃、Sb（Ⅴ）初始浓度24.80 mg/L,且最优条件下Sb（Ⅴ）的去除率高达97.03%.②FMPAs对Sb（Ⅴ）的吸附符合Langmuir等温吸附模型,其最大吸附容量（q_max）为60.506 mg/g,其吸附动力学过程可采用准一级动力学模型拟合,属于单层吸附和化学吸附.③FMPAs吸附Sb的机理主要为Fe（Ⅲ）改性卡氏变形杆菌生成了Fe—O—OH、Polyose—Fe、Polyose—O—Fe（OH）₂等化合物,这些物质中羟基被Sb（Ⅴ）取代生成新的配合物Fe—O—Sb,使Sb（Ⅴ）得到吸附去除.研究显示,FMPAs对Sb（Ⅴ）具有较高的吸附容量,是一种极具潜在应用价值的绿色生物质吸附剂,可用于处理含Sb（Ⅴ）废水.      

中国表层土壤中239+240Pu的空间分布与变异性研究

为了解中国表层土壤中^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围、空间分布以及变异性,利用统计分析和数学模型的方法,定量分析了1991~2019年中国表层土壤^239+240Pu比活度和²⁴⁰Pu/²³⁹Pu的范围,空间分布以及产生空间变异性的原因.结果表明：中国表层土壤中²⁴⁰Pu/²³⁹Pu比值集中在0.18的概率为99%,全球大气核试验沉降是中国表层土壤中^239+240Pu的主要来源;表层土壤中^239+240Pu比活度处于低放射水平（£1Bq/kg的概率为94%）,西北和东北地区的表层土壤中^239+240Pu比活度有较高的空间变异性.^239+240Pu分布的空间变异性受到大气混合、冠层效应、土壤粒度、有机质和迁移（横向迁移和纵向迁移）的影响.同时,本文系统梳理了计算表层土壤中^239+240Pu空间变异的数学模型,为定量评估^239+240Pu的环境水平提供有效的方法.     

广州城区黑碳气溶胶吸光增强特性研究

本研究运用最小相关系数法（MRS）,使用元素碳（EC）作为示踪物,得到一次排放的质量吸光效率（MAE_p）,结合黑碳仪（AE33）和有机碳/元素碳分析仪获得实测的质量吸光效率MAE_t,进而通过MAE_t/MAE_p的比值得出吸光增强系数（E_abs）.采样站点位于广州市城区暨南大学大气超级监测站,采样时间涵盖了干季（2019年1月26日~3月31日）和湿季（2018年5月1日~7月31日）.对广州市城区的黑碳气溶胶及其光学特征进行分析,EC在干季的平均浓度（1.93±1.38）μgC/m³高于湿季（1.46±0.75）μgC/m³,而E_abs520在干季的均值（1.26±0.34）低于湿季（1.63±0.55）.E_abs520在干湿季的日变化差异明显,但有机碳（OC）、EC、OC/EC、波长指数（AAE_470-660）均为干季高于湿季.分析发现气溶胶负载补偿参数k值与E_abs520在湿季呈现出较好的相关性,而在干季相关性较差,可能与生物质燃烧的影响有关;探讨了O₃、NO₂和SOC/OC对E_abs520的影响,在干季O₃与E_abs520的相关性较差（R²=0.21）,在湿季较好（R²=0.46）,SOC/OC却展现出了相反的关系,而NO₂在干季和湿季与E_abs520的相关性都较差（R²=0.01）,并发现温度对E_abs520存在一定的影响.通过后向轨迹聚类分析发现,长距离传输气团的的黑碳E_abs520值较高.     

