华北区域点冬季二次有机气溶胶特征与影响因素

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成进行了在线测量,并分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM_(2.5)与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM_(2.5)污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m~(-3);其中,有机碳和元素碳是PM_(2.5)的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m~(-3)和(2.6±2.2)μg·m~(-3),占PM_(2.5)总质量的7.1%和2.2%;PM_(2.5)与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM_(2.5)浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM_(2.5)中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m~(-3),占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O_3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H~+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H~+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献.     

土地整治对工业区周边土壤微生物多样性和群落结构影响分析

为探究土地整治对重金属污染环境下土壤理化性质及其中微生物的影响,本文基于Illumina高通量测序技术,对比分析了工业区周边土地整治区内外的土壤微生物群落结构和多样性.结果表明:①从土壤性质来看,土地整治区重金属污染状况和土壤质量均优于非整治区.②从土壤微生物群落结构来看,水田土壤微生物群落主要的菌门为变形菌门、绿弯菌门、酸杆菌门,而土地整治可能降低了变形菌门相对丰度,提高了绿弯菌门和酸杆菌门的相对丰度,同时在属水平上也提高了鞘脂单胞菌属、地杆菌属的相对丰度.③从土壤微生物多样性来看,土地整治区中土壤微生物多样性和功能性明显得到改善,但随着重金属污染程度的升高,改善效果逐渐减弱.④Spearman相关性分析表明,Cd、Hg、Pb、pH、AP是影响微生物群落的主要环境因子,而硫杆菌属、芽孢杆菌属、鞘脂单胞菌属与多种重金属元素表现出显著的正相关关系.本研究证实了土地整治有助于改善土壤微生物多样性和功能性,并提升土壤质量.     

基于LOADEST和数字滤波的水源地基流氮素输出定量方法应用实例

地表直接径流和基流均是流域非点源氮/磷养分输出的重要水文途径.科学认识和定量模拟基流氮/磷养分输出对于准确解析水源地水体非点源污染来源至关重要.基于Load Estimator模型和数字滤波算法,建立了定量水源地基流氮素输出的方法体系.以浙江省珊溪水源地的玉泉溪流域为例,利用玉泉溪2010-01—2013-12期间逐月总氮(TN)水质监测数据和逐日流量数据,展示了该方法的计算过程.结果表明,本文建立的水源地基流氮素输出定量方法结果合理,模拟精度高,决定系数和纳什系数分别为0.83和0.80;玉泉溪流域2010—2013年TN负荷量为141.21～274.68 t·a~(-1),平均208.63 t·a~(-1),年基流TN负荷量为84.39～168.68 t·a~(-1),平均127.69 t·a~(-1);基流对玉泉溪年均TN负荷量贡献率高达60%以上,流域基流养分输出对地表水体的污染应引起足够重视.     

乙醇汽油与普通汽油非常规污染物排放特性对比研究

在一台满足国Ⅴ排放标准的双喷射(气口喷射+缸内直喷)汽油机上开展了燃用E10乙醇汽油(乙醇体积比为10%)对发动机非常规排放特性影响的试验研究.使用傅里叶变换红外分析仪(FTIR)测量了饱和烃、不饱和烃、芳香烃及醇、醛等非常规污染物排放量,对比分析了双喷射模式时各工况下E0和E10两种燃料的非常规排放水平.结果表明,双喷射模式下,加入乙醇有效降低了乙烯、1,3-丁二烯、苯和甲苯的排放量,但会导致乙醛排放升高.双喷射模式下,随着负荷增加,两种燃料下的1,3-丁二烯和甲苯排放呈现先升高后降低的趋势,乙烯、甲醛和苯排放则先降低后升高.乙醇能抑制1,3-丁二烯、乙烯生成,抑制效果为PFI模式优于双喷射模式,GDI模式抑制量最低.PFI和GDI模式下E10的甲醛排放均显著升高,但双喷射模式有效抑制了甲醛排放的增加.     

氨基改性生物炭负载纳米零价铁去除水中Cr(VI)

以聚乙烯亚胺（PEI）为功能单体,玉米秸秆生物炭为载体,制备了氨基改性生物炭负载型纳米零价铁（nZVI@PEI-HBC）,并利用扫描电镜（SEM）、红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）等手段对材料进行了表征,分析了溶液pH、温度、材料投加量等因素对其去除Cr（VI）的影响及其去除机理.结果表明：在投加量为0.5 g·L^-1,温度为20℃,pH值为5,Cr（VI）初始浓度为20 mg·L^-1条件下,各材料对Cr（VI）的去除率大小为nZVI@PEI-HBC > nZVI > PEI-HBC > HBC.SEM显示nZVI颗粒较均匀地分散在生物炭表面,FTIR分析表明PEI改性后材料表面增加了氨基等重金属配位基团,这可能是nZVI@PEI-HBC去除Cr（VI）效果更好的原因.影响因素研究表明,材料具有较好稳定性,老化28 d后其Cr（VI）去除性能变化不大;酸性环境、升温、增大材料投加量均有利于nZVI@PEI-HBC对Cr（VI）的去除.机理研究发现,水中溶解氧加速了nZVI的腐蚀和Fe（II）的释放,促进Cr（VI）还原为Cr（III）,然后通过共沉淀作用和氨基等基团的吸附作用被去除.     

