郑州市春季大气污染过程VOCs特征、臭氧生成潜势及源解析

利用GC5000在线气相色谱仪于2018年4月15日～5月15日对郑州市城区环境大气挥发性有机物(VOCs)进行监测,开展其污染特征、臭氧生成潜势(OFP)和来源解析研究.结果表明,监测期间,郑州市春季VOCs平均体积分数为40.26×10~(-9),非污染日和污染日VOCs平均体积分数分别为35.82×10~(-9)和44.12×10~(-9),污染日相较非污染日增长23%;VOCs物种对OFP的贡献表现为烯烃芳香烃烷烃炔烃;源解析结果显示监测期间郑州市VOCs主要来源是LPG源(66.05%)、机动车源(47.39%)、工业溶剂源(37.51%)、燃烧源(37.80%)和植物排放源(11.25%),且污染日的LPG源和植物排放源的贡献率较非污染日增长22.92%和68.50%.     

基于OMI数据的东南沿海大气臭氧浓度时空分布特征研究

基于臭氧监测仪(OMI)卫星反演数据,对2005—2018年东南沿海5省区域大气臭氧柱浓度数据进行提取及分析,探讨其时空分布格局及影响因素.结果表明:①在时间变化上,14年间,该区域大气臭氧柱浓度整体呈先上升后下降的趋势,2005—2013年臭氧柱浓度持续升高,最高值为324.52 DU,高值区不断向南部区域扩大;2013—2018年臭氧柱浓度呈下降趋势,最低值为228.27 DU,但在2017、2018年略有上升.②在空间分布上,臭氧柱浓度自北向南逐渐降低,高值区集中分布在江苏及浙江省北部;低值区集中于福建省南部及广东省大部分地区.③在季节变化上,大体呈现出春夏季高于秋冬季,高值区在春夏季交替出现,秋季略高于冬季,但差异不明显.④稳定性分析表明:研究区臭氧柱浓度整体呈现中部分散、南北部集聚、差异较显著的分布格局.⑤自然因素中,风向、气温均呈现显著正相关,江淮地区的梅雨季节(降水)及华南地区的台风和暴雨也起到显著作用.⑥人文因素中,臭氧柱浓度与地区生产总值、各产业生产总值及机动车保有量均表现出正相关,其中,臭氧柱浓度与第二产业的相关度最高.另外,臭氧柱浓度与NO_x排放量表现出显著相关性.VOC_s对臭氧柱浓度的影响中,工业源是主控因素,交通源和居民源次之,电厂源对臭氧柱浓度的影响最弱.这进一步说明臭氧浓度的变化受到了诸多因素的综合影响,但气温、NO_x及VOC_s的排放是臭氧浓度变化的主导因素.     

铅锌矿区玉米中重金属污染特征及健康风险评价

以西南某铅锌矿区为研究区域,测定了92份玉米样品中Pb、Zn、Cd、Cr和Ni的含量,开展了矿区玉米籽粒中重金属污染特征及健康风险研究.应用单因子污染指数和内梅罗综合污染指数分析了重金属在玉米中的污染状况,采用健康风险评价模型评价了重金属对人体健康造成的风险,同时利用主成分分析法解析了重金属的主要来源.结果表明,玉米籽粒中Pb、Zn、Cd、Cr和Ni的平均含量分别为0.30、23.75、0.21、1.33和1.15 mg ·kg^-1;除重金属Zn外,其他4种重金属均超过我国食品卫生标准限值,研究区玉米籽粒中Pb、Cd、Cr和Ni的综合污染指数范围介于4.32~9.07之间,均属于重度污染,Zn的综合污染指数小于1;重金属通过玉米籽粒摄入引起的复合重金属污染对成人和儿童均存在健康风险,且对儿童造成的健康风险高于成人.玉米籽粒中5种重金属可以由2个主成分来反映,第一主成分主要支配Pb、Cd、Cr和Ni的来源,第二主成分支配Zn的来源.玉米籽粒重金属含量与土壤重金属含量之间没有明显相关性.     

降水空间异质性对非点源关键源区识别面积变化的影响

针对地形起伏和降水空间差异较大的农业区非点源污染问题,基于SWAT模型评估了阿什河流域在异质性降水和均匀降水两种情景下总氮、总磷关键源区空间变化规律,统计了两种情景下识别的关键源区面积变化,并分析其与降水特征参数的关系.结果表明,降水量一定时,两种情景下识别的总氮、总磷关键源区面积变化趋势大致相同,且总磷关键源区面积不易受降水空间异质性的影响,但总氮关键源区面积却明显受到其影响.对各年份总氮和总磷关键源区面积与降水特征参数的相关分析表明,总磷关键源区面积与当年降水量呈显著正相关,而总氮关键源区面积却与前一年降水量呈显著正相关.研究结果对进一步探讨降水这一重要驱动因子的不确定性对非点源污染关键源区的影响,以及农业非点源污染的治理具有重要意义.     

