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171.
利用量子化学中密度泛函方法系统研究氯改性活性炭吸附单质铅(Pb0)的机理,明确了氯改性对活性炭吸附Pb0的影响,计算得到吸附过程中各个吸附构型的吸附能、重要键长、对应的Mayor键级和铅的Mulliken原子电荷.几何优化选用B3LYP方法结合def2-SVP基组,单点能任务选用PWPB95双杂化泛函结合def2-TZVP基组进行计算.结果表明:对于扶手椅型(armchair)活性炭,氯改性将使活性炭对Pb0的吸附能降低74.034kJ/mol;对于锯齿型(zigzag)活性炭,氯改性基本不会改变活性炭对Pb0的吸附能力,因此氯改性总体上会减弱活性炭对Pb0的吸附作用,但是吸附类型依然为强烈的化学吸附.分别应用电子密度分布和Mayor键级进一步验证纯活性炭和氯改性活性炭对Pb0吸附类型,结果与吸附能分析一致.Mayor键级分析表明氯原子通过改变周围碳原子活性影响Pb0的吸附,而不是与Pb0直接作用.Mulliken原子电荷分析表明铅的原子电荷正相关于活性炭对其的吸附能,铅的原子电荷越大,对应的吸附构型的吸附能越高.此外笔者发现Pb0的引入对氯改性活性炭继续吸附Pb0有抑制作用. 相似文献
172.
利用自制的烟雾腔系统使臭氧光解产生OH自由基,启动甲苯光氧化产生二次有机气溶胶(SOA)粒子,在不同的实验条件下研究甲苯SOA与氨反应形成的含氮有机物,并采用紫外-可见分光光度计测量反应产物溶液在205和270nm处的吸光度,探究光照时间、甲苯、氨、臭氧浓度和相对湿度等环境因素对含氮有机物形成的影响规律.结果表明,有机酸铵和咪唑类产物的生成浓度随着紫外光照时间的延长,甲苯、氨和臭氧的浓度的增加而逐渐增大.但是当臭氧浓度超过一定值后,光解生成的高浓度OH自由基能够使甲苯光氧化产物变成更多的挥发性化合物,从而不利于含氮有机物的生成.水分子的增加会使臭氧光解产生的OH自由基浓度减少,从而导致有机酸铵和咪唑类产物的生成浓度随着相对湿度的增大而降低.这为研究人为源SOA颗粒中含氮有机物棕色碳的形成提供了实验依据. 相似文献
173.
在南方某填埋场埋深5~30m范围内取6组重约5kg的试样,对其进行筛分与分拣,研究垃圾颗粒组成随埋深的变化规律,同时对不同荷载作用下的垃圾试样进行染色切片,对比分析上覆压力对垃圾内部结构的影响.结果表明:对于不同埋深的城市固体废弃物,细颗粒(0D,即粒径<2cm)所占比例最大,几乎均超过50%,粗粒中2D颗粒所占比例最高,而塑料在2D颗粒中占比最大;随着荷载的增大,细粒含量增加,大孔隙和优先流通道减小.上覆压力主要通过减少垃圾内部孔隙通道,进而减小渗透系数;2D颗粒在荷载的作用下能定向排列,使渗流路径发生曲折,进而导致渗流各向异性.2D颗粒的定向排列是垃圾渗流各向异性产生的关键因素,其中塑料又是其最重要的因素. 相似文献
174.
以云贵高原典型喀斯特湖库红枫湖取水口溶解性有机质(DOM)为研究对象,调查不同组合方式下高锰酸钾-聚合氯化铝(KMnO4-PAC)对消毒副产物的生成潜能(DBPsFP)变化和平均组成分布,并通过红外光谱(FTIR)和三维荧光光谱(3D-EEM)对部分样品进行化学表征,推断其影响机制.结果表明:在0.1,0.2,0.4mg/L KMnO4投加量下,DBPsFP降低17.5~73%,DOM的卤代活性化学结构和官能团部分被有效钝化;PAC的网捕和卷扫效应使DBPsFP进一步减少27.9~86.1%,组合工艺对DBPs的生成潜能影响大小为:三卤甲烷(THM4) > 卤乙酸(HAA9) > 卤乙腈(HAN4)/卤代酮(HK2)/三氯硝基甲烷(TCNM).FTIR的结果表明预氧化后3300cm-1处的透过率降低,指纹区1000~1300cm-1处的峰频提升,表明分子中的O-H、COOH和C-O官能团增加,共轭不饱和结构在KMnO4作用下部分消失.3D-EEM验证了外源有机物(腐殖酸)在DOM中占比随KMnO4浓度梯度升高而下降,同时类蛋白结构的吸收峰强度增加,说明最终DBPs贡献可能源于DOM中剩余的小分子类蛋白(氨基酸). 相似文献
175.
