高速公路沿线PM2.5中重金属污染特征

为研究高速公路沿线PM_(2. 5)中重金属的污染特征,于2018年3～8月分3次集中采集南昌市周边3条高速公路(昌樟、昌铜和温厚)的服务区、收费站、隧道和公路沿线的PM_(2. 5)样品,运用电感耦合等离子体质谱联用仪(ICP-MS)监测了PM_(2. 5)中6种重金属(Cu、Zn、Pb、Cd、Cr和Ni)浓度,分析其污染状况和分布情况,并利用地累积指数法、潜在生态风险指数法评价其污染特征、潜在生态危害程度.结果表明,3条高速公路服务区和收费站的PM_(2. 5)和PM_(2. 5)中重金属均未表现出显著差异.高速公路沿线中PM_(2. 5)和PM_(2. 5)中的重金属显示为特长隧道长隧道公路沿线、服务区和收费站,重金属浓度从高到低依次为Zn(3. 8μg·m~(-3))、Pb(10. 2×10-2μg·m~(-3))、Cr(6. 8×10-2μg·m~(-3))、Cu(3. 5×10-2μg·m~(-3))、Ni(1. 5×10-2μg·m~(-3))和Cd(0. 1×10-2μg·m~(-3)).不同月份PM_(2. 5)及PM_(2. 5)中重金属浓度的显著差异可归结为温度和降水的影响.其中PM_(2. 5)的浓度与温度呈反相关,而PM_(2. 5)中Zn浓度与温度呈极显著正相关,主要是由于温度升高加重轮胎磨损和金属腐蚀.高速公路PM_(2. 5)中重金属污染程度和潜在生态危害程度表现为Zn和Cd Pb Cu Ni和Cr,其中Zn和Cd污染及危害程度是评价标准中最严重的等级,大气污染防治计划应着重考虑交通源的Zn和Cd污染.     

垦殖对桂林会仙喀斯特湿地土壤养分与微生物活性的影响

选择桂林会仙喀斯特湿地不同垦殖方式的土壤为研究对象,通过研究原生沼泽湿地及其开垦21 a的水田和旱地0~40 cm不同深度的土壤理化性质、微生物数量、酶活性、微生物呼吸等变化趋势,以揭示垦殖对会仙喀斯特湿地土壤质量的影响.结果表明：①垦殖导致会仙喀斯特湿地土壤呈现偏酸性和养分含量降低的趋势,垦殖后土壤有机碳（SOC）、全氮（TN）、速效氮（AN）、全磷（TP）、速效磷（AP）、全钾（TK）和速效钾（AK）总体上趋于减小,并且表层土壤减小的趋势最为显著.②垦殖改变了土壤微生物数量分布的相对比例关系,水田土壤的细菌和放线菌数量最高,而土壤真菌数量则在旱地最高（P<0.001）.③垦殖降低了各土层蛋白酶、蔗糖酶、脲酶、过氧化氢酶和多酚氧化酶的活性,在旱地的数值最低.④垦殖后土壤微生物量碳（MBC）、微生物量氮（MBN）、基础呼吸（BR）、呼吸势（PR）和微生物熵（qMB）总体上均趋于减小,代谢熵（qCO₂）在湿地表现为先增大后减小的趋势,而在水田和旱地则一致表现为逐渐升高的趋势.各土层的MBC、MBN、BR、PR和qMB普遍呈现出湿地 > 水田 > 旱地的趋势.qCO₂在0~10 cm和10~20 cm土层表现为湿地 > 水田 > 旱地,而在20~30 cm和30~40 cm土层则表现为旱地 > 水田 > 湿地.综上,垦殖显著降低了土壤的微生物活性,土壤质量呈现下降趋势,对旱地土壤影响较为严重.在会仙喀斯特湿地生态恢复过程中,应减少垦殖旱地和水田的面积,退耕恢复湿地面积.     