北京南部城区PM2.5中碳质组分特征

为了解《大气污染防治行动计划》实施后北京市大气PM_2.5中碳质组分特征,于2017年12月至2018年12月在北京污染较重的南部城区进行了PM_2.5连续采样,对其中的有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了全面研究.结果表明,北京大气PM_2.5、OC和EC浓度变化范围分别为4.2~366.3、0.9~74.5和0.0~5.5 μg ·m^-3,平均浓度分别为（77.1±52.1）、（11.2±7.8）和（1.2±0.8）μg ·m^-3,碳质组分（OC和EC）整体占PM_2.5的16.1%.OC质量浓度季节特征表现为：冬季[（13.8±8.7）μg ·m^-3] > 春季[（12.7±9.6）μg ·m^-3] > 秋季[（11.8±6.2）μg ·m^-3] > 夏季[（6.5±2.1）μg ·m^-3],EC四季质量浓度水平均较低,范围为0.8~1.5 μg ·m^-3.二次有机碳（SOC）年均质量浓度为（5.4±5.8）μg ·m^-3,四季贡献比例范围为45.7%~52.3%,年均贡献为48.2%,凸显了二次形成的重要贡献.随污染加重,尽管OC和EC贡献比例均降低,但浓度水平却成倍升高,OC和EC浓度在严重污染天分别是空气质量为优天的6.3和3.2倍.与非供暖时段相比,供暖时段PM_2.5、OC和SOC浓度分别增加了14.4%、47.9%和72.1%,体现了OC对供暖季PM_2.5污染的重要贡献.PSCF分析表明,位于北京西南的山西省和河南省部分区域是PM_2.5和OC的主要潜在源区,且PM_2.5潜在源区更为集中;EC的PSCF高值（>0.7）区域较少,主要位于北京南部,如山东省和河南省部分地区,且北京市及周边地区贡献明显.     

华北区域点冬季二次有机气溶胶特征与影响因素

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成进行了在线测量,并分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM_(2.5)与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM_(2.5)污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m~(-3);其中,有机碳和元素碳是PM_(2.5)的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m~(-3)和(2.6±2.2)μg·m~(-3),占PM_(2.5)总质量的7.1%和2.2%;PM_(2.5)与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM_(2.5)浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM_(2.5)中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m~(-3),占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O_3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H~+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H~+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献.     

基于LOADEST和数字滤波的水源地基流氮素输出定量方法应用实例

地表直接径流和基流均是流域非点源氮/磷养分输出的重要水文途径.科学认识和定量模拟基流氮/磷养分输出对于准确解析水源地水体非点源污染来源至关重要.基于Load Estimator模型和数字滤波算法,建立了定量水源地基流氮素输出的方法体系.以浙江省珊溪水源地的玉泉溪流域为例,利用玉泉溪2010-01—2013-12期间逐月总氮(TN)水质监测数据和逐日流量数据,展示了该方法的计算过程.结果表明,本文建立的水源地基流氮素输出定量方法结果合理,模拟精度高,决定系数和纳什系数分别为0.83和0.80;玉泉溪流域2010—2013年TN负荷量为141.21～274.68 t·a~(-1),平均208.63 t·a~(-1),年基流TN负荷量为84.39～168.68 t·a~(-1),平均127.69 t·a~(-1);基流对玉泉溪年均TN负荷量贡献率高达60%以上,流域基流养分输出对地表水体的污染应引起足够重视.     

乙醇汽油与普通汽油非常规污染物排放特性对比研究

在一台满足国Ⅴ排放标准的双喷射(气口喷射+缸内直喷)汽油机上开展了燃用E10乙醇汽油(乙醇体积比为10%)对发动机非常规排放特性影响的试验研究.使用傅里叶变换红外分析仪(FTIR)测量了饱和烃、不饱和烃、芳香烃及醇、醛等非常规污染物排放量,对比分析了双喷射模式时各工况下E0和E10两种燃料的非常规排放水平.结果表明,双喷射模式下,加入乙醇有效降低了乙烯、1,3-丁二烯、苯和甲苯的排放量,但会导致乙醛排放升高.双喷射模式下,随着负荷增加,两种燃料下的1,3-丁二烯和甲苯排放呈现先升高后降低的趋势,乙烯、甲醛和苯排放则先降低后升高.乙醇能抑制1,3-丁二烯、乙烯生成,抑制效果为PFI模式优于双喷射模式,GDI模式抑制量最低.PFI和GDI模式下E10的甲醛排放均显著升高,但双喷射模式有效抑制了甲醛排放的增加.     

氨基改性生物炭负载纳米零价铁去除水中Cr(VI)

以聚乙烯亚胺（PEI）为功能单体,玉米秸秆生物炭为载体,制备了氨基改性生物炭负载型纳米零价铁（nZVI@PEI-HBC）,并利用扫描电镜（SEM）、红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）等手段对材料进行了表征,分析了溶液pH、温度、材料投加量等因素对其去除Cr（VI）的影响及其去除机理.结果表明：在投加量为0.5 g·L^-1,温度为20℃,pH值为5,Cr（VI）初始浓度为20 mg·L^-1条件下,各材料对Cr（VI）的去除率大小为nZVI@PEI-HBC > nZVI > PEI-HBC > HBC.SEM显示nZVI颗粒较均匀地分散在生物炭表面,FTIR分析表明PEI改性后材料表面增加了氨基等重金属配位基团,这可能是nZVI@PEI-HBC去除Cr（VI）效果更好的原因.影响因素研究表明,材料具有较好稳定性,老化28 d后其Cr（VI）去除性能变化不大;酸性环境、升温、增大材料投加量均有利于nZVI@PEI-HBC对Cr（VI）的去除.机理研究发现,水中溶解氧加速了nZVI的腐蚀和Fe（II）的释放,促进Cr（VI）还原为Cr（III）,然后通过共沉淀作用和氨基等基团的吸附作用被去除.