碱活化过一硫酸盐降解水中环丙沙星

采用碱活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)对环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)的去除进行了系统地研究.结果表明,碱活化PMS体系能够高效地去除CIP.通过自由基捕获实验确定了单线态氧(~1O_2)和超氧自由基(O_2~-·)是反应体系中的主要活性物种.NaOH浓度、PMS浓度、反应温度和共存阴离子等对CIP在碱活化PMS体系中的去除均有一定影响.随着NaOH和PMS浓度的增加,CIP的降解均呈现出先增加后降低的趋势.提高反应温度能够加大CIP的反应速率,经过阿伦尼乌斯方程拟合得到的反应活化能为5.09 k J·mol~(-1).不同的阴离子对CIP的去除呈现不同的影响:Cl~-、SO_4~(2-)和NO_3~-对CIP的降解没有呈现明显的作用,H_2PO_4~(2-)能够有效地抑制环丙沙星的去除,而CO_3~(2-)极大地促进了反应进程.通过UPLC-MS/MS可检测到10种降解产物,CIP分子结构中的哌嗪环易于受到活性物种的攻击.     

北京怀柔O3污染过程初始VOCs浓度特征及来源分析

为了解北京怀柔区夏季典型O₃污染过程中初始VOCs（挥发性有机物）浓度（以φ计）的特征,识别其关键物种及主要来源,于2016年8月3-11日在中国科学院大学雁栖湖校区教学楼顶开展强化观测,利用光化学物种比值法和连续反应模型法测算观测期间大气初始φ（VOCs）,采用MIR（最大增量反应活性）法估算初始VOCs的OFP（O₃生成潜势）,识别关键物种,并应用PMF（正交矩阵因子）模型对初始VOCs的来源进行解析.结果表明:北京怀柔区O₃污染过程中初始φ（VOCs）平均值为25.27×10-9,如忽略化学损失,φ（VOCs）将被低估约18.6%.初始VOCs的总OFP值为144.6×10-9,VOCs物种对总OFP贡献率的顺序依次为醛酮类>烯烃>芳香烃>烷烃,异戊二烯、乙醛、己醛、间/对-二甲苯、甲苯、乙烯、丙烯、1,2,4-三甲苯、丁酮、1,3,5-三甲苯是怀柔区O₃形成的关键活性物种.PMF解析结果显示,机动车尾气源对初始φ（VOCs）的贡献率（23.5%）最高,其次是溶剂使用源（18.3%）、植物排放源（18.1%）、工业过程源（17.6%）、生物质燃烧源（12.1%）和煤炭燃烧源（10.5%）.研究显示,在北京怀柔区典型O₃污染过程中,减少机动车尾气源、溶剂使用源、上风向工业过程源的排放是控制怀柔区VOCs的有效措施,而控制异戊二烯、乙醛、己醛、间/对-二甲苯、甲苯等关键活性物种则是有效抑制VOCs排放对O₃生成贡献的重要手段.      

Quantifying the characteristics of particulate matters captured by urban plants using an automatic approach

It is widely accepted that urban plant leaves can capture airborne particles. Previous studies on the particle capture capacity of plant leaves have mostly focused on particle mass and/or size distribution. Fewer studies, however, have examined the particle density, and the size and shape characteristics of particles, which may have important implications for evaluating the particle capture efficiency of plants, and identifying the particle sources. In addition, the role of different vegetation types is as yet unclear. Here, we chose three species of different vegetation types, and firstly applied an object-based classification approach to automatically identify the particles from scanning electron microscope(SEM)micrographs. We then quantified the particle capture efficiency, and the major sources of particles were identified. We found(1) Rosa xanthina Lindl(shrub species) had greater retention efficiency than Broussonetia papyrifera(broadleaf species) and Pinus bungeana Zucc.(coniferous species), in terms of particle number and particle area cover.(2) 97.9% of the identified particles had diameter ≤10 μm, and 67.1% of them had diameter ≤2.5 μm. 89.8% of the particles had smooth boundaries, with 23.4% of them being nearly spherical.(3) 32.4%–74.1% of the particles were generated from bare soil and construction activities, and 15.5%–23.0% were mainly from vehicle exhaust and cooking fumes.     

氚水在大豆土壤系统中的迁移与分布

采用模拟污染物的同位素示踪技术研究氚水在大豆-土壤模拟生态系统中的迁移、分布规律.通过为期50d的模拟试验,测定了植物和土壤样品中2种形态氚(自由水氚和结合态氚)的比活度.结果表明:引入土壤中的氚水,不仅在系统各分室间转移和分配,而且迅速向系统外散逸;氚水中的氚以自由水氚和结合态氚形态存在于大豆植株和土壤中;大豆植株中的自由水氚比活度于6h时即达最大值(根19.4Bq·g^-1;茎叶12.3Bq·g^-1),随后便逐渐下降,而结合态氚呈缓慢增加;大豆根中的总氚比活度开始时高于茎叶中的比活度,而后趋于平衡,表层土中2种形态氚基本呈逐渐下降.运用示踪动力学分室模型原理对实验数据拟合得:土壤中的比活度C_s=88.37e^-11.847t+7.38e^-0030t;大豆植株中的比活度C_b=10.30(e^-0.030t-e^-11.847t).     

介质阻挡放电等离子体直接分解NOx的影响因素

在以 γ- Al₂O₃小球作为填充物的介质阻挡放电条件下 ,研究放电电压 ( 9～ 16k V)、交流电源频率 ( 50～ 1600 Hz)、NO入口浓度 ( 50～1800 ml/m³)、气体空速 (1000～ 6500 h^-1)、反应温度 ( 20～250℃ )、介质小球比表面积及加入 O₂等因素对 NO分解率的影响 .发现提高放电电压、放电频率及介质小球比表面积能显著增加 NO分解率 ,O₂ 的加入对 NO的等离子体分解有强抑制作用 .     

