宁东能源化工基地大气PM2.5中硝基多环芳烃污染特征及呼吸暴露风险

利用大气主动采样技术对宁东能源化工基地大气PM_(2.5)中硝基多环芳烃(NPAHs)的污染特征、一次排放和二次形成源贡献及呼吸暴露风险进行了观测研究.结果表明,宁东能源化工基地大气PM_(2.5)中Σ _(12)NPAHs质量浓度在2. 06～37. 14ng·m~(-3)之间,其中基于能源产业的宝丰采样点冬、夏季采样期Σ _(12)NPAHs的平均质量浓度分别为(25. 57±5. 76) ng·m~(-3)和(6. 22±1. 74) ng·m~(-3).以化工、电力产业为主的英力特采样点冬、夏季Σ _(12)NPAHs平均质量浓度分别为(7. 13±1. 44)ng·m~(-3)和(2. 58±0. 39) ng·m~(-3),两采样点均表现出冬季高于夏季的季节特征,推测为冬季取暖造成较高的NPAHs一次排放所致.宝丰采样点Σ _(12)NPAHs浓度水平明显高于英力特,可能与宝丰的煤炭开采及焦炭生产的能源产业较化工产业造成更高的NPAHs一次排放相关,因而造成了Σ _(12)NPAHs浓度水平的空间差异.两个采样点PM_(2.5)中Σ _(12)NPAHs浓度的夜昼比表明,夏季Σ _(12)NPAHs浓度日间明显高于夜间而冬季则相反,表明夏季日间较夜间存在更活跃的大气光化学反应,较夜间贡献更多二次形成的NPAHs. NPAHs族谱特征的时空差异表现为:宝丰和英力特采样点冬夏季均以一次排放标识物2N-FLO和6N-CHR为主要占比,其中宝丰采样点冬季2N-FLO和6N-CHR总占比为46%,夏季为73%,英力特采样点冬季总占为59%,夏季为55%.但英力特采样点夏季二次形成的标识物3N-PHE浓度占比较宝丰更高,表明基于化工产业的英力特较宝丰存在更高的前体物排放,由此贡献更多二次形成的NPAHs.本研究还借助Σ _(12)NPAHs/Σ _(16)PAHs比值对NPAHs可能的来源贡献进行了分析研究,结果表明宁东能源化工基地夏季较高的温度促进了PAHs的降解以及NPAHs的二次形成,较冬季贡献更多二次形成源的NPAHs.基于BaP等效毒性因子评价法估算了PM_(2.5)中Σ _5NPAHs的呼吸暴露肺癌风险,结果表明,宝丰采样点PM_(2.5)中Σ _5NPAHs的肺癌风险值冬季为(3. 06×10~(-5)±1. 36×10~(-5)),夏季为(1. 79×10~(-5)±0. 80×10~(-5)),英力特采样点冬季为(2. 85×10~(-5)±1. 20×10~(-5)),夏季为(1. 86×10~(-5)±0. 83×10~(-5)).宝丰和英力特肺癌风险值均高于Cal/EPA规定的1. 00×10~(-5)的限值,表明宁东能源化工基地人群存在一定程度的大气PM_(2.5)中NPAHs呼吸暴露肺癌风险.     

