金属改性对SAPO-34低温还原NO性能的影响

采用浸渍法制备金属改性SAPO-34分子筛催化剂,分析比较了不同单金属（Cu或Co）及不同比例双金属（Cu：Co=1：1、3：1、5：1,质量比）改性催化剂对NO的催化还原性能,评价了不同催化剂的N₂选择性,并采用扫描电子显微镜（SEM）、比表面积测试、X射线衍射分析（XRD）、NH₃-程序升温脱附（NH₃-TPD）等表征手段对催化剂的物化性能进行了分析.结果表明,单金属Cu改性催化剂具有较宽的温度区间,在250~450℃范围内NO的转化率始终保持在100%;双金属改性使NO转化率保持为100%的最低温度下降了25~50℃,显著拓宽了低温段窗口,其中,Cu₃Co₁/SAPO-34催化剂的低温催化还原性能最好,200℃即可实现100%的NO转化率,175℃下的转化率也高达80%以上.Cu-Co双金属改性SAPO-34分子筛催化剂具有优异的低温催化还原NO性能,具有在机动车尾气、工业废气的低温脱硝治理领域应用的潜力.     

核壳结构KNbO3@Co(OH)2的制备及其活化过一硫酸盐降解帕珠沙星的研究

制备了以KNbO₃为载体材料的Co（OH）₂复合材料并对其进行了详细的表征,分析了材料的组成成分、组成形态进而确定了其为核壳结构形貌的KNbO₃@Co（OH）₂.利用合成的样品作为催化剂活化过一硫酸盐（peroxymonosulfate,PMS）来降解帕珠沙星（pazufloxacin,PZF）,结果表明制备的催化剂对PZF的去除效率显著增加.讨论了不同初始PMS剂量对降解效率的影响,发现随着PMS增加可活化生成更多的硫酸根自由基（sulfate radicals,SO₄^·-）和羟基自由基（hydroxyl radicals,HO^·）来降解PZF,但继续增大PMS用量降解效率未见明显提升.酸性和中性pH值条件下利于反应活化PMS降解PZF,而碱性体系减缓反应,甚至强碱体系更易形成Co（OH）₂沉淀不利于反应体系中活性组分CoOH⁺的形成,大大抑制了催化性能.此外,在体系中加入淬灭剂叔丁醇（tert-Butanol,TBA）或者乙醇（ethanol,ETOH）进行自由基的淬灭实验,结果表明SO₄^·-自由基为体系降解PZF过程中主要贡献的自由基,而HO^·自由基的贡献较少.催化剂具有较好的稳定性5次循环之后仍能在10 min之内完全去除PZF.本研究提出了新的思路为制备其他载体的Co（OH）₂核壳结构提供参考依据,同时将该催化剂结合高级氧化技术应用到水体新兴有机污染物净化领域具有很好的应用前景.     

北部湾南流江流域土地覆盖及生物多样性模拟

以北部湾独流入海河流南流江流域为研究对象,基于研究区2000年和2015年遥感数据解译的土地利用数据以及社会经济等数据,采用CLUE-S模型对未来2030年生态保护情景、自然增长情景以及粮食安全情景的土地利用格局进行了模拟预测,在此基础上采用InVEST模型对流域过去和未来不同情景的生物多样性进行了评估,探讨了流域生物多样性的生境质量和生境退化程度.结果表明：2000~2015年南流江流域建设用地、园地、水域和未利用地呈现出增加趋势,其中建设用地的增幅最大,而耕地和林地减幅最大.流域土地系统中共存在着34种土地网络转移流关系,上游存在24种,中游20种,下游28种,耕地与建设用地、耕地与林地以及林地与园地之间的转换占到流域总土地利用变化的70.74%.CLUE-S模型模拟未来土地利用的Kappa系数达到0.86,表明模型模拟未来情景的土地利用精度满足要求.2000年、2015年、2030年生态保护情景、2030年自然增长情景以及2030年粮食安全情景流域生境质量总得分和平均得分分别为866630,900357,921055,876231,865370和0.7457,0.7747,0.7925,0.7539,0.7466.2030年3种情景的中上游和下游地区生物多样性都呈现出不同程度的改善趋势,而中游地区则表现出退化趋势.     

pH值对亚硝酸盐氧化菌动力学及功能基因的影响

为探究pH值对亚硝酸盐氧化菌（NOB）活性动力学影响,本试验采用序批式活性污泥（SBR）反应器,以富含NOB的活性污泥为对象,基于Monod模型考察不同pH值对NOB活性动力学的影响并进行统计学分析.结果表明,Monod方程可较好地反映不同pH值条件下基质底物浓度对NOB比亚硝态氮氧化速率（SNiOR）的影响,且pH=7.0时动力学参数Ks为（6.167mg/L）,r_max为[1.134g/（g·d）],此时NOB活性最好.利用钟形经验模型进行非线性回归拟合,最大比降解速率（r_max）随pH值的增大呈钟形变化,本试验NOB的最佳pH值为（6.9±0.1）,其中r_max维持在r_opt一半以上的pH值范围（ω）为（3.26±0.4）.以亚硝酸盐氧化还原酶类基因（nxrA、nxrB）为引物,基于荧光定量PCR技术分析结果显示,在不同pH值条件下nxrA基因和nxrB基因拷贝数的变化趋势均与动力学参数（Ks、r_max）的规律一致,且nxrA和nxrB基因在系统的降解过程中起协同作用.     

