锰铈脱硝催化剂的制备及其再生性能研究

采用等体积浸渍法制备了一系列Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂用于NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO。考察了Mn/Ce摩尔比、焙烧温度、H2O和SO2对Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂活性的影响及催化剂中毒再生性能。结果表明:当NH3:NO=1:1,空速为5 000 h-1,550℃焙烧制得的Mn/Ce摩尔比为5∶1的Mn-Ce-Ox复合脱硝催化剂活性最佳,活性温度窗口为100~260℃,在此温度区间内催化剂活性大于90%。200℃时,Mn-Ce-Ox复合催化剂活性最高为97.84%;在10%(V/V)H2O蒸汽和300×10-6SO2共存条件下,200℃时,催化剂活性在开始反应2.5 h内迅速下降至53%左右,并在之后的6 h内没有明显变化;中毒催化剂经常温水洗再生处理、质量分数为3%的硝酸溶液再生处理和550℃焙烧2 h再生处理后200℃活性均能恢复到90%以上,其中中毒催化剂经质量分数为3%硝酸处理后活性恢复率最高。     

蚂蚁扰动对青海湖北岸高寒草甸草原群落结构影响

蚂蚁的筑丘活动是草地生态系统中不可忽视的生物干扰因子。本文针对青海湖北岸高 寒草甸草原,调查了不同大小的蚁丘及其周围对照草地的土壤理化性质和植被状况。结果表明： 蚂蚁筑丘活动显著地降低了土壤容重和土壤湿度,增加土壤温度,但对土壤pH 值的影响较小。 蚂蚁扰动改变了群落组成,增加了大部分禾本科和豆科物种的重要值而降低了杂类草的重要值。 以莎草科的矮嵩草（Kobresia humilis）和禾本科的异针茅（Stipa aliena Keng）、赖草（Leymus secalinus）、溚草（Koeleria cristata）等为主的群落逐步演替为以禾本科的异针茅和赖草为主的 群落。植物群落的盖度降低但其地上、地下生物量增加;植物群落丰富度指数降低但均匀度指 数增加。     

不同类型生态浮床对富营养河水脱氮效果及微生物菌群的影响

通过设施大棚内容积为1.5 m3的人工模拟池试验,研究了框式与传统旱伞草浮床对富营养河水氮素转化及微生物菌群的影响. 传统浮床是以聚乙烯泡沫板为载体,栽植陆生植物来削减水体氮磷和有机物质等,从而达到净化水质的效果. 框式浮床是以塑料镂空支架为载体,除种植陆生植物外还添加填料等组件的新型浮床. 结果表明:①2种浮床对水体中TN,NH₄+-N和NO₃--N均有显著的去除效果,其中框式浮床和传统浮床的NH₄+-N去除率分别高达91%和86%,TN去除率也分别达到74%和64%,NO₃--N去除率分别为49%和31%. ②2种浮床系统有效地提高了水体中微生物和氮循环细菌总数和种群数量,尤其是框式浮床不同时期均比空白对照高出2～3个数量级. ③氮循环细菌的数量跟水体氮素去除有显著相关性. 其中水体ρ(NH₄+-N)和氨化菌数量呈显著正相关,ρ(NH₄+-N)和硝化菌数量呈极显著负相关,ρ(NO₃--N),ρ(TN)和反硝化菌数量之间呈极显著负相关. ④框式浮床的独特结构使之比传统浮床的去氮能力更强. 其中,填料系统吸附贡献率为8%,植物吸收的去氮贡献为16.5%,微生物系统脱氮则为75.5%;而传统浮床植物系统吸收贡献率为31.8%,微生物系统脱氮贡献率为68.2%. 说明浮床系统中植物吸收只是系统去氮的一种途径,微生物脱氮在2种浮床脱氮途径中占主导作用.      