金盆水库沉积物磷的来源及分布特征

为探究分层型水源水库沉积物中磷的来源与分布特征,以西安金盆水库为对象,针对2017年3～11月金盆水库水体、沉降颗粒及沉积物柱状样品总磷(TP)含量及形态分布特征进行研究.结果表明,金盆水库主库区表层沉积物总磷含量及形态分布受水体颗粒磷(PP)沉降作用明显,相关系数r~2=0. 877 5;同时表层沉积物总磷含量还受到沉积物内部生物地球化学的共同作用. 6～8月金盆水库水体藻类剧烈繁殖演替,繁殖过程中大量失去活性、死亡的藻类不断向底部水体沉积,形成以藻类等颗粒磷为主导的内源污染,沉降颗粒总磷含量达(753. 51±17. 11) mg·kg~(-1),表层沉积物总磷含量随之增加,以铁铝结合态非活性磷(NaOH-nrP)为主; 9～11月进入汛期,径流水体携带大量泥沙等负荷较大的污染物汇入水库,使得水体颗粒磷浓度相应增大,然而由于单位质量泥沙中总磷含量占比较小,导致径流过程中表层沉积物总磷含量逐渐降低,泥沙径流过程中颗粒磷以无机态的钙磷(Ca-P)和残渣态磷(rest-P)为主,二者约占沉积物总磷(TP) 55. 8%～66. 2%,受颗粒沉降影响相对较大.活性磷(SRP)、铁锰螯合态磷(BD-P)和铁铝结合态活性磷(NaOH-srP)这3种形态磷较活跃,在环境条件的变化(主要是氧化还原条件)下发生一系列迁移转化,受沉积物内部生物地球生物化学过程作用明显.     

绿狐尾藻分解及其氮磷释放特征

湿地植物分解释放的有机物、氮和磷等会影响人工湿地对水体污染物的去除效率和出水水质.本研究采用尼龙分解袋法研究绿狐尾藻在水中的分解过程及氮磷释放特征.连续60 d的室内分解实验结果表明,前期(0～4 d)绿狐尾藻干物质质量损失速率快,占初始质量的30%,中后期(4～60 d)损失速率减慢,占31%.拟合的一级动力学分解速率常数为0. 014 2d-1,降解50%的干物质需48. 8 d.水体p H值变化情况:0～4 d从7. 60迅速下降到5. 63;中期趋于稳定;后期p H值回升到7. 03,与空白对照值接近.绿狐尾藻分解实验系统中溶解氧浓度从6. 30 mg·L~(-1)在1 d内快速下降到0. 61 mg·L~(-1),表明该系统一直处于厌氧状态.水中总氮浓度0～2 h迅速增加达到12. 7 mg·L~(-1),2 h～32 d逐渐降低到5. 80 mg·L~(-1),后期略有增加;总磷浓度初期快速升高到18. 4 mg·L~(-1),中后期趋于稳定.有机氮(占总氮65. 7%～94. 7%)和无机磷(占总磷61%～89%)是主要的氮磷存在形态.绿狐尾藻体内总氮含量随分解时间逐渐增加,从24. 3 mg·g~(-1)上升到60. 5 mg·g~(-1);而总磷含量从6. 09 mg·g~(-1)下降到2. 94 mg·g~(-1)后波动稳定,这可能与附着微生物对氮的吸收和固定等因素有关.本研究证实绿狐尾藻分解过程释放的氮磷营养元素会引起水体二次污染,为此采用合理的植物收割管理措施非常必要.     

长江原水臭氧-生物活性炭挂膜中试研究

为了探究面向长江水源的臭氧-生物活性炭深度处理工艺的挂膜技术,进行了长江原水常州段的臭氧-生物活性炭挂膜中试研究.结果表明,在挂膜前期,由于炭柱的物理吸附作用逐渐饱和,炭柱对DOC(溶解性有机碳)、UV_(254)和COD_(Mn)(高锰酸盐指数)的去除率逐渐降低,对氨氮几乎没有去除,在挂膜中后期,由于活性炭上生物膜逐渐成熟,生物降解起主导作用,有机物和氨氮去除率升高并趋于稳定.90 d后,炭柱对DOC、UV_(254)和COD_(Mn)这3个有机物指标的去除率分别稳定在30.64%、57.50%和30.00%以上,氨氮去除率稳定在88.93%左右,认为挂膜成功.扫描电镜图显示活性炭表面出现丰富的菌胶团,同时高通量测序也验证了活性炭中丰富多样的微生物群落结构.     

