北京市秋冬大气污染传输特征遥感研究

综合地基遥感、卫星遥感与地面监测数据对北京市2016年10月—2017年3月的污染来源及传输特征进行分析,并结合气象数据对污染形成的气象条件进行研究.结果表明,冬季重污染发生频率最高,2016年12月和2017年1月发生频率均超过30%.平缓型污染以本地来源为主,单峰型和多峰型污染由本地污染与区域传输共同导致.平缓型和单峰型本地污染集中在北京中南部,多峰型扩散至全市.区域传输方向均以西南为主,单峰型和多峰型存在东南传输.单峰型以1次传输为主,多峰型均为多次传输.传输层的高度差异较大,但均在0.3～0.5 km高度存在低空传输层,并且存在高于1.0 km的高空传输.平缓型、单峰型和多峰型污染的垂直延伸高度分别为0.5、0.7和1.0 km.研究污染发生时的气象条件,发现污染发生时风向均以西南风为主,发生频率高于60%,其次为东南风.相对湿度和消光系数随污染等级提升逐渐升高,当相对湿度高于70%时,多峰型污染消光系数高于2.0 km~(-1)的频率达到63.33%.3种类型污染发生时的逆温频率均高于75%,高强度的贴地逆温是造成本地污染的成因之一.     

MIL-101高效吸附测定土壤气中三氯乙烯及健康风险评估

为研究基于实测土壤气中ρ（三氯乙烯）计算风险值与Johnson-Ettinger联合Dual-Equilibrium Desorption（JE-DED）模型和J&E模型计算风险值的差异,在MIL-101、UIO-66、ZIF-8和MOF-801金属-有机骨架（MOFs）材料,球形活性炭、膨胀石墨碳吸附材料及HiSiv1000和HiSiv3000分子筛等3类8种吸附剂中筛选出吸附效率较高的MIL-101 MOF材料用以吸附并测定土壤气中ρ（三氯乙烯）,并将基于实测土壤气中ρ（三氯乙烯）计算的风险值与J&E模型和JE-DED模型计算的风险值进行比较.结果表明:①对于北京潮土和黑龙江黑土,J&E模型计算的风险值比基于实测土壤气中ρ（三氯乙烯）计算的风险值高2个数量级.②对于w（有机碳）较低的北京潮土,基于JE-DED模型计算的风险值比基于实测土壤气中ρ（三氯乙烯）计算的风险值高1个数量级,但比基于J&E模型计算的风险值低1个数量级,表明JE-DED模型预测结果更接近实际情况,但仍偏保守.③w（有机碳）较高的黑龙江黑土,JE-DED模型计算的风险值与基于实测土壤气中ρ（三氯乙烯）计算的风险值更接近,JE-DED模型可以比较准确地预测三氯乙烯的风险值.研究显示,采用土壤气中ρ（三氯乙烯）实测值和JE-DED模型进行风险评价在一定程度上可以避免J&E计算过于保守的问题,可以更加真实客观地反映场地污染程度而避免过度修复产生资源浪费.      

黄河兰州段沉积物对水体中萘的吸附行为及影响

为研究典型有机污染物在黄河兰州段沉积物的吸附规律及影响,以黄河兰州段的沉积物为供试样品,选择萘（naphthalene）为代表性有机污染物,采用批量试验法研究了污染物萘在黄河沉积物上的吸附动力学、吸附热力学、初始质量浓度、pH、离子强度、粒径等影响因素以及解吸动力学.结果表明:黄河沉积物对萘的吸附动力学更符合准二级动力学模型,且吸附过程主要分为快吸附（0~4 h）和慢吸附（4~8 h）两个阶段,在8 h左右达到平衡;Freundlich模型能较好地拟合热力学吸附特征.在25~45℃的温度范围内,E（吸附平均自由能）为0.288~0.316 kJ/mol（< 8 kJ/mol）,吸附过程中,ΔGθ（吉布斯自由能）小于0,ΔSθ（熵变）与ΔHθ（焓变）均大于0,说明萘在黄河沉积物上的吸附是一个自发的混乱度增大的吸热过程,且以物理吸附为主.影响因素分析结果显示,随着沉积物粒径的增大,萘在其上的吸附量逐渐减小;增大吸附体系中的离子强度时,萘在沉积物上的吸附过程受到抑制;当萘初始浓度增大时,吸附量增加;酸性条件抑制吸附过程,碱性环境促进吸附过程;黄河沉积物对萘的解吸量远小于吸附量,存在解吸滞后现象.研究显示,萘在黄河沉积物中的吸附速率受内部扩散、表面吸附和液膜扩散的共同影响,并且吸附过程同时受到沉积物粒径和溶液的pH和离子强度的影响.      

