Are current Chinese national ambient air quality standards on 24-hour averages for particulate matter sufficient to protect public health?

With rapid economic development and urbanization in recent decades, China has experienced the worsening of ambient air quality. For better air quality management to protect human health, Chinese government revised national ambient air quality standards(NAAQS) for particulate matter(PM) in 2012(GB3095-2012). To assess the effectiveness of current NAAQS for PM on public health in Chinese population, we conducted a metaanalysis on published studies examining the mortality risk of short-term exposure to PM with aerodynamic diameters less than 10 and 2.5 μm(PM_(10) and PM_(2.5)) in China. The reported24-hour concentrations of PM_(10) and PM_(2.5) in studies ranged from 43.5 to 150.1 μg/m~3 and 37.5 to 176.7 μg/m~3. In the pooled excess, mortality risk estimates of short-term exposure to PM.In specific, per 10 μg/m~3 increase in PM_(10), we observed increases of 0.40%(95%CI: 0.33%,0.47%), 0.57%(95%CI: 0.44%, 0.70%) and 0.49%(95%CI: 0.40%, 0.58%) in total, respiratory and cardiovascular mortality, per 10 μg/m~3 increase in PM_(2.5), we observed increases of 0.51%(95%CI: 0.38%, 0.63%), 0.62%(95%CI: 0.52%, 0.73%) and 0.75%(95%CI: 0.54%, 0.95%) in total,respiratory and cardiovascular mortality. Finally, we derived 125 μg/m~3 for PM_(10) and 62.5 μg/m~3 for PM_(2.5) as 24-hour recommendation values based on the pooled estimates. Our results indicated that current Chinese NAAQS for PM could be sufficient in mitigating the excess mortality risk from short-term exposure to ambient PM. However, future research on longterm exposure cohort studies in Chinese population is also essential in revising annual averages for PM in Chinese NAAQS.     

巯基改性高岭土负载CeO2-CdS光催化降解结晶紫

为获得高效催化活性的光催化材料,实现偶氮类染料的高效降解,试验以巯基乙酸钠作为硫源和高岭土改性剂合成了巯基高岭土/CeO₂-CdS催化剂,并以降解结晶紫为模板反应,优化确定了巯基高岭土/CeO₂-CdS催化剂的制备条件.采用XRD（X射线衍射）、SEM（扫描电子显微镜）、TEM（透射电子显微镜）、FTIR（傅里叶红外光谱）和UV-Vis（紫外-可见光漫反射光谱）对催化剂进行了表征.结果表明:①催化剂是由巯基高岭土、立方相结构的CdS和萤石结构的CeO₂组成;②CdS和CeO₂的负载破坏了巯基高岭土的层状结构;③最优催化剂和巯基高岭土/CeO₂的可见光的响应范围分别为550和450 nm;④当CeO₂:CdS（摩尔比,下同）为4:6,巯基高岭土:CeO₂-CdS（质量比,下同）为1:3时,催化剂具有最优的光催化活性;⑤在50 mL结晶紫浓度为10 mg/L的溶液中,添加0.1 g最优催化剂后,采用350 W氙灯对其光照150 min时,结晶紫的降解率为95.1%;⑥最优催化剂具有良好的重复使用性能,重复使用5次时,对结晶紫的降解率为90.4%.研究显示,结晶紫降解的最终产物为CO₂和H₂O,催化剂对结晶紫的降解机理是以羟基自由基氧化为主和超氧基氧化为辅的共存氧化机理.      

天津市区夏季碳气溶胶特征及改进的二次有机碳估算方法

为更加准确地估算环境受体PM_2.5中SOC（二次有机碳）的质量浓度,于2015年6-8月利用在线监测仪器同步采集小时分辨率的PM_2.5及OC（有机碳）和EC（元素碳）样品数据,分析碳气溶胶的变化特征,并尝试运用改进的EC示踪法估算ρ（SOC）.结果表明:天津市区夏季ρ（PM_2.5）为（70.9±46.0）μg/m3,ρ（OC）和ρ（EC）分别为（7.6±3.1）（2.2±1.5）μg/m3,占ρ（PM_2.5）的11.8%±4.6%和3.1%±1.4%,OC/EC（质量浓度之比,下同）的平均值为4.0±2.0.ρ（OC）与ρ（EC）之间的Pearson相关系数（R）仅为0.66,说明OC和EC的来源较为复杂,SOC的产生可能是重要影响因素.ρ（NO₂）与OC/EC呈显著负相关（R=-0.47,P < 0.01）,并且OC/EC（4.0）相对较低,说明天津市区机动车可能对碳气溶胶具有重要影响.ρ（SO₂）与ρ（OC）、ρ（EC）的相关性较低（R均为0.33,P均小于0.01）,说明天津市区碳气溶胶可能受燃煤源的影响较低.改进的EC示踪法主要是利用O₃和CO、EC作为光化学反应和一次源排放的指标,并结合ρ（OC）、ρ（EC）和OC/EC的变化特征,逐步筛选一次排放源主导的时间段的ρ（OC）和ρ（EC）数据,然后利用最小二乘法拟合获得ρ（OC）和ρ（EC）的线性方程,最后进行ρ（SOC）和ρ（POC）（POC为一次有机碳）的估算.天津市区夏季ρ（SOC）的平均值为（2.5±2.0）μg/m3,分别占ρ（OC）和ρ（PM_2.5）的28.8%±15.0%和3.7%±3.6%;ρ（POC）的平均值为（5.2±1.7）μg/m3,分别占ρ（OC）和ρ（PM_2.5）的71.2%±15.0%和8.1%±5.2%,说明天津市区夏季有机碳的主要来源是一次排放源.研究显示,相比于EC示踪法,改进的EC示踪法估算的ρ（SOC）明显降低,ρ（POC）明显升高.AT（大气温度）对ρ（SOC）的影响较为显著,而WS（风速）对ρ（POC）的影响较为显著.      