京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量特征及其影响因素

京津冀及周边地区“2+26”城市为京津冀大气污染传输通道城市,也是我国空气污染最严重的区域之一.针对京津冀及周边地区“2+26”城市,利用中国环境监测总站公布的PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、O₃和CO数据,对2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市大气污染特征进行分析,并探讨影响其空气质量变化的因素.研究表明:①2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量总体向好,2019年ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（CO）和ρ（NO₂）比2013年分别下降了50%、41%、79%、49%和20%,ρ（O₃-8 h-90per）（臭氧日最大8 h平均值第90百分位数）比2013年升高了21%.②2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市重污染天数持续减少,2019年比2013年下降67%,严重污染天数下降尤为明显,降幅达90%.优良天数比例虽然增加,但2016年以后基本稳定在50%左右,没有持续增加的趋势.③ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）和ρ（CO）的最大值均出现在1月,ρ（O₃-8 h）（臭氧日最大8 h平均值）的最大值出现在6月.ρ（PM_2.5）越高,PM_2.5/PM₁₀和SO₂/NO₂越大,表明二次污染源和燃煤源的贡献越大.④就空间分布而言,ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）高值区主要集中在区域中南部太行山脉山前的平原地区,低值区主要集中在区域北部.⑤地理位置、气象条件、产业结构、能耗消耗以及减排政策是影响2013—2019年京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量变化的重要因素.研究显示,随着大气污染防治减排措施实施的力度逐渐加大,政策影响已成为京津冀及周边地区“2+26”城市空气质量持续改善的最重要手段.      

pH过程控制对铁炭微电解-Fenton影响中试研究

采用铁炭微电解-Fenton联合工艺处理制药废水生化出水,探讨了初始pH对微电解过程COD降解速率、出水中Fe2+和Fe3+变化规律以及后续Fenton氧化效果的影响,为优化联合工艺提出了微电解反应pH过程控制的理论。采用pH过程控制时,微电解对COD降解速率大大提高,降解过程基本符合零级反应动力学,同时可大大提高Fe2+和Fe3+浓度及总铁析出量。试验结果表明:当初始pH=2.5,以3.0L/h连续性投加稀硫酸100 min,曝气微电解反应2 h,出水再投加1.0mL/L的H2O2进行Fenton氧化2 h,出水COD总去除率可达85.6%;采用pH过程控制可将微电解出水ρ(Fe2+)浓度从48.6 mg/L提高至149 mg/L,COD降解速率从10.9 mg/(L·h)提高至23.8 mg/(L·h)。     

Hydroxyl, hydroperoxyl free radicals determination methods in atmosphere and troposphere

The hydroxyl radical (?OH) has a crucial function in the oxidation and removal of many atmospheric compounds that are harmful to health. Nevertheless, high reactivity, low atmospheric abundance, determination of hydroxyl, and hydroperoxyl radical's quantity is very difficult. In the atmosphere and troposphere, hydroperoxyl radicals (HO₂) are closely demanded in the chemical oxidation of the troposphere. But advances in technology have allowed researchers to improve the determination methods on the research of free radicals through some spectroscopic techniques. So far, several methods such as laser-induced fluorescence (LIF), high-performance liquid chromatography (HPLC), and chemical ionization mass spectroscopy have been identified and mostly used in determining the quantity of hydroxyl and hydroperoxyl radicals. In this systematic review, we have advised the use of scavenger as an advance for further researchers to circumvent some of these problems caused by free radicals. The primary goal of this review is to deepen our understanding of the functions of the most critical free radical (?OH, HO₂) and also understand the currently used methods to quantify them in the atmosphere and troposphere.     

典型西南工业城市柳州市核心区大气污染物时空分布与气象因素研究

为研究柳州市核心区大气污染物浓度时空变化规律与气象因素之间的关系,统计分析了2018年全年研究区内6个自动监测站点PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_2、O_3和CO的浓度监测数据和气象站气象数据,并对28次超标日污染物来源进行了解析.结果显示:①核心区颗粒污染物污染较为严重,且以PM_(2.5)为主的细颗粒污染物仍为柳州市主要的大气污染物;各污染物月均浓度季节差异显著,除NO_2外柳州大气污染物浓度下降明显,指示柳州市多项节能减排综合整治措施成效显著;PM_(2.5)、PM_(10)、CO受早晚高峰期影响,浓度日变化均呈双峰型;NO_2在不同季节峰型不同,作为O_3前体物其浓度日变化与O_3相反,呈现"早峰午谷"的变化趋势.②通过对污染物浓度插值发现,由于核心区主要工商业区位于西部且处于主导风向下风向,故PM_(2.5)和SO_2浓度西北高、东南低,PM_(10)、NO_2和CO浓度西南高、东北低;核心区东部的山区为O_3生成带来大量前体物,使O_3浓度东南高、西北低.③由于气候特征,核心区春、夏季主要气象因素均为降水量;秋季的主要气象因素是风速,风速与污染物的负相关关系表明了风的扩散效应;冬季大部分污染物与气象因素的相关性不显著,表明人为因素对污染物的影响大于气象因素;核心区大气污染物主要来源于局地排放和区域传输,且南北主导风向对大气污染影响最大.④HYSPLIT模型结果指示柳州超标日大气污染物主要来自于珠三角地区,且陆源颗粒物浓度普遍比海洋源高,来自南部的远距离输送气流颗粒物含量最低,表明远距离输送为影响颗粒物传播的主要原因.