稳定性同位素DNA-SIP示踪中性紫色土的氨氧化过程

研究表明酸性土壤中氨氧化作用主要是由氨氧化古菌(ammonia-oxidizing archaea,AOA)催化进行;而在中性和碱性土壤中则主要是由氨氧化细菌(ammonia-oxidizing bacteria,AOB)主导.虽然AOA在中性土壤中具有很高的丰度,但其对硝化过程的贡献仍不清楚.因此本文选取p H为7. 2的中性紫色土为研究对象,通过稳定性同位素核酸探针技术结合克隆测序探究中性紫色土中活性氨氧化微生物群落组成.结果表明中性紫色土的净硝化速率为9. 68 mg·(kg·d)~(-1),AOA和AOB在中性紫色土中均有较高的丰度且共同推动硝化作用的进行.系统发育分析结果表明培养初期(0d)在数量上占优势的AOB为Nitrosospira Cluster 3a. 1,而Nitrosospira Cluster 3a. 2只占较小的一部分,经过56d的培养后Nitrosospira Cluster 3a. 2替代了Nitrosospira Cluster 3a. 1成为主导氨氧化的活性AOB.培养初期(0d)在数量上占优势的AOA是Nitrososphaera Subcluster 9,但经过培养后变为Nitrososphaera Subcluster 3. 2/3. 3.在培养期间AOA和AOB的群落结构均发生了改变.对~(13)C标记DNA的测序分析证明AOA和AOB在硝化过程中都起着重要作用,主导氨氧化的活性AOA和AOB主要分别隶属于Nitrososphaera Subcluster 3. 2/3. 3和Nitrosospira Cluster 3a. 2.本研究明确了AOA及AOB对中性紫色土氨氧化过程的推动作用并从微生物层面探究硝化作用的发生机制,为进一步研究紫色土中硝化作用提供理论基础.     

海积平原区某非正规垃圾填埋场地下水氨氮污染模拟研究

本研究结合天津市海积平原区水文地质条件,构建了某非正规垃圾填埋场地下水溶质运移模型,并将该模型用于预测分析垃圾填埋场地下水氨氮污染迁移规律.采用敏感性分析研究了渗透系数、孔隙度和弥散度等参数的变化对模拟结果的影响.模拟评价了地下水氨氮污染抽出处理效果.研究结果表明,氨氮污染羽在10年内最大迁移距离为648 m,污染面积达到368667 m~2,高浓度氨氮污染羽主要分布于南部浅层潜水含水层.抽出处理方案效果不佳,易导致氨氮污染羽的拖尾和反弹效应.本研究可为海积平原区地下水氨氮污染治理、修复提供理论参考和依据.     

基于我国人群胃肠消化特征的土壤中As的人体可给性研究

基于我国人群胃肠消化特征,采用医学配方模拟胃肠消化方法测试了来自大连、湖南和广西的13个受重金属污染土壤中As的人体可给性,分析了土壤理化参数与可给性的相关关系及提取液中酶、胃肠液pH值、提取时间对As的人体可给性的影响.结果表明,医学配方可给性测试中,供试土样在胃、肠阶段As的人体可给性分别为5.03%~44.54%和10.77%~51.46%,平均值为18.08%、29.32%.胃阶段As的可给性浓度与土壤中总As含量w（TAs）、总P含量w（TP）极显著正相关,与总Al含量w（TAl）、土壤pH值、总有机质含量w（TOM）显著相关;肠阶段As的可给性浓度与土壤中w（TAs）、胃阶段As的可给性浓度、w（TP）极显著相关,与土壤pH值、w（TAl）和w（TOM）显著相关.胃阶段提取液中的胃蛋白酶显著降低了As的可给性,而肠阶段添加胰蛋白酶As的可给性没有明显变化.胃、肠阶段分别在pH值为0.9和5.0时可给性最大,0.9和5.0可分别作为土壤As在可给性测试过程中模拟胃肠液的pH值.胃、肠阶段在提取时间分别为1.0h、4.0h时可给性达到最大,且之后基本不变,1.0h、4.0h可作为模拟测试As在胃肠中可给性的提取时间.研究结果表明开展基于我国人群胃肠消化特征的土壤重金属人体可给性测试方法具有重要意义.     

于桥水库沉积物-水界面氮磷剖面特征及交换通量

于桥水库是天津市重要的饮用水源地,但近年来呈现富营养化加重趋势,而其内源负荷及污染分布特征尚不清楚.本研究利用Peeper(pore water equilibrium)技术获取沉积物-水界面氮磷剖面特征,分析于桥水库间隙水氮磷分布的空间差异;采集沉积物无扰动柱样分析沉积物中易释放态氮及磷的赋存特征,并利用原柱样静态培养法对其水土界面氮磷交换速率进行估算.结果表明:(1)沉积物中活性磷、氨氮、硝态氮和亚硝态氮的含量分别为0.5~6.5、0.5~10.9、2.2~16.2和0.05~0.6 mg·kg~(-1),在垂直方向随深度增加营养盐含量降低,而在空间分布上差异显著.(2)上覆水中PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N质量浓度较低,间隙水中PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N质量浓度远大于上覆水,表明于桥水库间隙水具有向上覆水体扩散营养盐的潜力.在垂直方向上间隙水中PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N具有在0~5 cm快速增加,之后表现出逐渐降低的趋势.(3)静态释放结果表明,PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N从沉积物间隙水扩散至上覆水中,其释放通量分别为1.1~13.3 mg·(m~2·d)~(-1)和20.6~250.5 mg·(m~2·d)~(-1);NO-3-N交换通量在-20.4~33.4 mg·(m~2·d)~(-1)之间,NO_2~--N交换通量在-7.4~0.4 mg·(m~2·d)~(-1)之间.PO_4~(3-)-P和NH_4~+-N为于桥水库主要的沉积物内源向上覆水释放营养盐,总体释放速率在空间上呈现南高北低、淋河口和水坝前较高的释放特征.与类似研究比较可知,于桥水库沉积物-水界面通量相对较高,表明沉积物是于桥水库上覆水营养盐的重要来源.     

