基于PMF量化工业排放对大气挥发性有机物(VOCs)的影响:以南京市江北工业区为例

挥发性有机物(VOCs)在臭氧(O3)和二次有机气溶胶(SOA)生成中起着关键作用.南京市江北地区工业密集,为评估工业排放对大气VOCs的影响,本研究于2017年3月在工业区受体点南京信息工程大学(南信大)开展了为期近1个月的VOCs采样和测量.监测数据显示南信大站点大气VOCs浓度波动大,范围(体积分数)在10.3×10-9~200.5×10-9之间,烯烃、芳香烃和卤代烃等组分(例如:乙烯、丙烯、苯、苯乙烯、二氯甲烷等)存在明显的异常高值.利用正交矩阵因子模型(PMF)对VOCs进行来源解析,结果显示在观测期间与工业排放相关源的平均贡献为50.0%,其中石化源、化工源以及涂料和溶剂使用源的贡献分别为14.9%、19.3%和15.8%.在VOCs高污染时段,与工业排放相关源的占比高达74.9%.进一步结合风速和风向数据,确定了不同类型工业源的主导方位,追溯排放源的潜在位置.     

典型酿造业厂界无组织排放VOCs污染特征与风险评价

为探明酿造企业厂界无组织排放VOCs的浓度特征、恶臭污染及健康风险,采用便携式气相色谱-质谱仪对典型酿造企业醋厂和酒厂厂界无组织排放VOCs进行监测,分析研究其VOCs的浓度水平和组成特征,采用阈稀释倍数和感官测定法对VOCs进行恶臭分析,并进行了健康风险评价.结果表明,醋厂和酒厂厂界无组织排放VOCs的总浓度分别为0.968 mg·m~(-3)和0.293 mg·m~(-3).醋厂排放的VOCs中乙酸乙酯和乙酸含量较高,分别占总VOCs的76.3%和13.5%.酒厂排放的VOCs中以乙醇和己酸乙酯为主,分别占总VOCs的56.3%和30.4%.含氧VOCs是酿造企业污染源排放的主要组分.两厂总恶臭指数均大于1,表明其无组织VOCs排放对大气环境存在恶臭污染,且其臭气浓度均超过恶臭污染物厂界标准限值.醋厂和酒厂VOCs致癌风险指数分别为2.45×10~(-6)和5.25×10~(-6),超过了EPA致癌风险值(1.0×10~(-6)),但未超过OSHA致癌风险值(1.0×10~(-3))_及ICRP最大可接受的风险值(5.0×10~(-5)).     

华中地区冬季灰霾天气下PM2.5中重金属污染特征及健康风险评价:以湖北黄冈为例

为探究华中地区灰霾天PM_2.5中重金属元素的污染特征及其潜在健康风险,于2018年1月13~24日对华中区域观测点——黄冈站点加密采集PM_2.5样品.采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）对PM_2.5中Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Sn和Pb进行分析,通过富集因子法对其污染特征进行探讨,并采用美国环保署推荐的暴露模型对其潜在风险进行评估.结果表明,观测期间PM_2.5中Zn质量浓度最高,致癌物质As、Cd质量浓度均高于我国环境空气质量标准（GB 3095-2012）的二级标准限值,70%的元素质量浓度在灰霾中期占比最大.富集因子分析显示,Cd、Sn、Co、Pb和Zn富集程度最高,特别是在灰霾中期,这些物质主要来源于交通和燃煤.人体健康风险评价结果显示,手口摄食是引起非致癌风险的主要途径,儿童的暴露量和非致癌风险均明显高于成人.Pb对儿童存在非致癌风险,PM_2.5中重金属对成人不具有非致癌风险且致癌重金属不具有致癌风险.     