聊城冬季一重污染过程PM2.5污染特征及成因分析

北方秋冬季为重污染过程频发季节,为了解聊城市冬季重污染过程中PM_(2.5)及化学组分污染特征,于2016年1月7~11日在聊城市区开展PM_(2.5)样品采集并分析了其中水溶性离子、碳成分及无机金属元素这3种化学组分,并对污染特征及成因进行了分析.结果表明,此次污染过程PM_(2.5)浓度呈现明显的倒V字型,平均浓度为238.3μg·m~(-3),超过国家环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级浓度限值2.2倍;NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)为PM_(2.5)的主要水溶性离子成分;随污染加重或减轻,NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl-和Mg~(2+)浓度呈现增加或降低趋势,而Ca~(2+)变化趋势与之相反.污染鼎盛时,NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)浓度分别为48.96、68.45和80.55μg·m~(-3),达到起始阶段的6.29、7.31和7.84倍;过程期间OC和EC的浓度为20.8~60.2μg·m~(-3)和3.0~7.5μg·m~(-3),OC浓度高于EC且变化幅度明显偏大;过程期间各日无机金属元素浓度和分别为10.2、22.4、16.0、19.6和8.2μg·m~(-3),富集因子(EF)结果显示,各元素EF均小于10,未被富集,表明污染过程中其主要来源于地壳等自然源;PM_(2.5)质量浓度重构结果表明,有机物(OM)、SO_4~(2-)和NO_3~-为PM_(2.5)的主要组分,其次为NH_4~+、地壳物质和其他离子,EC和微量元素含量相对较低.随着PM_(2.5)污染加重,二次无机盐(SO_4~(2-)、NO_3~-及NH_4~+)浓度及所占比例均随之增加,OM浓度随之增加但比例有所下降,而地壳物质浓度及比例均下降,表明二次无机转化是此次污染过程的主要原因,主要受燃煤和机动车排放影响.     

特朗普“去气候化”政策对全球气候治理的影响

美国特朗普政府宣布退出《巴黎协定》是当前全球气候治理中最受舆论关注的问题,对事态发展趋势的判断和事件影响的评估是最为亟需的。本文系统分析了特朗普政府上任后推行的一系列"去气候化"政策,以及其退出《巴黎协定》的主要动因和可能形式,同时量化评估了这些内政外交的"倒退"对美国实施国家自主贡献目标以及全球气候治理格局的实质影响,并据此提出了中国应对全球气候治理新形势变化的对策和建议。研究表明,特朗普政府"美国优先"的能源政策根植于复兴制造业和加大基础设施投资的经济利益动机,随着特朗普"去气候化"进程持续发酵,诸多气候政策面临存续风险,美国实施国家自主贡献将面临严峻挑战,"倒行政策"将有可能使美国温室气体排放出现反弹。如果不考虑中、高危气候政策,美国2025年温室气体排放也仅能相对2005年下降11.0%—14.9%,距离下降26%—28%的国家自主贡献目标相去甚远。同时,特朗普政府拒绝继续履行向发展中国家提供气候资金支持的义务,将有可能导致绿色气候基金拖欠资金总额上升117%,并进一步挫伤全球低碳投资的信心。没有美国的全球气候治理3.0时代将呈现出新的复杂特征,并不可避免地造成减排、资金和领导力缺口的持续扩大,也不排除后续会出现消极的跟随者,整体进程将可能进入一个低潮周期。虽然国际社会对中国引领全球气候治理充满期待,但中国仍应审慎对待,长远谋划应对气候变化的内政外交战略,而不应将"气候举旗"看作是一蹴而就的短期策略,对各种要求中国发挥"领导作用"的说法保持清醒头脑。在今后气候谈判中,美国仍有较大可能会二次"要价",中国作为排放大国的压力依然不容小觑,中美气候关系需要再定位。     

珠江三角洲地区冬季硫、氮干沉降的来源解析

采用WRF-CMAQ模式对珠江三角洲地区2015年1月进行数值模拟,结合CMAQ的集成源解析方法ISAM对S、N及其干沉降的来源贡献进行分析.结果表明：珠江三角洲地区S、N干沉降量高值主要分布在广佛交界处以及珠江口附近,其逐日变化趋势主要受质量浓度变化影响,但在部分时间段受干沉降速率的影响亦相当显著.珠江三角洲区域内排放源对于S干沉降的平均贡献占比为36.2%,与其质量浓度区域内贡献占比相当,SO₂干沉降速率增加以及背景风场变弱会使区域内贡献占比增加;区域内源对于N干沉降的平均贡献占比为32.4%,远小于其质量浓度区域内贡献占比,当NO₂质量浓度减少,使得HNO₃的质量浓度和干沉降量减少时,区域内贡献占比增加.对于珠江三角洲典型城市,广州S干沉降的本地贡献为27.7%,N为14.2%;江门S干沉降的本地贡献为9.6%,N为8.8%.2个城市对比而言,广州受本地的影响较江门显著,江门受其上风方向广州和佛山两市输送的影响显著,但当背景风场减弱时,江门本地贡献会有明显增加.     