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O₃历史资料与气象要素,研究O₃与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O₃廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O₃污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度和36%~77%的相对湿度,24℃以上的大气温度与77%以下的相对湿度可作为启动预警O₃污染的气象指标.差分吸收臭氧雷达监测结果显示,无论O₃超标天与清洁天,在垂直方向上其浓度随高度先升后降,在600~800m范围出现峰值;O₃污染时段,在中午到午后低空形成持续向下的O₃输送带,这种低空O₃与地表O₃的叠加机制加重地表O₃污染程度,导致地表O₃超标与低空高浓度相伴出现;其廓线日变化规律表现出800m以下浓度在夜间和凌晨梯度不显著,日出后近地层O₃随时间快速增加,中午和午后持续高值,傍晚随时间逐渐下降的特征.后向轨迹分析表明,10,500,1000m高度层的气流后向轨迹聚类有相似性,500m处沿闽浙海岸线的轨迹簇对应O₃较10m处来自海上的轨迹簇高,这与500m处前体物输送堆积和紫外线辐射增强有关.污染过程近地层气流来向紧贴地面,但中高层有明显下沉气流使得O₃前体物在500m附近堆积,是造成2个典型污染过程中垂直方向上O₃高值出现在500m左右的原因之一.     

Ce改性Mn系催化剂结构及低温催化活性影响研究

采用浸渍法制备了Ce改性负载型Mn系TiO 2催化剂,考察了Ce负载量、反应温度等因素对催化剂效率以及选择性的影响,利用扫描电镜、氮气物理吸附(N 2-TPD)等表征手段分析了Ce/TiO 2催化剂催化活性影响机理。结果表明:改性催化剂在Ce/Ti摩尔比为0.08的条件下表现出最佳的脱硝效率及NO选择性;MnCe(0.08)Ti催化剂在180℃条件下的脱硝效率超过85%,而N 2 O体积分数仅为24×10-6(47.1 mg/m 3);Ce的加入优化了催化剂表面的孔隙结构,比表面积与和孔容积分别达到121.11 m 2/g、1.71 cm 3/g;MnCe(0.08)Ti催化剂在210℃通入体积分数为300×10-6(857.1 mg/m 3)的SO 2和8%的水蒸气,连续运行180 h过程中的脱硝效率均可保持在80%以上,具有良好的抗硫性和稳定性。     

施加生物炭对河流沿岸土吸附铜的影响机制

为探究生物炭施加对河流沿岸土吸附铜的影响机制,采集嘉陵江流域(川渝段)内苍溪(CX)、南部(NB)、嘉陵(JL)和合川(HC)沿岸土表层(S,0～20 cm)、亚表层(D,20～40 cm)共8种土样,分别将1%(质量比)生物炭(B)加入到8种土样中形成混合土样(CX_(SB)、NB_(SB)、JL_(SB)和HC_(SB); CX_(DB)、NB_(DB)、JL_(DB)和HC_(DB))。以原始土样作为对照,批处理法研究各供试土样在不同温度、pH和离子强度下的Cu~(2+)吸附和热力学特征,并分析Cu的吸附形态。结果显示:(1)各供试土样对Cu~(2+)的等温吸附都适用Langmuir模型描述,Cu~(2+)的最大吸附量q_m在62. 20～363. 64 mmol/kg之间,S层土样对Cu~(2+)的吸附量均呈现JL NB CXHC的趋势,而D层土样呈现JL CX NB HC的趋势。施加生物炭有助于增强D层土壤对Cu~(2+)的吸附。(2) 20～40℃范围内,各供试土样对Cu~(2+)的吸附量均随温度的升高而升高,表现为增温正效应。热力学参数结果表明各混合土样对Cu~(2+)的吸附是一个自发、吸热和熵增的过程。(3) pH的升高有利于各供试土样对Cu~(2+)的吸附。随着离子强度的增加,各混合土样(HC_S和HC_D除外)对Cu~(2+)的吸附量均呈现先增后降的趋势,0. 1 mol/L时最大。(4)土样中吸附的铜主要以碳酸盐结合态和铁锰氧化物结合态铜存在,生物炭的施加增加了土样中可交换态(HC除外)和有机结合态铜含量,而对碳酸盐结合态和铁锰氧化物结合态铜影响较小。供试土样对Cu~(2+)的q_m主要是由CEC和比表面积决定的。