稻田灌溉河流CH4和N2O排放特征及影响因素

随着农业氮肥大量施用,大量碳氮营养物质以淋溶或径流形式进入周边灌溉水体,使其成为甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)的重要排放源.以我国东南部地区典型稻田灌溉河流为研究对象,于2014年9月至2016年9月连续两年原位观测表层水体CH4和N2O溶存浓度及其排放通量,旨在明确稻田灌溉河流CH4和N2O的排放特征、排放强度及其主要驱动因子.结果表明,观测期内c(CH4溶存)的年平均值为(390.57±43.95)nmol·L-1(92.80～1 577.54 nmol·L-1),c(N2O溶存)的年平均值为(40.23±3.20)nmol·L-1(10.05～75.40 nmol·L-1).CH4和N2O的排放通量(年平均)分别为(20.73±6.08)mg·(m2·h)-1和(34.30±7.12)μg·(m2·h)-1.CH4和N2O溶存浓度和排放通量整体上均呈现出春夏排放高,秋冬排放低的季节变化趋势.两年CH4累计排放总量为(3 876.30±1 153.96)kg·hm-2,N2O累计排放总量为(5.74±0.98)kg·hm-2.两者持续性全球增温潜势(SGWP,以CO2-eq计)平均为(87.99±15.73)t·(hm2·a)-1.CH4排放通量与水温、底泥可溶性有机碳(DOC)显著正相关,而与水体溶解氧(DO)显著负相关;N2O排放通量与水温、水中铵态氮(NH4+-N)和硝态氮(NO3--N)显著正相关,而与水体DO显著负相关.该研究可为科学估算我国农业灌溉流域CH4和N2O排放总量提供数据支撑和重要参考.     

广西龙江鱼类镉含量分布特征及生物积累特性分析

突发镉污染事件能引起江河水体恶化,破坏水生态环境和威胁人类健康.本研究为证实突发镉污染事件引起生态环境风险,以不同类型鱼类以及鱼类不同组织器官为研究对象,分别前后6次对龙江进行采样调查,并对各鱼类根据水层和食性进行分类及分析.调查结果表明,前3次调查鱼类肌肉镉含量显著高于后3次调查鱼类肌肉镉含量;草食性,肉食性和杂食性鱼类不同组织器官镉的含量大小均可排序为:肾肝肠鳃卵鳞≈肌肉,且3种类型肾的镉含量均显著高于其他任何组织器官(P0.05);鱼类同一组织器官镉的含量根据不同水层鱼类依次为:底层鱼类中下层鱼类中上层鱼类.不同食性鱼类肌肉中镉平均富集系数BAF从大到小依次为杂食性,肉食性和草食性,分别为8.32、6.33和5.15;不同生活水层鱼类肌肉中镉平均富集系数大小排序为:底层鱼类(8.18)中下层鱼类(7.70)中上层鱼类(4.99).     

沈阳工业区夏季VOCs组成特征及其对二次污染形成的贡献

利用2019年和2020年夏季沈阳市工业区大气挥发性有机物(VOCs)的观测数据,研究沈阳市夏季工业区大气VOCs的组成特征并初步判断其来源,并利用最大增量反应活性(MIR)和气溶胶生成系数(FAC)法分别估算该地大气VOCs的臭氧生成潜势(OFP)及二次有机气溶胶生成潜势(AFP).结果表明,观测期间沈阳市工业区ρ(总VOCs)平均值为41.66μg·m^-3,烷烃、烯烃、芳香烃和乙炔分别占总VOCs浓度的48.50%、 14.08%、 15.37%和22.05%.浓度排名前10的物种累计占总VOCs浓度的69.25%,其中大部分为C2～C5的烷烃,还包括乙炔、乙烯和部分芳香烃.总VOCs整体上呈现出早晚浓度高、中午浓度低的日变化特征,峰值分别出现在06:00和22:00,11:00～16:00处于较低水平.由甲苯/苯(T/B)和异戊烷/正戊烷的比值判断工业区主要受机动车尾气排放、溶剂使用、燃烧源和LPG/NG的影响.工业区大气VOCs的总AFP为41.43×10^-2μg·m^-3,其中芳香烃的贡献最大;总OFP贡献值为1...     

基于可解释性机器学习的城市O3驱动因素挖掘

受前体物排放和气象条件等因素共同驱动,大气臭氧(O₃)已成为影响城市夏季环境空气质量的主要污染物.目前物理化学机制驱动的演绎模型在进行O₃污染解析时需要的模型参数众多,运算时效性较差;数据驱动的归纳模型运算效率高,但存在可解释性差等问题.通过建立可解释性数据驱动的Correlation-ML-SHAP模型,Correlation模块挖掘O₃浓度关联影响因素,机器学习ML模块耦合可解释性SHAP模块计算各驱动因素对O₃浓度的影响贡献,实现对驱动因素的定量解析,并以晋城市2021年夏季O₃污染过程为例开展应用研究.结果表明,Correlation-ML-SHAP模型能够挖掘并利用强驱动因素模拟O₃浓度和量化影响贡献,其中ML模块采用XGBoost模型模拟准确度最佳. 2021年夏季晋城市O₃污染强驱动因素为：气温、日照强度、湿度和前体物排放水平,贡献权重为：32.1%、 21.3%、 16.5%和15.6%,其中气温、日照强度和前体物排放...     

