不同煅烧温度制备的Mn、N掺杂TiO2光催化性能研究

以MnSO4·H2O为锰源,尿素为氮源,采用溶胶-凝胶法制备不同锻烧温度的纯TiO2、Mn-TiO2及Mn-N-TiO2光催化剂,利用X射线衍射、紫外-可见光漫反射光谱及电子自旋共振等技术对样品形貌和结构进行表征,并以罗丹明B的光催化降解为模型反应,考察不同锻烧温度对其光催化活性的影响.结果表明,Mn、N成功掺入TiO2后,有利于提高光催化剂的热稳定性,抑制锐钛矿相向金红石相转化,且光吸收拓展到可见光区域.Mn、N共掺杂样品比单Mn掺杂样品具有更高的光催化活性,400℃下锻烧的Mn-N-TiO2在可见光下对罗丹明B的降解具有最高的光催化活性,光照2h降解率达到100%.高温锻烧Mn-N-TiO2和Mn-TiO2样品在紫外光照射30min后对罗丹明B的降解率在90%以上.     

利用皂土吸附和介电泳方法间接去除水中的Mn2+

水中重金属去除一直是水处理的技术难点.锰虽然是动物必需的微量元素之一,但是人和动物摄入过量的锰会对神经系统等产生毒害.利用皂土吸附水中的重金属Mn2+,在装有微电极阵列芯片的介电泳池研究装置中,通过调节外加交流电压,捕获悬浮液中的皂土从而间接去除Mn2+.吸附了微量重金属离子的皂土被捕获到电场强度较大的区域,发生了正介电泳.该研究为建立一种从废水中间接去除重金属离子的实际可行方法奠定了实验基础,不存在二次污染.     

五种水生植物对水中铀的去除作用

采用水培实验,研究了浮叶植物野生水葫芦(Eichhornia crassipes)、漂浮植物浮萍(Lemna minor L)、满江红(Azolla imbircata)、沉水植物菹草(Potamogeton crispus)、挺水植物空心莲子草(Alligator Alternanthera Herb)在初始铀浓度分别为0.15、1.50和15.00 mg·L^-1水中的生长状况及它们对水中铀的去除能力.结果表明,在21 d的水培试验期内,满江红对铀表现出了最强的抗性,0.15、1.50和15.00 mg·L^-1的铀对满江红的生长抑制率分别只有4.56%、2.48%和6.79%,而满江红对水中铀的去除率分别达到了94%、97%和92%.进一步的试验表明,每1 L水中种植7.5 g满江红,可以获得最大的铀去除率,将初始铀浓度为1.25、2.50、5.00和10.00 mg·L^-1的水体降至国家排放标准(GB 23727—2009)规定值(0.05 mg·L^-1)以下分别需要17、19、23和25 d.研究结果为进一步开展铀污染水体植物修复的研究打下了基础.     

恶臭假单胞菌好氧降解高氯联苯的蛋白质组分析

利用固相pH梯度双向凝胶电泳分离恶臭假单胞菌以葡萄糖和Aroclor1260作为营养基质生长的菌株总蛋白,凝胶经银蓝显色后,采用PDQuest图像分析软件比较、分析识别差异表达蛋白,应用MOLDI-TOF-MS得到相应的肽质量指纹图谱,然后搜索数据库鉴定部分差异蛋白点.结果表明,获得了分辨率较高、重复性较好的不同营养基质条件下菌株蛋白的双向凝胶电泳图谱,比较分析共发现80个差异蛋白点,成功鉴定14个差异表达蛋白,包括应激应答蛋白、蛋白质生物合成、运载体和代谢相关酶类.提示与葡萄糖作为生长基质相比,菌体以多氯联苯作为碳源和能源生长时,产生应激,通过增强应激响应蛋白、蛋白质生物合成相关蛋白和相关代谢酶类的表达使细胞在胁迫条件下维持自身的稳定性与生长代谢.     

有机粘土疏水性吸附过程的分子模拟:烷基碳原子数和有机物logK_(ow)的影响

基于从分子尺度上解析改性剂烷基碳原子数和有机物疏水性对有机粘土吸附能力的影响机制,以从头算的量子化学计算方法(MP2/6-31g(d))模拟了有机粘土在水溶液中的吸附过程.通过计算吸附前后几何构型、能量、化学键和电荷分布等参数的变化,分析了影响有机粘土疏水性吸附的关键因素,并对疏水性吸附作用力的化学本质进行了初步探讨.计算结果表明,烷基碳原子数增加对提高有机物吸附能的作用并不显著,长链烷基提高有机粘土吸附容量的真正原因在于其可提供更多的有机物吸附位.有机物的疏水性(以正辛醇-水分配系数logKow表征)是影响疏水性吸附过程的关键因子,水分子的引力作用对疏水性吸附具有决定性影响,理论上解释了普遍存在的有机物吸附量与logKow呈正相关的实验现象.疏水性吸附力的作用前提是有机物为疏水性,即当水分子的引力作用较弱时疏水性作用力才可以表现出来;而对于亲水性有机物,疏水性吸附力会被水分子的引力所抵消,吸附强度减弱.模拟红外光谱和电荷分布结果表明,吸附前后无化学键断裂和电子得失的发生,只有原子电荷密度的微小变化,据此推测疏水性吸附力以分子间弱相互作用力——London色散力为主.     

