废塑料再生企业排污河道沉积物酞酸酯污染特征与生态风险评价

为研究酞酸酯(PAEs)的环境行为及其生态风险,特选择有近30年废塑料处理历史的莱州市沙河镇珍珠河流域为研究对象,采集了26个0～10 cm表层沉积物样品与8个10～30 cm底层沉积物样品,采用GC-MS测试了被USEPA列为优先控制污染物的6种PAEs含量,分析其污染水平、空间分布、表层与底层沉积物中PAEs含量差异并进行生态风险评价.结果表明,表层沉积物中酞酸酯总含量(∑_6PAEs)范围为nd～39.36 mg·kg~(-1),平均含量为10.42 mg·kg~(-1);DEHP含量范围为nd～35.90 mg·kg~(-1),平均含量为9.46 mg·kg~(-1),占∑_6PAEs的90.8%.底层沉积物中酞酸酯总含量(∑_6PAEs)范围为nd～97.11 mg·kg~(-1),平均含量为21.64 mg·kg~(-1);DEHP含量范围为nd～93.9 mg·kg~(-1),平均含量为20.4 mg·kg~(-1),占∑_6PAEs的94.1%.底层沉积物中DEHP与DnOP的贡献率较表层高,但表层沉积物中各类PAEs及∑_6PAEs含量高于底层沉积物.在空间特征上,PAEs与废塑料处理产业集中区域密切相关,同时显示出与河道动力学相关的不均衡性.生态风险评价显示,该地PAEs污染具有较大的不可接受的生态风险.     

碳纳米管径向尺寸对碳纳米管自支撑膜孔隙结构及通量的影响

为了探索碳纳米材料膜在水处理中应用的可能性,本实验选取4种径向尺寸的碳纳米管(Carbon Nanotubes, CNTs),采用压力辅助过滤技术制备CNTs自支撑膜.通过对CNTs自支撑膜的平均孔径、孔径分布及截留分子量(Molecular weight Cut-Off,MWCO)等进行分析,研究了CNTs径向尺寸变化对CNTs自支撑膜孔隙结构的影响.结果表明,CNTs的径向尺寸越小,制备得到的CNTs自支撑膜越趋向于形成小孔径的膜孔,且孔径分布更加均匀,孔隙面积比越高,膜的MWCO越小.单壁碳纳米管(Single-walled carbon nanotube, SWNT)与多壁碳纳米管(Multi-walled carbon nanotube, MWNT)相比,前者更容易形成膜平均孔径更小且孔径分布更均匀的CNTs自支撑膜.膜通量测定结果表明,研究制备的CNTs自支撑膜的通量属于低压膜范围,通量在230～347 L·m~(-2)·h~(-1)·bar~(-1)之间.其中,虽然由径向尺寸较小的CNTs所制备的CNTs自支撑膜的平均孔径更小,但由于其具有更高的孔隙面积比和更小的膜厚度,其纯水通量相对高于由大径向尺寸CNTs制备的CNTs自支撑膜.     

长江三角洲城市群工业污染时空演化及其驱动因素

基于2003~2015年长江三角洲（以下简称长三角）城市群26个城市工业废水和工业SO₂排放数据,采用标准差椭圆、地理集中指数、工业环境绩效指数、空间形态差异指数等方法从宏观和微观视角对长三角城市群工业污染时空演化进行分析,同时采用对数平均迪氏分解（LMDI）模型对其工业污染排放主要驱动因素进行分解.研究发现：2003~2015年工业废水和工业SO₂排放量分别下降了16.97%和28.79%,但占全国比重仍然较高,尤其是工业废水对生态环境胁迫较大.2种工业污染空间形态均呈现出北（偏西）-南（偏东）的空间分布形态,而2种工业污染重心移动轨迹并不一致,工业废水重心总体上朝向东（偏南）方向迁移了12.85km,而工业SO₂重心总体上朝向西（偏北）方向迁移了26.89km.此外,2种工业污染主要集中分布于长江沿岸城市且污染集中度指数由高到低大致呈半圈层状向周围递减.工业发展与工业污染空间形态演变具有一致性,工业废水重心和工业SO₂重心与工业发展重心距离均在逐渐缩小,而2种工业污染-环境绩效空间分布格局并不完全一致.驱动因素方面,环境规制引起的技术改善效应是工业污染排放量减少的主要原因,而由环境规制引起的产业结构效应对工业污染排放量的影响则取决于区域发展政策,经济发展效应是工业污染排放量增加的主要原因,人口规模效应对工业污染排放量的影响较小.     