羟胺强化过渡金属活化过硫酸盐降解磺胺甲恶唑

以典型磺胺类抗生素—磺胺甲恶唑(SMZ)为降解对象,选取赤铁矿(α-Fe_2O_3)、氧化钴(Co_2O_3)和氧化铜(CuO)3种过渡金属氧化物(M_xO_y),研究了羟胺(HA)对3种过渡金属氧化物活化过硫酸盐(PDS)降解SMZ的强化效果及机理.结果表明,HA对M_xO_y/PDS体系降解SMZ具有明显的促进作用,初始HA、PDS、M_xO_y和SMZ浓度均对SMZ的降解具有重要影响.电子顺磁共振(EPR)实验结果证实,α-Fe_2O_3/HA/PDS和Co_2O_3/HA/PDS体系中的主要活性自由基是·OH,而CuO/HA/PDS体系中SMZ的降解并不依赖于自由基的生成,表面活化态PDS是降解SMZ的主要活性物种.此外,采用高效液相色谱-离子阱质谱联用仪(HPLC-ESI-MS)检测了SMZ在Co_2O_3/HA/PDS体系中的降解产物.结果表明,SMZ主要通过3条路径进行降解矿化,分别为氨基官能团的硝基化、不饱和碳碳双键的羟基加成及磺胺键的断裂.     

氯化钙种子气溶胶对甲苯二次有机气溶胶与氨形成含氮有机物的影响

苯系物光氧化反应形成的二次有机气溶胶(SOA)是大气细粒子的重要组成部分.SOA羧酸和二元醛组分能与氨反应形成有机酸铵和咪唑类含氮有机物,它们能够吸收205 nm和270 nm的紫外辐射,是棕色碳的主要组分.氯化钙等无机种子气溶胶具有较大的比表面积,可为气相羰基化合物和氨提供凝结与反应载体,从而影响含氮有机物的形成.基于此,本文利用烟雾腔研究氯化钙种子气溶胶存在时甲苯SOA与氨的反应,采用紫外-可见分光光度计测量产物溶液在205 nm和270 nm处的吸光度,并定性研究不同浓度、湿度和酸度的氯化钙种子气溶胶对含氮有机物形成的影响.结果表明:氯化钙种子气溶胶能够促进甲苯SOA含氮有机物的形成;含氮有机物的生成浓度随着氯化钙种子气溶胶浓度和pH值的增加而逐渐增大.但当氯化钙种子气溶胶为碱性时,OH~-会与凝结的有机酸发生酸碱中和反应并抑制二元醛化合物水合形成四醇产物,从而不利于含氮有机物的生成;水分子的增加占据了氯化钙种子气溶胶表面的吸附活性位点,氨被吸附和凝结的量减少,从而导致含氮有机物的生成浓度随着相对湿度的增大而降低.本研究可为人为源SOA棕色碳的形成机制和化学组成研究提供实验依据.     

长江原水臭氧-生物活性炭挂膜中试研究

为了探究面向长江水源的臭氧-生物活性炭深度处理工艺的挂膜技术,进行了长江原水常州段的臭氧-生物活性炭挂膜中试研究.结果表明,在挂膜前期,由于炭柱的物理吸附作用逐渐饱和,炭柱对DOC(溶解性有机碳)、UV_(254)和COD_(Mn)(高锰酸盐指数)的去除率逐渐降低,对氨氮几乎没有去除,在挂膜中后期,由于活性炭上生物膜逐渐成熟,生物降解起主导作用,有机物和氨氮去除率升高并趋于稳定.90 d后,炭柱对DOC、UV_(254)和COD_(Mn)这3个有机物指标的去除率分别稳定在30.64%、57.50%和30.00%以上,氨氮去除率稳定在88.93%左右,认为挂膜成功.扫描电镜图显示活性炭表面出现丰富的菌胶团,同时高通量测序也验证了活性炭中丰富多样的微生物群落结构.     