提高海水中硫化物测定回收率的探讨

通过对测定海水中硫化物的分析方法进行改进和优化处理,解决了一直困扰海水中硫化物测定的回收率偏低和相对标准偏差较大的问题,经过反复实验,硫化物的回收率可提高到90%以上,相对标准偏差为2.6%.     

珠三角一次重空气污染过程特征分析及数值模拟

以珠江三角州地区(珠三角)2009年11月23─29日一次重空气污染过程为例,利用常规观测资料及中尺度气象模式(MM5)、污染源排放模式(SMOKE)和空气质量模式(CMAQ)的模拟,研究此次重空气污染过程的特征. 结果表明,造成此次重污染的主要原因有:①前期高压脊带来的稳定层结和静小风条件使得大气污染物逐日累积,难以扩散;②西太平洋台风向南海附近发展移动时,其外围下沉气流导致珠三角大气污染物向低层输送并积累. 珠三角区域污染分布特征表明,广州和佛山的本地贡献明显,而肇庆等地受外地源输送的影响更为显著.      

未铺装道路扬尘排放特征研究

在未铺装道路下风向不同高度测量PM10浓度和风速风向,同时测量上风向PM10浓度,采用暴露高度浓度剖面法计算未铺装道路的扬尘排放量,同时现场记录通过车辆的类型、车速、车轮个数等信息,计算未铺装道路扬尘PM10排放因子。分别分析车辆类型、车辆重量、车轮个数、路面粉土含量、车辆行驶速度对排放因子的影响。结果表明,大货车的排放因子最大,为362 g(/km.辆),其次为小客车、小货车和机动三轮车,分别为112、105和67 g(/km.辆);随着车辆重量的增加排放因子增大并呈线形相关性;随着车辆平均车轮个数的增加排放因子增大并呈线形相关性;分别研究了大货车、小客车和小货车排放因子与车速的关系,随着车速的增加,3种类型车辆的排放因子都增大,并有较好的线形相关性;路面尘土中粉土含量增大,道路扬尘排放因子也增大,路面尘土湿度增加排放因子减小。     

三峡库区典型消落带土壤微生物生物量碳、氮的变化特征及其影响因素探讨

本文以三峡库区王家沟一典型消落带为研究对象,选择180、175、165和155 m这4个高程以探讨水位变化对土壤微生物生物量碳(SMBC)和微生物生物量氮(SMBN)的影响.其中,175、165和155m高程坐落在消落带内,分别表现为短、中和长期淹水,180 m高程作为对照,为永不淹水的陆地.土壤样品的采集深度为0~20 cm,每周采集一次.结果表明,180 m高程处土壤有机碳(SOC)和全氮(TN)均无明显的季节变化,而175 m高程处SOC和TN季节变化明显,表现为春夏季高于秋冬季;各高程上的SMBC和SMBN及其分配比例呈现出秋高夏低的季节变化形态,表明消落带夏季高温低湿的土壤环境限制了微生物活性及土壤有机碳氮的周转速率.数据分析表明,与180 m高程相比,消落带上的175 m和165 m高程SOC、TN、SMBC及微生物商、SMBN及其分配比例均得到不同程度的升高,而155 m高程除了SMBN及其分配比例与对照无显著差异外,其他指标均显著低于对照,表明与未淹水对照点相比较,中短期淹水有利于提高消落带土壤碳氮含量及周转速率和微生物生物量,而长期受到江水淹没胁迫的土壤则会抑制土壤碳氮以及SMBC含量,并降低SOC的周转速率.相关分析表明,SMBC和SMBN均与地下5 cm处温度和p H呈极显著负相关,说明地下5cm处的温度以及p H对土壤微生物生物量有强烈的影响.