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.     

WRF-Fluent耦合模式的构建及其对城市大气扩散的精细化模拟

为了准确刻画城市环境中的复杂建筑结构对大气运动和污染物输送及扩散过程的影响,结合中尺度模式WRF和微尺度模式Fluent构建了单向耦合的WRF-Fluent模式,并将其应用于榆中县城区高架源排放情景下大气扩散的模拟研究.基于城市气象/示踪外场试验期间获取的气象数据对WRF模式的模拟性能进行验证,发现WRF能够为Fluent提供比较准确的随时间变化的气象驱动场.在此基础上,将榆中县城区三维几何模型嵌入到WRF-Fluent中,对城区内的流场及污染烟羽的时空演变过程进行精细化模拟,并将模拟结果与实测示踪物浓度数据进行比对.结果显示,WRF-Fluent模式可以很好地描述城区内的复杂三维风场结构以及污染烟羽随时间的动态变化特征,而且模拟的地面和城市冠层顶浓度最大值基本位于观测值的0.3~3倍之内,这表明构建的WRF-Fluent模式具有较好的模拟性能,可作为一种有效的工具应用于实际城市规划和空气质量改善以及环境风险评估等方面的研究.     

UV和UV/H2O2工艺对水中二嗪磷的降解

在低压汞灯（LPUV,253.7nm）光照条件下,研究了过氧化氢（H₂O₂）加入量对二嗪磷降解动力学、产物生成和降解途径的影响规律与作用机理.结果表明,二嗪磷水溶液在单独UV和UV/H₂O₂工艺中的降解反应均符合准一级反应动力学,且反应速率常数（k）随H₂O₂加入量的增加而增大,H₂O₂加入量为0,5,10mg/L时的k分别为0.0234,0.0301,0.0341min-1.在UV光照处理条件下,二嗪磷水溶液中的溶解性有机碳（DOC）随H₂O₂加入量的增加而降低,但其矿化度均相对较低（光照120min时的DOC去除率均低于20%）.此外,UV光照处理时,H₂O₂的加入对二嗪磷光氧化降解产物的种类及生成量均存在显著影响.二嗪磷水溶液单独UV光照处理60min时检出了8种中间/降解产物,但经UV/H₂O₂工艺处理60min时仅检出了6种中间/降解产物,且不同H₂O₂加入量时的光氧化降解产物生成量或浓度及随UV光照处理时间的变化幅度与趋势均存在较大程度的差别.基于二嗪磷及其降解产物的定性、（半）定量分析结果,提出了二嗪磷水溶液在单独UV和UV/H₂O₂工艺中的降解途径与机理.     

城郊排水沟渠溶质传输的暂态存储影响及参数灵敏性

选择Na Cl为示踪剂,于2013年9~10月在合肥城郊的关镇河支渠开展5次瞬时投加示踪实验.从暂态存储、侧向补给和对流-扩散等作用机制层面,设置4种模拟情景,解析暂态存储作用对于排水沟渠溶质传输规律的影响,并对OTIS模型参数进行灵敏性分析.结果表明,暂态存储对于主流区Cl-模拟浓度穿透曲线(BTCs)峰值大小影响很大,相对偏差高达24.23%~117.26%,显著高于对峰值出现时间的影响,且暂态存储影响显著超过了侧向补给作用;由相关性分析,主流区Cl-模拟浓度BTCs峰值大小和出现时间的相对偏差与As/A具有极显著相关性;4个主要参数的灵敏度排序为AAsαD.     