重庆市煤矸山周边农产品镉健康风险评价及土壤环境基准值推导

以重庆市煤矸山周边农用地土壤和农产品（玉米和水稻）为研究对象,测定土壤和农产品（玉米和水稻）中Cd含量,评估摄入农产品（玉米和水稻）对人体的潜在健康风险,并基于物种敏感性分布法（SSD）推导土壤环境基准值.结果表明,重庆煤矸山周边旱地土壤Cd含量超风险筛选值的点位占55.8%,水田土壤Cd含量超风险筛选值的点位占31.6%,土壤Cd以较高生态危害和高生态危害为主,分别占47.4%和36.8%.玉米Cd含量超标点位占4.4%,水稻Cd含量均未超标.健康风险评价表明因食用玉米和水稻摄入Cd的非致癌健康风险可忽略,食用玉米摄入Cd存在可耐受致癌健康风险,食用水稻摄入Cd存在不可耐受致癌健康风险,且玉米和水稻Cd含量敏感度最高.SSD推导出煤矸山周边旱地土壤在pH≤5.5、5.57.5时Cd的环境基准值分别为0.491、0.382、0.376和0.588 mg ·kg^-1,水田土壤Cd的环境基准值为0.807 mg ·kg^-1.水田土壤和旱地土壤pH≤7.5时,现行土壤标准（GB 15618-2018）相对偏严;旱地土壤pH>7.5时,现行土壤标准（GB 15618-2018）相对偏宽松.应加强煤矸山周边土壤Cd污染防治和农产品安全利用研究,并对土壤Cd环境基准值进行适当调整.     

云南5城市道路扬尘PM2.5中重金属含量表征及健康风险

为研究云南城市道路扬尘PM_2.5中重金属含量、来源和其健康风险,分别在昆明、保山、文山、昭通和玉溪这5个典型城市区域采集道路扬尘样品,使用颗粒物再悬浮技术将尘样悬浮并采集PM_2.5,利用ICP-MS检测PM_2.5中铬(Cr)、锰(Mn)、镍(Ni)、铜(Cu)、锌(Zn)、砷(As)、镉(Cd)和铅(Pb)等8种重金属.结果表明,5城市道路扬尘Cr、 Ni、 Cu、 Zn和Pb含量均严重超过云南土壤背景值;富集因子表明,云南5城市道路扬尘PM_2.5中重金属多数表现为中度富集和强烈富集,受人为活动影响较大.相关性分析和主成分分析结果表明,云南省不同类型城市道路扬尘PM_2.5中重金属均受土壤源和交通源影响;其余来源差异性较大：昆明受钢铁冶炼源影响、保山和玉溪受有色金属冶炼源影响、昭通受燃煤源影响.健康风险分析表明：昆明、玉溪和昭通的道路扬尘PM_2.5中Cr、 Pb和As存在儿童非致癌风险,昆明市的Cr还存在终身致癌风险.     

基于不同排放清单的长三角人为CO2排放模拟

目前基于排放清单估算的区域和城市尺度上的人为CO₂排放不确定性较大.为了我国实现碳达峰和碳中和的目标,亟需对我国的区域尺度,特别是大城市群的人为CO₂排放进行准确估算.分别利用两种先验人为CO₂排放数据(EDGAR v6.0清单和EDGAR v6.0联合GCG v1.0的改进清单)作为输入数据,采用WRF-STILT大气传输模型模拟长三角地区2017年12月至2018年2月大气CO₂摩尔分数,再以安徽全椒高塔观测的大气CO₂摩尔分数作为参考值,通过贝叶斯反演方法得到的比例因子改进了模拟结果,并实现了长三角人为CO₂排放通量的估算.结果表明：(1)在冬季,相对于基于EDGAR v6.0模拟的大气CO₂摩尔分数值而言,基于改进清单模拟的大气CO₂摩尔分数与观测值更为一致;(2)模拟的大气CO₂摩尔分数在夜间高于观测值,白天则相反,主要因为排放清单的CO₂排放数据不能表征人为...