厦门某旱地土壤垂直剖面中重金属迁移规律及来源解析

采用ICP-MS和TIMS分析测定厦门市农业区某旱地土壤垂直剖面中8种重金属元素(V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Sr和Pb)含量及铅锶同位素组成,重点分析土壤剖面金属的纵向分层和淋失迁移特征.结果表明,除Sr外,其余重金属在大部分剖面深度中均未超过背景值,表明受外来源的影响较小. Sr在整个剖面的迁移系数均大于0,表明存在不同程度的富集; Zn和Co在近地表处富集; Cr、Ni和Cu在整个剖面中以亏损为主; V和Pb受外来活动的干扰小.淋洗迁移特征分析表明,Sr和Pb淋洗下移较活跃,其下移深度较大,但Pb下移深度低于Sr下移深度.因子分析表明,重金属主要为自然因子的输入,其次为农业活动和交通运输等复杂人为活动的输入.富集因子分析表明,Sr受外源不同程度影响.铅锶同位素组成分析表明,垂直剖面土壤中Pb主要来源于母质层,而Sr除来源于母质层外,还受到复杂人为源的影响,并已有向底层(30～70 cm)迁移的趋势.     

土地利用方式对土壤团聚体稳定性和有机碳含量的影响

探究不同土地利用方式下土壤团聚体的粒径分布、稳定性及有机碳在各粒径团聚体中的分布规律,以期为重庆地区土壤结构的改善及土壤有机碳库的维持及提高提供依据.以重庆市北碚区6种土地利用方式(针阔叶混交林、竹林、果园、旱地、水田和荒草地)为研究对象,采用湿筛法对土壤进行粒径分组,对比分析了6种土地利用方式处理下土壤团聚体和团聚体有机碳在0～20、20～40、40～60和60～100 cm土壤剖面中的分布规律.结果表明,不同土地利用方式下,土壤的结构和肥力水平存在显著的差异.在0～100 cm土层土壤的各粒径团聚体中,6种土地利用方式的团聚体粒径均以 0. 25 mm为主;其中,竹林 0. 25 mm团聚体含量最高,其次是荒草地,旱地与果园含量最低.不同土地利用方式下0. 25～2 mm的粒径团聚体主要分布在0～20 cm土层(28. 78%～50. 08%),而0. 053～0. 25 mm和0. 053 mm的粒径团聚体主要集中在40～60cm土层.在整个土壤深度内,竹林和荒草地的土壤团聚体MWD和GMD均高于其他土地利用方式,即二者的土壤团聚体稳定性较强.土壤团聚体稳定性与土壤团聚体有机碳呈极显著正相关(r=0. 569,P 0. 01),在0～100 cm土层中,土壤0. 25～2 mm和0. 053 mm粒径的有机碳含量较高,其中0. 25～2 mm的最高,平均含量为56. 54 g·kg~(-1).除旱地土壤各粒径团聚体有机碳含量在20～40 cm土层内最高,其他土地利用方式下土壤各粒径团聚体内有机碳含量均随土壤深度的增加而降低,表现出显著的表层富集现象.总体上,6种土地利用方式下,竹林和荒草地在各土层中的土壤团聚体稳定性较好,且在各土层中,竹林土壤各粒径团聚体有机碳含量最高.     

上海市典型地区环境空气可吸入颗粒物中重金属污染水平及健康风险评价

为了探究上海市典型地区环境空气中可吸入颗粒物(PM_(10))中重金属的污染水平及其对人体的健康风险,本研究分别于夏季和冬季在上海徐汇区和金山区设置多个采样点,采集室外大气PM_(10)样品,同时招募相同区域各20名志愿者进行室内颗粒物采集,分析其中Cr、As、Pb、Cd和Hg的含量,并采用美国EPA健康风险评价模型对重金属的风险进行评价.结果显示,上海市典型地区环境空气中的PM_(10)浓度范围为36.6～266.6μg·m~(-3),其中,冬季浓度高于夏季,城市浓度高于农村,室外浓度高于室内;PM_(10)中重金属含量从高到低依次是AsPbCrCdHg,且呈一定的空间分布关系,室外Pb和Cd的平均浓度高于室内,As则是室内浓度高于室外.上海市典型地区环境空气PM_(10)中的重金属致癌风险为成年人高于儿童,As存在潜在致癌风险.     