上海市典型地区环境空气可吸入颗粒物中重金属污染水平及健康风险评价

为了探究上海市典型地区环境空气中可吸入颗粒物(PM_(10))中重金属的污染水平及其对人体的健康风险,本研究分别于夏季和冬季在上海徐汇区和金山区设置多个采样点,采集室外大气PM_(10)样品,同时招募相同区域各20名志愿者进行室内颗粒物采集,分析其中Cr、As、Pb、Cd和Hg的含量,并采用美国EPA健康风险评价模型对重金属的风险进行评价.结果显示,上海市典型地区环境空气中的PM_(10)浓度范围为36.6～266.6μg·m~(-3),其中,冬季浓度高于夏季,城市浓度高于农村,室外浓度高于室内;PM_(10)中重金属含量从高到低依次是AsPbCrCdHg,且呈一定的空间分布关系,室外Pb和Cd的平均浓度高于室内,As则是室内浓度高于室外.上海市典型地区环境空气PM_(10)中的重金属致癌风险为成年人高于儿童,As存在潜在致癌风险.     

常州春季PM2.5中WSOC和WSON的污染特征与来源解析

为了解常州春季大气气溶胶中水溶性有机碳(WSOC)和有机氮(WSON)的特点和来源,在常州市城郊于2017年春季的3月1日~5月30日采集了84个细颗粒物(PM_(2.5))样品.分析了其中的水溶性组分包括水溶性有机碳、水溶性总氮(WSTN)、水溶性离子以及碳质组分(有机碳/元素碳,OC/EC)的浓度,探讨了WSOC和WSON的浓度水平及其来源.结果表明,采样期间,PM_(2.5)、WSOC和WSON日平均浓度分别为101.97、7.63和1.50μg·m~(-3).其中,WSON占WSTN的12.9%,水溶性无机氮主要以NH+4、NO-3两种形式存在,两者占WSTN的86.15%.WSOC与WSON弱相关(r=0.58),说明WSOC和WSON来源并不完全一致.WSOC与SOC、K+、二次离子(SO2-4、NH+4和NO-3)相关,说明WSOC主要来自生物质燃烧和二次转化;WSON与二次离子相关性强,说明主要来自二次转化.风速是影响WSOC和WSON浓度水平的主要因素,WSON与大气压正相关且与温度负相关.主成分分析结果表明,PM_(2.5)主要来自二次形成、扬尘和燃煤、生物质燃烧、海洋等4个来源.后向轨迹分析表明,长距离传输方向气团中PM_(2.5)和WSOC、WSON总浓度高于短距离传输,但不同传输路径中WSON/WSTN占比无明显差异.     

柑橘/大球盖菇套作下土壤CO2排放及其效率对秸秆还田量的响应

以柑橘/大球盖菇套作模式为研究对象,利用秸秆作为大球盖菇的培养基原料,通过原位试验,连续监测大球盖菇生长期内,不同秸秆还田量(半量、全量和倍量)下土壤CO_2排放规律,并进一步对比栽培大球盖菇(HSM、ASM和DSM)和未栽培大球盖菇(HS、AS和DS)处理下土壤CO_2排放量变化及其影响因素,结合大球盖菇产量及土壤碳排放效率,分析不同秸秆还田量所产生的环境及经济效益,为合理利用柑橘园林下土地提供理论依据.结果表明:①秸秆还田处理的土壤CO_2累积排放量均高于常规种植(CK),随着秸秆还田量的增加呈增加趋势;且栽培大球盖菇处理的土壤CO_2累积排放量大于未栽培大球盖菇,表现为:DSM(52. 09 t·hm-2) ASM(41. 10 t·hm-2) HSM(33. 20 t·hm-2) DS(27. 15 t·hm-2) AS(25. 34t·hm-2) HS(18. 94 t·hm-2) CK(12. 16 t·hm-2);其中,倍量秸秆填埋还田+栽培大球盖菇(DSM)处理的土壤CO_2累积排放量增加最为显著,较CK增加了328. 37%;②对于栽培了大球盖菇的处理,土壤CO_2排放量最大时段均集中在大球盖菇菌丝生长期,其次为出菇后和出菇期;其中DSM处理在菌丝生长期的土壤CO_2累积排放量占其总累积排放量的43. 27%,其次为全量秸秆填埋还田+栽培大球盖菇(ASM,42. 63%)和半量秸秆填埋还田+栽培大球盖菇(HSM,40. 57%);③栽培大球盖菇处理降低了温度敏感系数Q10; 5cm土壤温度能解释27%～71%的土壤CO_2排放速率变化(P 0. 01),而土壤体积含水量单因子对土壤CO_2排放速率不存在显著影响;但双因子拟合发现,5 cm土壤温度和体积含水量可以解释土壤CO_2排放速率变化的36%～82%;④对于栽培了大球盖菇的处理,各处理产量分别为:DSM(49. 7 t·hm-2) ASM(47. 0 t·hm-2) HSM(23. 3 t·hm-2),其中ASM的土壤碳排放效率最高(CEE=1. 14).综上,柑橘/大球盖菇套作模式短期内会显著促进土壤CO_2排放,但同时也提高了柑橘园综合经济效益,其中全量秸秆还田能较好地协调其产生的经济及环境效益.     