为科学评估突发镉、铊污染事件及应急处置对贺江生态风险的影响,分别于2013年7月、11月和2014年8月采集水样和沉积物,分析重金属镉(Cd)、铊(Tl)、铅(Pb)、铬(Cr)、砷(As)、汞(Hg)、锌(Zn)、镍(Ni)和铜(Cu)的含量,并采用地积累指数法(I_(geo))和潜在生态风险指数法(RI)综合评价贺江沉积物重金属的污染水平和潜在风险程度.结果表明:事件应急期间,水体中Cd含量为0.08~38.35μg·L~(-1),部分点位超地表水Ⅲ类水标准,Tl含量为0.02~0.65μg·L~(-1),除背景点(龟石水库)外其余点位均未达到生活饮用水卫生标准,其余重金属除Hg外均达到地表水Ⅲ类水标准;沉积物中Cd和Tl含量分别为1.40~68.70 mg·kg~(-1)和0.32~1.39 mg·kg~(-1),均超过背景值(Tl除西江交汇口下游500 m点位),其余重金属在大部分点位均超背景值.事件后恢复期,水质均达地表水Ⅲ类水标准,而沉积物重金属含量均大幅降低,表明贺江水环境恢复良好.贺江沉积物中Cd在各个点位的I_(geo)均为最大,是主要的重金属污染物,其它重金属元素处于清洁到偏中度污染程度;Cd是贺江最主要的具有潜在生态危害的重金属污染物,其次是Hg、As、Tl、Pb和Cu,而Zn、Cr和Ni对潜在生态风险指数的贡献率较小.Cd、As、Pb和Cu元素两两之间呈显著相关,表明有相同的污染来源.本研究通过对贺江镉、铊污染事件应急处置前后水质和沉积物的生态风险进行评价,可为该流域重金属污染防治和水环境管理提供科学依据. 相似文献
176.
本文利用X荧光光谱仪测定了象山港沉积物柱状样中常量元素Ti、K、Ca、Fe、Mn和微量元素Pb、Rb的含量。通过210Pb定年,分析了象山港近百年来元素的沉积记录变化特征。结合沉积物粒径、有机碳、无机碳、总氮等理化参数,通过计算富集系数和主成分分析,探讨了沉积物中金属元素的物源和环境指示意义。研究结果表明:象山港沉积物中的金属元素Ti、K、Ca、Fe、Mn、Pb、Rb的含量分别为0.45%~0.52%、2.14%~2.58%、2.48%~3.13%、4.54%~5.83%、546×10-6~868×10-6、23×10-6~37×10-6、113×10-6~130×10-6,与中国其他近岸海域具有很好的可比性。象山港沉积物中的金属元素Ti、K、Ca、Fe、Mn、Rb主要来源于陆源碎屑物质,没有出现明显的富集;而沉积物中的Pb自1980年以来出现了富集现象,其含量在近年来可能受到了人类活动的影响。金属元素Ti、K、Fe、Mn、Rb、Pb易于在有机质含量丰富的沉积物中赋存,而Ca则以无机碳酸钙的形式赋存于象山港底质中。通过与百年来长江流域夏季降水变化的比较,发现陆源性金属元素的沉积记录异常与历史降水异常年份具有耦合性。 相似文献
177.
都柳江水系沉积物锑等重金属空间分布特征及生态风险 总被引:7,自引:3,他引:4
以都柳江沉积物为研究对象,通过系统采集表层沉积物样品,测定其重金属含量,查明了流域沉积物中重金属空间分布特征,结合主成分分析和相关性分析等统计学方法探讨了都柳江表层水系沉积物中重金属的来源,并利用地累积指数法、富集因子法和生态风险指数法评估了沉积物中重金属污染状况及其潜在生态风险.结果表明:(1)都柳江表层沉积物中Sb含量极高,可达7 080 mg·kg~(-1),且从上游到下游呈现逐渐降低的趋势,As、Cd、Co、Cr、Cu、Mo、Ni、Pb、Tl和Zn等含量变化不大;(2)主成分分析提取的两个因子的累积贡献率达到77.67%,表明沉积物中重金属来源主要包括:矿业活动和自然源等;(3)地累积指数和富集因子表明,都柳江水系沉积物中Sb污染最为严重,其次是As和Cd,Co、Cu、Mo、Ni、Pb、Tl和Zn的污染较轻,未受Cr污染;(4)各金属Hakanson潜在生态风险指数(Eir)依次为SbCdAsCoNiPbCuZnCr,而重金属综合潜在生态风险指数(RI)结果表明,中度生态风险及以上等级的样品约占58.1%,严重生态风险等级的样点主要集中在受锑矿采选冶活动影响和支流八洛河汇入后等周边采样点位;都柳江流域各重金属生态风险指数在综合指数中占主导地位的是Sb,表明Sb在都柳江流域水系沉积物中具有极强的生态风险性. 相似文献
178.