洛阳市大气细颗粒物化学组分特征及溯源分析

为研究洛阳市大气细颗粒物(PM2.5)的化学组分及来源的时空分布特征,对汾渭平原地区较为欠缺的PM2.5相关研究进行补充,在2018年4月至2019年1月在洛阳市高新和林校2个点位进行了样品采集,对P(PM2.5)、化学组分(水溶性离子、碳质组分、元素)和来源进行分析.2个点位的年均ρ(PM2.5)分别为(76.6±37.9)μg-m-3和(83.2±38.9)μg·m-3,季节变化由高到低均为:冬季、春季、秋季和夏季.高新和林校的9种水溶性离子浓度分别占PM2.5的 55.1％和54.2％,林校的二次离子(NO3-、SO42-和NH4+)年均浓度之和高于高新.高新和林校的ρ[有机碳(OC)]、P[元素碳(EC)]分别为(12.4±7.7)μg·m-3、(1.2±0.5)μg·m-3和(13.4±7.7)μg·m-3、(1.3±0.5)μg·m-3,林校的含碳组分在各季节均高于高新;高新和林校冬季的二次有机碳(SOC)在OC中质量分数分别为67.8％和77.3％,远高于其他季节.化学质量平衡结果表明,高新和林校的主要贡献源均为二次硝酸盐(26.9％和27.1％)、二次硫酸盐(14.5％和14.8％)、燃煤(12.6％和11.6％)、SOA(10.8％和12.2％),高新的生物质源贡献较高,而林校的扬尘源和机动车源贡献较高.后向轨迹和潜在源贡献因子分析表明,洛阳市春季不仅受到来自西北方向的传输,来自西南地区的污染传输也不能忽略;夏季既受到正东方向的季风影响,又有来自正南方向的潜在污染;秋季污染物主要来自东南方向,同时也存在西北方向的潜在来源;冬季受到的传输影响则主要来自周边区域,污染来源较为集中.     

南海西部富颗石柱状样的矿物学特征

颗石藻生物矿化作用形成的方解石质颗石化石富含地球化学信息,是古海洋研究的理想材料,而典型样品的获取及其矿物学研究是前提与基础。选取南海西部越南岸外夏季上升流区MD05-2901孔柱状样,通过颗石分布特征、生源组分、矿物物相和红外光谱等矿物学特征研究,探讨了颗石化石关联的沉积环境信息,进而探索了古海洋研究的新思路和方法。结果显示：南海西部MD05-2901孔柱状样从顶部到底部（随着深度的增大）颗石化石含量具有表层较高、中部含量最高、底部含量少的分布特征;有机碳含量在1.19%—2.78%,平均含量为1.99%,随深度的增加逐渐减小;以颗石为主的碳酸钙质无机碳含量在0.85%—1.65%波动,平均含量为1.12%,变化呈现较明显的周期性,与颗石的分布特征有强相关性;柱状样C/N分析表明这一时期沉积物主要为海洋自生沉积。富颗石沉积样品矿物物相主要含有方解石、伊利石、蒙脱石、绿泥石、高岭石,以及少量石英等。FTIR分析表明蒙脱石中可能吸附有机质,值得矿物学家深入研究。颗石藻沉积环境的矿物学特征富含沉积信息,为古海洋研究提供了新的研究途径。     

基于可解释性机器学习的城市O3驱动因素挖掘

受前体物排放和气象条件等因素共同驱动,大气臭氧(O₃)已成为影响城市夏季环境空气质量的主要污染物.目前物理化学机制驱动的演绎模型在进行O₃污染解析时需要的模型参数众多,运算时效性较差;数据驱动的归纳模型运算效率高,但存在可解释性差等问题.通过建立可解释性数据驱动的Correlation-ML-SHAP模型,Correlation模块挖掘O₃浓度关联影响因素,机器学习ML模块耦合可解释性SHAP模块计算各驱动因素对O₃浓度的影响贡献,实现对驱动因素的定量解析,并以晋城市2021年夏季O₃污染过程为例开展应用研究.结果表明,Correlation-ML-SHAP模型能够挖掘并利用强驱动因素模拟O₃浓度和量化影响贡献,其中ML模块采用XGBoost模型模拟准确度最佳. 2021年夏季晋城市O₃污染强驱动因素为：气温、日照强度、湿度和前体物排放水平,贡献权重为：32.1%、 21.3%、 16.5%和15.6%,其中气温、日照强度和前体物排放...