济南市水域鱼类功能群结构及其季节性变化

鱼类对于维护河流生态系统的稳定具有重要作用,季节性变化在一定程度上影响鱼类的群落结构.为了解济南市水域鱼类的功能群结构及其季节性差异,于2014年春季（5月）、夏季（8月）和秋季（11月）选取济南市水域的40个采样点对鱼类群落和水环境理化因子,通过单因素方差分析、多响应置换过程以及典范对应分析等方法,分析鱼类功能群在不同季节的差异性.结果表明:①春季共鉴定出鱼类5目7科26种,夏季为5目9科32种,秋季为5目7科20种.将鱼类按栖息水层、产卵类型、对环境的耐受性以及营养结构4个方面分为4种功能类群共11亚类.春季主要以植食性、底层与敏感种功能群为主,夏季主要以肉食性、中下层、耐污种、特殊产卵与粘性卵功能群为主,秋季主要以杂食性、浮性卵、中上层、耐污种功能群为主.②典范对应结果显示,影响粘性卵功能群、肉食性功能群、底层功能群以及敏感种功能群分布的驱动因子是ρ（DO）,电导率则是影响植食性功能群的驱动因子.研究显示,鱼类功能群的季节性变化受到内源性和外源性的共同影响,即鱼类自身生活习性和水环境因子季节性变化的共同影响.      

合肥科学岛低对流层二氧化碳时空分布特征

依据合肥市科学岛2013~2016年的CO₂体积比浓度廓线,分别从夜间、季节和年度分析了亚热带季风气候的CO₂分布特点和合肥科学岛的CO₂源汇特征.（1）大气CO₂体积比浓度随高度增加而减小,390m的CO₂浓度约为15m浓度的95%,夜间随时间推移浓度增加幅度约5%,天亮时CO₂浓度有减小的趋势;（2）测量点高度大于100m时,季节特征较明显,CO₂体积比浓度夏季最低,冬季最高,浓度相差约10×10^-6;（3）测量点高度大于100m时,2013~2016年CO₂体积比浓度的年分布随高度变化的梯度相关系数大于0.9,体积比浓度年增长约2.1648×10^-6.通过三个时间尺度的CO₂体积比浓度廓线分析得出,CO₂浓度特征是动植物活动和大气运动等共同作用的结果;CO₂长期循环过程中,存在近地面CO₂向高空的传输效应.     

模板剂十二胺对胺改性HMS吸附CO2的影响

以正硅酸乙酯为硅源、十二胺为模板剂制备中孔硅HMS-1,采用焙烧和乙醇萃取的方法去除其模板剂,所得材料分别为HMS-2与HMS-3,并将四乙烯五胺（TEPA）与二乙醇胺（DEA）混合负载于3种材料上,采用X射线衍射（XRD）、傅里叶红外（FTIR）与氮气吸附实验对材料进行表征,研究改性前后的HMS对常压下低浓度CO₂的吸附性能及再生能力.XRD与FTIR结果表明,TEPA与DEA已被成功负载到HMS孔道内.氮气吸附实验表明,保留模板剂和胺基改性后,材料的孔容显著降低.20℃下,初始浓度为10%的CO₂在材料上的吸附量顺序为：MA-HMS-1（3.29mmol/g） > MA-HMS-3（2.7mmol/g） > HMS-1（1.88mmol/g） > MA-HMS-2（1.65mmol/g） > HMS-2（1.33mmol/g）,模板剂的存在,不仅增加了CO₂的吸附位点,还对混合胺改性的HMS吸附CO₂起到了协同作用.在20~75℃范围内,MA-HMS-1与MA-HMS-3受温度影响最明显,65℃时吸附量达最大值;随着温度的升高,HMS-1的吸附量随温度升高持续降低;MA-HMS-2的吸附量基本不变.含胺基的4种材料（HMS-1、MA-HMS-1、MA-HMS-2与MA-HMS-3）在80℃下拥有优良的再生性能,经4次循环再生后,MA-HMS-1的再生率为97.5%,高于MA-HMS-2（83%）和MA-HMS-3（84%）,保留HMS的模板剂对材料的再生性能有明显促进作用.     