西南典型岩溶地下河系统水文地球化学特征对比:以重庆市青木关、老龙洞为例 总被引:7,自引:3,他引:4
为探究不同土地利用类型和人类活动方式下西南典型岩溶地下河的水文地球化学特征,以地质背景相似的重庆青木关和老龙洞地下河为例,从月动态、单场降雨动态两个尺度,利用独立样本t检验、主成分分析(PCA)等方法对两岩溶地下河出口姜家泉、老龙洞的水文地球化学特征及其影响因素进行对比研究.结果表明,姜家泉与老龙洞的Ca~(2+)、HCO_3~-、Mg~(2+)、K~+、NO_3~-、Na~+、SO_4~(2-)、Cl~-、电导率等差异显著,姜家泉K+、NO-3的月动态变化幅度和浓度均值大于老龙洞,Na~+、SO_4~(2-)、Cl~-的月动态变化幅度和浓度均值则小于老龙洞.由PCA分析可知,水-岩作用对两岩溶地下河水的水化学特征及变化都起重要作用,但青木关主要受农业活动影响,老龙洞则主要受城镇活动、工业活动影响.由于人类活动影响方式和程度的差异,两岩溶地下河对单场降雨的响应也不同,姜家泉各指标变化与流量变化高度一致,老龙洞各指标的变化相对无序.青木关水化学特征的动态变化受水土流失、农业活动影响较大,水-岩作用次之.老龙洞则主要受到水-岩作用的影响,受城镇活动、工业活动、水土流失作用的影响也较明显. 相似文献
179.
基于空间自相关的地下水脆弱性时空演变 总被引:4,自引:4,他引:0
在人类活动较多的地区,影响地下水脆弱性的相关人为因素分布格局各时期不同,研究地下水脆弱性的时空格局转变,探求其各时期分布的特点,预测其发展的趋势,对于合理制定发展规划、针对性地降低地下水污染的风险有着重要的意义.以北京市朝阳区的水文地质和人文社会数据资料为基础,建立了基于DRASTIC模型考虑了土地利用类型等人为因素的地下水脆弱性综合评价模型.通过计算Global Moran'sⅠ指数、Getis-Ord Gi*指数(G指数)定量表征了研究区地下水脆弱性的时空格局演变,通过研究区G指数的质心和标准差椭圆定量分析了地下水脆弱性的分布特点和变化趋势.结果表明:研究区2004年、2010年和2016年高脆弱性地区面积呈逐年递减趋势,地下水脆弱性的高值聚集区主要分布在东北、西南地区,其中东北地区脆弱性逐年改善,而西北地区变化不大,造成变化的主要原因是土地利用类型的变化和化肥使用的减少. 相似文献
180.
北仑河口地处亚热带-热带地区,气候温暖湿润,是我国北部湾沿岸与越南交界的一个重要入海河口。于2008年3、5、8和11月分别采集该海域小型浮游硅藻,同时测定水温、盐度等水体参数,以及氮、磷、硅等18项水化学指标,分析了小型硅藻群落结构变化与环境因子之间的关系。该河口区的小型硅藻主要由纤细翼鼻状藻Proboscia alata f.gracillima、拟旋链角毛藻Chaetoceros pseudocurvisetus、细弱海链藻Thalassiosira subtilis、中华齿状藻Odontella sinensis和菱形藻Nitzschiasp.等优势种类组成,并且存在明显的季节性演替。应用典范对应分析,发现影响北仑河口硅藻群落结构的主要环境因子为温度、盐度、N、Si、Hg和悬浮体质量浓度等,且不同季节的主控因素有所差异。菱形藻对温度和Cu、As、Zn和Hg等重金属的耐受性较强。纤细翼鼻状藻适宜于生长在水体透明度高的海域,悬浮体质量浓度以6.27 mg.L-1以下为宜。拟旋链角毛藻受Cr的影响较大,高含量的Cr会限制其生长。而细弱海链藻和中华齿状藻对Hg的耐受性较强。 相似文献