苯醌对聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系的增效机制

通过构建苯醌增效聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系,讨论了体系中橙Ⅱ的脱色和降解途径.在研究苯醌浓度对聚合硅酸铁铁离子的释放、Fe²⁺与Fe³⁺之间的转化、H₂O₂分解和·OH生成影响的基础上,提出了苯醌对聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系的增效机制.结果表明,随苯醌浓度的增加,其紫外光下光解还原聚合硅酸铁并释放Fe²⁺的程度增大、H₂O₂分解速度加快、产生·OH浓度峰值增高且出现的时间提前;苯醌增效体系释放于溶液中的Fe²⁺可以通过Fenton反应转化成Fe³⁺,反应结束后聚合硅酸铁能重新吸附Fe³⁺并使其浓度降低,避免了增效体系铁离子的二次污染.本研究将为多相催化剂催化过程的调控提供新的视角,为多相光助-芬顿反应在有机废水资源化中的应用提供理论依据和技术支持.     

船舶排放及不确定性对中国空气质量的影响

船舶排放是我国沿海地区重要的人为排放源,但现有的船舶排放评估研究大多只关注区域尺度的影响分析,而且忽视了排放清单的不确定性,这在一定程度上削弱了评估结果的可靠性.为此,本文利用WRF-SMOKE-CAMQ空气质量模型,定量评估了船舶排放及其不确定性对我国七大沿海港口城市夏季空气质量的影响,结果表明：船舶排放对我国主要沿海港口城市的SO₂、NO_x和PM_2.5浓度贡献范围分别为16.5%~62.5%、21.9%~72.9%和5.9%~26.0%,尤其对宁波、青岛和深圳等港口城市空气质量的影响显著,主要是由于港口较高的船舶排放以及气象传输两方面原因造成的;如果考虑船舶排放清单的总量不确定性,船舶排放对沿海港口城市夏季SO₂、NO_x和PM_2.5的影响分别呈现1.0~3.1,2.1~5.5,0.3~0.9μg/m³的波动;考虑船舶排放清单的时空分配不确定性,船舶排放对沿海港口城市夏季SO₂、NO_x和PM_2.5的影响分别呈现1.9~15.7,5.1~29.3,0.6~2.5μg/m³的波动.可见,船舶排放清单的不确定性对沿海城市船舶排放贡献影响量化有明显的影响.所以在评估船舶排放对港口城市空气质量的影响时,要考虑船舶排放清单的不确定性,尤其是时空分配的不确定性.而合理的时空分配能够提高船舶排放清单的质量和对沿海空气质量模拟的准确性.     

MnCeOx/沸石催化剂对工业典型VOCs的催化性能

以沸石为载体制备了锰铈复合氧化物催化剂（记为:MnCeO_x/沸石催化剂）,探究了催化剂对工业典型VOCs的二元催化性能,并对催化剂进行BET、XRD及SEM表征。结果表明:Ce的加入,促进了Mn的分散,提高了MnCeO_x/沸石催化剂的活性;当n（Mn）∶n（Ce）为1∶1,负载率为20%,焙烧温度为500℃时,催化剂的活性最高,其对甲苯的起燃温度（T₅₀）和完全燃烧温度（T₉₀）分别为155,255℃;单组分实验中,催化剂对3种有机物均表现出较高活性,转化率达到90%时的反应温度均在275℃以下,其活性顺序为乙酸乙酯>甲苯>丙酮,主要受反应活化能大小及分子极性的影响;二元催化实验中,由于竞争吸附的影响,3种物质的T₅₀和T₉₀较单组分均分别提高了8~13,14~38℃。     

稻壳与聚氯乙烯共热解的特性及动力学

在热重分析仪中进行了稻壳和聚氯乙烯（PVC）的共热解实验,结果显示:在共热解时稻壳开始剧烈热解的温度相比单独热解时大幅度降低,由350℃降至300℃,表明掺入PVC降低了稻壳的热解温度。在升温速率为20℃/min,稻壳和PVC比例为2∶1（质量比）时,混合热解协同效应最明显。3种动力学分析方法均证明共热解现象的存在。利用Coats-Redfern法进行动力学分析,发现共热解活化能普遍较单独热解时低,表明PVC与稻壳共热解有明显的相互作用。利用Ozawa法进行分析,发现转化率为20%~60%阶段下共热解平均活化能值为37.60 kJ/mol,低于稻壳单独热解的平均活化能41.45 kJ/mol。Friedman法分析结果显示对应转化率下共热解活化能均低于稻壳单独热解活化能。稻壳和PVC共热解倾向于反应动力学控制。     

海绵城市的地区分类建设范式

在系统分析我国城市的水文地质和气候条件等自然因素和新旧城区、功能区等社会因素的基础上,分类和总结现有海绵城市试点经验,提出了基于我国地域分类和社会属性分类的海绵城市建设策略和范式,以期为海绵城市建设的推广提供借鉴。     

基于洪涝风险分析的纽约市城市绿地规划设计及其对中国的启示

1968年美国开始推行洪涝保险计划,不断完善对洪涝风险的研究,并逐步形成了一套相对完善的洪泛区管理体系,而洪涝风险分析在洪涝保险、城市规划、土地开发、应急管理等领域广泛应用。纽约市在经历了多次飓风侵害,尤其是2012年飓风桑迪（Sandy）之后,意识到城市绿地在极端暴雨事件时对雨洪调蓄的重要作用,经过持续的研究实践,提出了基于洪涝风险分析的城市绿地规划设计要求。基于总结美国纽约市在飓风桑迪影响下对洪涝风险图的调整,及其对城市绿地规划设计相关要求,提出其对我国洪涝风险管控及城市绿地规划设计的启示。