亚热带河口潮滩湿地N2O排放对氮硫增强输入的响应

以亚热带区域闽江河口短叶茳芏中、高潮滩湿地为研究对象,于2014年7月至11月进行氮硫增强输入的实验,利用静态箱-气相色谱法测定潮滩湿地中N_2O排放通量,并同步测量相关的环境因子.结果显示,不同潮滩湿地N_2O排放通量对氮硫增强输入的响应存在差异,但总体上看均促进了N_2O的排放.与对照相比,NH_4~+-N输入使中、高潮滩排放通量分别提高了157.97%和236.36%;NO_3~--N输入使中潮滩提高了60.95%,而使高潮滩N_2O排放通量提高了246.77%;SO_4~(2-)-S输入分别使中、高潮滩N_2O通量提高50.68%和87.17%;而N-S复合输入则使中、高潮滩N_2O通量分别增加了84.20%和117.79%.不同的处理组对中、高潮滩的N_2O排放通量的促进作用分别表现为:NH_4~+-NN-SNO_3~--NSO_4~(2-)-S及NO_3~--NNH_4~+-NN-SSO_4~(2-)-S.氮硫增强输入改变了短叶茳芏潮滩湿地N_2O排放通量的变化规律,但除了NH_4~+-N处理对高潮滩N_2O排放通量的影响显著外,其他处理组的影响均未达到显著性水平.中、高潮滩湿地N_2O的排放通量与沉积物温度、含水率具有显著的相关关系,而与电导率相关性不显著.随着全球环境问题的日益严重,系统研究湿地生态系统N_2O排放的机制与规律,对于科学准确的估算全球温室气体排放量具有重要的意义.     

新乡市冬、春季节PM2.5中水溶性离子及重金属的污染特征与源解析

于2015年12月—2016年1月(冬季,采暖季)和2016年3—4月(春季,非采暖季)在河南新乡采集了125个膜样本,用重量法分析了PM_(2.5)的质量浓度,电感耦合等离子体-质谱分析仪(ICP-MS)分析了20种常见的金属元素,离子色谱(IC)分析了颗粒物中NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)7种水溶性离子,同时结合气象因子与主因子分析法(PCA)对PM_(2.5)进行追因溯源.结果表明:新乡市采暖季和非采暖季PM_(2.5)浓度均值分别为250.17和148.67μg·m~(-3),污染严重;主要金属元素均为Al、Ca、Zn、Fe、Pb,5种元素总共分别占20种金属元素总量的68%和51%;NH_4~+、SO_4~(2-)和NO_3~-占比均超过水溶性盐离子总量的90%.气象条件与地形条件分别对采暖季和非采暖季的PM_(2.5)局地污染有重要影响;PCA结果发现,新乡市采暖季的PM_(2.5)有3个主要来源,分别为燃煤源(31.86%)、农业源/机动车尾气源(19.34%)和土壤/地面扬尘(22.69%);而非采暖季的3个主要来源分别为机动车尾气源/地壳源(41.67%)、煤炭燃烧源/工业排放源(32.20%)及地面扬尘(12.18%).可见煤炭燃烧、机动车尾气排放对新乡市冬、春季大气污染的贡献较大.     

桑沟湾溶解态铁的分布、季节变化及影响因素

采用催化动力学分光光度法对2011年4月、8月、10月和2012年1月桑沟湾溶解态铁（dissolved iron,DFe）的含量进行了测定。结果表明,桑沟湾4个季节DFe的平均值分别为3.8 ±0.7 nmol/L、3.3 ±1.8 nmol/L、2.6 ±1.0 nmol/L、1.8 ±0.6 nmol/L,存在明显的季节变化（t-test,p < 0.05,n=19）。桑沟湾DFe的平面分布主要呈现出河口和近岸浓度较高,随离岸距离的增加浓度逐渐降低的变化趋势。通过对桑沟湾周边河流、地下水DFe含量的分析及箱式模型的计算,结果表明桑沟湾海域DFe的主要来源包括河流、地下水的输入和大气沉降等;而其主要的汇为向黄海的输出以及养殖生物的吸收利用。DFe在桑沟湾的存留时间与大洋相比明显降低,可能与特殊的水文环境与养殖生物的吸收利用有关。