基于恢复能力与影响周期的围海养殖工程生态损害特征及补偿标准——以象山县水湖涂名优水产养殖区为例

以宁波市象山县水湖涂名优水产围海养殖工程为研究对象,通过构建生态服务价值损害评估指标体系,分析了围海养殖区的生态损害特征,并基于海域自我恢复能力,研究了围海养殖工程的生态补偿标准和资源恢复周期。结果显示：（1）名优水产围海养殖工程造成的生态损害总价值为318.90万元/a,单位面积损害价值为3.20万元/hm²·a。生态损害主要以生态服务型为主,占总量比例为53.54%。（2）生物资源型损害类别中,潮间带生物损害价值最大,为59.71万元,其次为紫菜养殖和鱼卵、仔鱼,二者损害价值量相当,占总量比例均为13.55%,底栖生物和游泳生物价值损失则均较小。（3）生态服务型损害类别中,一级类别主要以调节服务价值为主,占总量比例为32.56%。二级损害类别中,废弃物处理损害价值最大,为71.77万元,休闲娱乐损害价值也较大,占总量比例为12.80%,其他类型则价值损失较小。（4）名优水产围海养殖工程基于海域自我恢复能力的生态补偿标准为280.90万元/a,单位面积补偿价值为2.82万元/hm²·a,对比生态损害价值确定的补偿标准,总量减少11.92%。项目施工结束后,近岸滩涂恢复速度为4.6320 hm²/a,约13年后新围大堤附近滩涂将恢复到围海前的基线水平。     

西安冬季重污染过程PM2.5理化特征及来源解析

基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）观测数据、颗粒物质量浓度数据和气象要素数据,研究了2017年11月西安市一次重污染过程中细颗粒物的化学组分特征及其成因,并使用正矩阵因子分析法（PMF）对细颗粒进行了来源解析.结果表明,西安市冬季重污染过程中细颗粒物主要类型为有机碳（OC）、元素碳（EC）、混合碳（ECOC）、富钾（K）、钠-钾（Na-K）、有机胺（amine）、矿尘（dust）和重金属（HM）,其主要来源为燃煤（24.9%）,二次（29.3%）,工业（19.3%）,交通（13.3%）,生物质燃烧（5.2%）和扬尘（1.9%）.通过对比分析不同污染过程细颗粒物的理化特征,发现高湿度,低风速的不利气象条件和供暖及工业生产导致的燃煤污染、二次污染,是此次重污染过程的主因.     

盐渍化环境下秸秆还田对稻米汞及甲基汞累积的影响

通过盆栽试验探讨了盐渍化环境下秸秆还田对土壤中总汞（THg）、甲基汞（MeHg）含量和转化以及对水稻吸收汞的影响.试验用土采集自天津典型污灌地区,人为添加不同梯度的盐分（0、0.2%、0.5% NaCl）及外源汞（0、5mg/kg~Hg（NO₃）₂）,秸秆还田按照0.1%进行处理.结果显示：1.秸秆还田促进稻田系统中无机汞的甲基化.与未添加秸秆的处理相比,秸秆还田后土壤MeHg含量提高了56.8%~76.8%,水稻MeHg含量增加了127%~171.6%.2.在轻度盐渍化稻田开展秸秆还田,会进一步提高稻田土壤中汞的甲基化水平,进而增加水稻籽粒中甲基汞含量.与不添加盐分处理相比,轻度盐渍化环境中（0.2% NaCl）,秸秆还田处理导致土壤MeHg含量提高了92.2%~101.2%,水稻籽粒MeHg含量增长了52.8%~132.1%.更高的盐渍化水平会抑制土壤汞甲基化趋势,水稻籽粒中甲基汞含量降低.在中度盐渍化环境中（0.5% NaCl）,秸秆还田导致土壤MeHg含量降低了57.9%~88.6%,水稻籽粒MeHg含量降低了72.9%~86.8%.以上研究结果表明,在盐渍化且汞污染稻田开展秸秆还田可能大幅度增加该地区汞食物链暴露风险,因此在中轻度盐渍化的污灌区,对秸秆还田等农艺措施需要格外慎重.