不同来源土样胶体对氯霉素吸附行为的影响

选取不同来源沉积物或土壤样品（沉积物A1和A2,天然土壤B1和B2,市售营养土B3）,采用切向超滤与多种纳米分析技术相结合的方法,分析了不同土样中胶体的理化特征及其对氯霉素（CAP）吸附行为的影响.荧光区域积分法结果显示,土样胶体的荧光组分以色氨酸类蛋白质、类富里酸和类腐殖酸为主,络氨酸类蛋白质和溶解性微生物代谢物质存在较少.吸附实验结果表明,B3胶体对CAP的吸附率最大（36.25%）,在胶体浓缩液和超滤液中的分配比例最高（1.91）,但其有机碳归一化结合系数最低（3.93）.与天然土壤相比,河湖沉积物胶体的吸附率较高,但其与CAP的结合能力却较低.冗余分析结果表明,胶体对CAP的吸附主要与其芳香度、有色溶解性有机质丰度、溶解性有机碳浓度及分子量有关;此外,胶体的腐殖化程度、芳环上羧基、羰基等官能团的比重及荧光物质中溶解性微生物代谢产物和类腐殖酸对CAP的吸附行为也具有较大影响.     

基于卫星遥感气溶胶产品评估体系的气溶胶时空分布及变化趋势表征

卫星遥感气溶胶虽然空间覆盖度高,但不同产品数据在准确性和适用性上存在显著差异.为了能够科学定量的衡量各个产品的优劣,选择最合适的气溶胶产品,该研究以数学统计为基础,提出了一种卫星遥感气溶胶产品评估体系,并依此确定了全球6个人口密集地区的最优卫星数据集,在此基础上开展了近10年的（2009—2018）气溶胶时空变化分析.结果表明暗像元算法在植被覆盖度高的地区表现最好,深蓝算法在亮地表的沙漠干旱地区更占优势,而暗像元-深蓝融合算法在土地类型复杂且气溶胶来源多变时得以突出.人口密集的6个区域中,除了区域A和区域B,其它地区的大气污染水平整体偏高.其中,A、B、E的气溶胶负荷呈下降变化,区域F基本不变,其余区域上升变化.评估体系的建立为气溶胶遥感产品的选取提供了新的衡量方法,且该文关于气溶胶时空分布及变化的分析可以为区域性气溶胶研究提供一定的参考价值.     

基于遥感尾气监测的柴油车气态污染物排放因子计算方法研究

采用遥感尾气测试系统实测了柴油车在实际道路工况下的CO、HC和NO排放特征,修正了排放因子的计算方法,并与车载排放测试系统（PEMS）实测结果进行了验证,获得了实测车辆的CO、HC和NO排放因子.测试结果显示,在各种遥感监测的工况下柴油车尾气中均含有较高浓度的氧气,未考虑氧气影响的燃烧方程反演获得的各污染物体积浓度计算值与PEMS实测值的偏差较大,且氧气浓度越大,偏差越大.经过氧气修正的燃烧方程反演计算的尾气浓度与PEMS实测值吻合度大幅提升,适用于实际工况下遥感检测车辆尾气的反演计算.修正算法得到CO、HC和NO的排放因子离散性较小,精确度较高,可以为量化柴油车尾气排放贡献提供科学依据.     

深圳市秋季大气臭氧立体分布特征

利用大气O₃探测激光雷达在深圳市东部生态区和西部城区同步开展垂直观测,探究了2018年深圳市O₃立体分布在秋季光化学污染活跃期至冬季非活跃期的演变过程.结果表明：光化学反应活跃的10月,东部地面O₃浓度相对于西部地面高出约128%;地面向上至450m,O₃浓度在东部生态区发生快速降低,而在西部城区由于存在“滴定效应”,O₃浓度随高度升高而升高;450m~2km,东、西部O₃浓度均随高度升高而降低,西部城区O₃浓度水平超过东部生态区约30%;2km以上高空,东、西部O₃浓度趋同（70μg/m³）,并保持稳定,为具深圳市秋季O₃污染过程提供了较高的大气背景浓度.高污染期间,深圳市大气边界层内O₃浓度变化较为一致,西部高空的O₃区域传输作用更加显著.秋季至冬季光化学反应逐渐减弱,深圳市O₃浓度的水平和垂直空间差异逐渐减小,冬季的深圳市O₃污染基本受大气背景控制.     

漓江流域δD和δ18O对蒸发的指示作用

以漓江流域为例查明不同水体之间氢氧稳定同位素组成特征,并探讨氢氧稳定同位素对漓江流域的蒸发过程指示作用.结果表明：流域内不同水体之间,氢氧稳定同位素表现出不同的组成特征,地表水和地下水,在丰水期δD值和δ¹⁸O值要比枯水期更容易富集,地下水的δD值和δ¹⁸O值分布范围较地表水小;随着水温的升高,δ¹⁸O的变化趋势比d-excess明显.从漓江上游到下游高程逐渐下降,河水线的斜率和截距也在逐渐减小,其中漓江下游河水线的斜率和截距要低于当地大气降水线,表明下游受到蒸发作用较强烈;地下河水线、地表河水线在一定程度上偏离当地大气降水线,但偏离程度较小,表明三者之间有很好的水力联系.受温度和湿度的共同影响,漓江干流丰水期河水的蒸发量占最初水体总量的0.7%~9.1%,枯水期河水的蒸发量占最初水体总量的2.6%~9.7%,丰水期的蒸发比例低于枯水期,从上游到下游蒸发比例在逐渐上升.研究区蒸发量估算值为959.40mm,与多年实测值少43.11mm,相对误差4.70%.氢氧稳定同位素对研究区降水、地表水、地下水之间的转换规律具有重要的实际意义,在今后的漓江流域水文研究中有着更加广阔的空间.