北方地区受污染河湖水体潜流湿地净化技术研究与工程应用

结合实验研究和工程应用实践,在湿地填料选择、水力负荷变化、植物特性、结构优化、越冬运行等方面,对我国北方地区潜流人工湿地设计、建设、运行管理中的关键技术问题开展了系统、深入研究.结果表明:石灰石、粗砂等脱氮除磷综合效果较好,且取材方便、价格便宜,应是人工湿地主选填料,钢渣、褐铁矿除磷效果良好、沸石的氨氮吸附能力强,可作为辅助材料;湿地植物对水质净化贡献约为5%～15%,其地上部分的生物量移除贡献不足5%,湿地植物对系统水力负荷维持、冬季保温、生态景观等还具有较大贡献;以植物保温为主,结合冰下取水、水位管理等可实现北方地区潜流湿地冬季正常运行;优化提出了竖向复合流湿地结构,具有节约用地、硝化-反硝化作用效果显著、抗淤堵等特点.研究成果已在工程实践中得到成功应用,对人工湿地在我国北方地区的推广应用具有重要借鉴意义.     

缺氧条件下土壤砷的形态转化与环境行为研究

采集张士污灌区0～100 cm深的土壤并在实验室里负载低浓度的砷,采用不加硫和加硫对比研究了厌氧条件下土著微生物对土壤中砷的形态转化、环境行为影响及其机制.结果表明,在不外加硫酸盐条件下厌氧培养8 d后,微生物还原作用造成砷的大量还原和释放,释放的砷70%以上是以As(Ⅲ)形式存在,尤其20～40 cm深度土壤砷的释放量明显高于其它层土壤,As(Ⅲ)和As(T)分别达到892.8μg.L-1和1 240.6μg.L-1.与非生物对照相比每层土中盐酸可提取的砷总量都大大降低,且盐酸提取的As(T)几乎全部转化为As(Ⅲ).伴随砷的释放,铁发生还原和释放,溶解态的亚铁基本都在40 mg.L-1以上,不同土层固相中亚铁离子的量都在9.0～13.4 g.kg-1范围内,固相盐酸可提取态总铁中亚铁离子所占的比例基本都在50%以上,说明微生物还原作用造成固相中铁氧化物发生还原性溶解和矿物结构转化.当体系中添加10 mmol.L-1的硫酸盐时,每层土的生物培养体系中铁的释放几乎完全被抑制,砷和铁浓度也减少了50%.与不加硫生物培养体系相比,固相中盐酸可提取的砷量减少了50%,一部分砷被转化为稳定的硫化物As2S3而固定.可见在硫酸盐不足条件下微生物还原作用可造成砷被还原、活化和释放,而补充土壤中硫酸盐的量可促使微生物还原/活化的砷转化成更加稳定的形态,稳定的硫化物矿物As2S3是土壤微生物固定砷的重要途径.     

情景分析技术在制定区域大气复合污染控制方案中的应用研究

目前我国区域性大气复合污染日益严重,迫切需要明晰的控制技术路线指引。本文尝试将情景分析技术应用于区域复合污染控制方案制定中。建立了包括确定主题、驱动力筛选、驱动力预测、排放量预测和情景构建等步骤的情景设计方法。并利用本文建立的方法,详细介绍了在构建区域大气复合污染压力-状态-响应模型的基础上,利用主要驱动力与压力之间的数学关系,进行驱动力预测、构建基线情景和控制情景的方法。讨论了在制定区域协同控制方案过程中,确定满足区域总量控制目标的分区减排原则,并提出实现区域协同控制区域性大气复合污染的控制目标的分区削减方案情景设计的方法建议。     

关于我国环境空气质量监测点位设置的思考

设置各种空气质量监测点位时,应以监测网络的监测目的为根本出发点,并同时考虑点位功能和空间代表尺度、点位环境条件以及实际经济技术条件等因素。一个完整的环境空气质量监测网络应涵盖各类功能的监测点位,从而达到监测网络建设的多目标要求,然而空气质量监测点位的建设是一个不断发展和完善的过程。目前我国城市空气质量监测点以空气质量评价点为主,其目的是掌握城市整体空气质量状况和长期变化趋势,为环境管理和污染防治提供决策依据,但这类监测点位的功能相对单一,难以满足公众了解详尽的空气质量状况信息的需求。未来,随着监测投入的增加,我国应进一步完善地方监测网络建设,使之涵盖不同功能的监测点位,从而更好地为公众提供空气质量预警信息和健康指引。     

五羰基铁对正辛硫醇中硫的脱除研究

由于能源化石类燃料中均包含不同含量的硫化物,随着人类对这些能源的不断利用,引发的环境污染等问题日趋严重。利用五羰基铁(Fe(CO)5)分解条件温和可控,产物无杂质,分解后的Fe0可以与硫原子原位键合等特点。文章尝试采用Fe(CO)5作为脱硫剂在温和条件下进行脱除正辛硫醇的研究。实验结果表明:随着压强(101~5 067 kPa)、Fe(CO)5加入量(50~250μL)、时间(1~6 h)和温度(0~180℃)的不同,Fe(CO)5脱硫效率具有明显差异,在此基础上得到最佳脱硫条件及最高脱除效率:常压、Fe(CO)5加入量200μL(1.4 mmol)、t=2h和T=140℃时,达到最高硫容3 450 mg/L。分别采用IR、XPS手段对脱硫反应机理进行了探索。IR结果表明:在1 084 cm-1处为硫氧峰,在797 cm-1归属为铁氧峰。XPS结果表明:167.8 eV处可能为S4+,711.6 eV处可能为Fe3+。因此,正辛硫醇脱除的可能机理为巯基断裂,并在空气中与氧结合,最终形成S4+,而Fe(CO)5的Fe经过脱硫之后,在空气中不稳定,最终被氧化成Fe3+。