腈纶废水溶解性有机物的分级解析及可生化性

采用超滤膜法将腈纶废水中溶解性有机物分离为6个不同相对分子质量组分,分析不同组分的溶解性有机碳、UV₂₅₄、SUVA含量和分布情况,应用紫外吸收光谱、傅里叶变换红外光谱等光谱学分析方法对各组分物质结构进行定性分析,评价各组分的可生化性.结果表明废水中以相对分子质量< 3kDa的有机物为主,占比为（56.75±1.38）%;相对分子质量为3k~10kDa的有机物占比为（25.76±1.40）%;相对分子质量> 10kDa的有机物占比为（17.49±0.98）%,且该组分有机物的芳香度高.不同相对分子质量组分的紫外光谱和红外光谱均呈现相似吸收峰,均存在酰基、羧基、羰基及芳香族化合物和不饱和双键类有机物.各组分可生化性结果表明,废水中相对分子质量> 10kDa有机物是腈纶废水低可生化性的主要原因,可能是造成腈纶废水难以达标排放的根源.研究结果可为该废水处理工艺的开发与优化提供重要的指导.     

上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R~2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

气溶胶中不同类型碳组分粒径分布特征

了解气溶胶碳组分粒径分布特征对于研究区域气溶胶生成转化机制、辐射特性等非常重要,但北京地区针对气溶胶碳组分粒径分布特征的相关研究非常少.本研究利用MOUDI-120采样器在北京地区3个季节开展气溶胶分级样品的采集,并分析其中不同类型的碳组分的含量,进而系统研究不同季节及污染状况下,各碳组分的粒径分布特征、来源及相互关系.结果表明,碳组分主要富集在细粒子中,秋冬季细粒子中碳组分的比重高于夏季.碳组分主要分布在两个模态,即积聚模态和粗模态. OC1和OC2主要分布在积聚模态,在0. 056～0. 56μm范围内有较高比例,OC3+OC4在粗模态的分布较为明显.Soot-EC浓度较低,没有明显的粒径分布特征,在0. 10～0. 18μm粒径段浓度较高,表明高温燃烧排放的EC主要分布在超细粒径段. Char-EC浓度远高于Soot-EC,在EC中占绝大部分比重.各主要碳组分在白天和夜晚的分布形态基本一致.夏季和冬季较有利于SOC的形成,OC/EC比值明显高于秋季. OC/EC值在不同粒径区间中差异很大,由于水溶性有机物(WSOC)主要分布在0. 056～0. 10μm,OC/EC值明显高于其他粒径段.白天及高温有利于气态有机物氧化生成SOC,致使夏季白天的OC/EC比值明显高于夜晚.各碳组分之间,EC1和OC1相关性最强,此外EC1和K+也有很强的相关性.     

工业园区恶臭污染源排放特征和健康风险评估

为了深入了解工业园区恶臭污染情况、保障工业园区工作人员的工作环境安全,以珠海市某工业园区为分析对象,采集园区内涉及8种行业类型、14个工业恶臭源的主要工艺流程中通过有组织方式排放的恶臭废气,分析了14个排放源的恶臭VOCs排放特征,测定了感官臭气浓度,应用理论臭气强度法确定了各排放源的特征恶臭物质,并对各排放源的恶臭废气进行了致癌和非致癌风险评估.结果表明:①14个排放源排放的物质种类相同、含量差异较大,纤维和电池制造及烃类、酸酐、酯类和溶剂合成的恶臭VOCs排放以烷烯烃为主;炼油源、PTA合成源和乳胶合成源废气中苯及苯系物含量最高;酯类化合物是活性炭加工、树脂合成源和喷涂源废气排放的主要物质;陶瓷制造源和添加剂合成源排放的废气以羰基化合物和硫化物为主;②14个排放源的废气均具有较为强烈的感官刺激性,润滑油添加剂合成和乳胶类合成排放的废气感官刺激性最严重.其中,添加剂合成源的特征恶臭物质为乙硫醇、乙硫醚、正丁醇和甲苯,乳胶合成源的特征恶臭物质为苯乙烯、丙苯、异丙苯、丙烯酸丁酯和1,3-丁二烯;③14个排放源恶臭废气的终生致癌风险LCR值范围为3. 06×10-7～1. 06×10-2,其中炼油源、PTA合成源、酯类合成源和乳胶合成源排放废气存在较大潜在风险;非致癌风险HI总值范围为0. 02～51. 66,其中乳胶合成、酯类合成、炼油、PTA合成和纤维制造存在一定的非致癌健康风险.乳胶合成源、酸酐合成源和树脂合成源厂界均存在潜在致癌风险.