上海郊区家庭妇女PM2.5重金属组分暴露水平、来源与健康风险

为了解上海市郊区家庭妇女大气PM_(2.5)及重金属组分的呼吸暴露水平和潜在健康风险,于2017年2月至2018年6月使用SKC个体采样泵对松江区143位研究对象开展个体暴露监测,采用能量色散X射线荧光光谱法(ED-XRF)测定PM_(2.5)中13种无机元素的质量浓度.利用PMF源解析技术和美国环保署推荐的健康风险评价模型,对Ni、V、Cr、Mn、As和Pb的来源和暴露风险进行分析.结果表明,家庭主妇PM_(2.5)的年日均暴露浓度为40. 61μg·m-3,普遍高于周边环境监测站点的PM_(2.5)平均水平.Cr(Ⅵ)和As的致癌健康风险超过了可接受水平(10-6); V、Cr(Ⅵ)、Mn、Ni和As的非致癌风险处于安全水平,但5种元素的非致癌风险加和超出了安全阈值( 1). PM_(2.5)中10种无机元素(Al、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Zn、As和Pb)的主要来源包括扬尘与室内源混合源(43. 8%)、工业冶炼尘(34. 6%)、燃煤(14. 5%)和燃油(7. 2%).根据源类的健康风险评价结果,应进一步加强工业冶炼和化石燃料燃烧综合防控.     

浙江2001—2016年露天生物质燃烧排放污染物时空格局

生物质露天燃烧排放烟气颗粒物对大气环境、生态系统和人类健康有重要影响. 该研究基于MODIS - MCD64A1数据提取2001—2016年浙江省森林、灌丛、草地火灾面积和作物秸秆火点数据,结合植被类型、生物质密度和燃烧效率,运用排放因子法,估算16年间浙江区域露天生物质燃烧排放污染物总量. 结果表明,2001—2016年浙江区域露天生物质燃烧总量为58.78 mt,其中乔木、灌木、草本、水稻、小麦、玉米、豆类和油菜燃烧总量分别为202.18 kt、10.43 kt、300.10 t、46.66 mt、1.94 mt、2.45 mt、3.45 mt和4.06 mt. 森林和秸秆火次数分别为1783次和23257次,森林火灾多集中在浙江南部区域,秸秆火多集中在浙江北部区域. 森林和草地火灾次数主要集中在3月和10月,作物秸秆火点主要集中在5、7和8月份,占全年75%以上. 各污染物CO₂、CO、NO_x、VOCs、PM_2.5、TC、OC和EC排放总量分别为667.20、26.40、1.13、4.92、5.12、2.85、2.59和0.23 mt. 该研究揭示了浙江地区生物质露天燃烧排放污染物的时空变化,为深入揭示生物质燃烧对区域环境影响提供数据支持.