电场与MnxCey催化剂在苯氧化反应中的协同效应及机理探究

挥发性有机物（VOCs）大量排放已成为日益严重的环境问题,为了实现VOCs的高效去除,本文采用自蔓延燃烧合成法制备了一系列锰铈复合氧化物催化剂,将稳恒直流电场引入典型VOCs气体苯的催化氧化过程,并基于不同电场条件下催化剂的理化性质表征结果进行机理分析.实验结果表明,Mn_xCe_y催化剂对含苯废气的去除有良好的效果,稳恒直流电场显著促进了催化剂的活性,其中Mn₁Ce₃的催化性能最佳,电流为5 mA时,Mn₁Ce₃催化剂在155℃可达到50%的苯转化率,在202.4℃可达到90%的苯转化率,对应的转化温度T₅₀和T₉₀比传统方法分别降低了62.4℃和48.3℃,且电场中的反应活化能由52.32 kJ·mol^-1降低至32.31 kJ·mol^-1.根据实验现象及表征结果,发现协同效应与活性位点的快速持续再生及活性氧物种的转化有关,由此提出苯在Mn_xCe_y催化剂上的氧化机理及电场协同催化的反应模型.     

秋冬季区域性大气污染过程对长三角北部典型城市的影响

本文基于空气质量及气象监测数据,运用层次聚类分析法、后向轨迹法、潜在源贡献分析等方法,选取长三角北部地区2018～2019年秋冬季的典型污染过程进行分析,并选取该区域代表性的城市(蚌埠)进行深入分析.结果表明,长三角北部地区大气污染受地面弱气压、高湿、低温和静小风等不利气象条件及传输的影响较大.长三角秋冬季区域性污染具有影响范围广和持续时间长等特征,污染类型主要为区域外传输型与区域内累积型.在EP1和EP2两次污染过程中,长三角北部城市PM_2.5浓度均值分别达到131.6μg·m^-3和115.4μg·m^-3,前者污染过程较短,但污染物浓度累积较快造成的污染强度大和范围广.利用PSCF和CWT对PM_2.5潜在源定性和定量分析表明,EP1过程PM_2.5由临沂、徐州、宿迁和连云港等污染轨迹密集区域传输到受体城市蚌埠,CWT值处于80以上,最高可达200以上,区域传输实际浓度值较高;EP2过程PM_2.5浓度受宿迁、宿州和徐州等区域内部邻近城市影响,CWT值处于60...     

基于随机森林评价的兰州市主城区校园地表灰尘重金属污染

将2018年1～12月兰州市主城区校园地表灰尘重金属元素含量计算得到的综合污染指数(P_N)和潜在生态风险指数(RI)作为训练集,使用11个影响地表灰尘重金属污染和积累的特征参数,利用随机森林算法对信息采样点的P_N、RI进行估算,分析了地表灰尘重金属污染的时空变化特征,并对传统算法插值结果和随机森林插值结果进行了比较.结果表明,研究区地表灰尘重金属各元素浓度均高于本地背景值;研究区P_N排序为城关区>西固区>安宁区>七里河区,RI排序为城关区>西固区>七里河区>安宁区,P_N和RI在空间分布特征上很相似,都位于交通枢纽或市中心;P_N在冬季和夏季出现高值,RI高值则出现在冬季,冬季高值主要源于采暖燃煤源的增加;空间插值结果对比表明随机森林插值结果优于传统算法插值结果.     

成都平原核心区土壤砷空间变异特征及影响因素

掌握土壤污染物的空间变异特征及其影响因素是开展土壤污染防治的前提.基于189个表层(0～20 cm)土壤样品,运用经典统计学和地统计学方法分析了成都平原核心区土壤中w(As)的空间分布特征,并探讨了成土母质、水系和土地利用方式对土壤中w(As)的影响.结果表明:①研究区土壤中w(As)在3.74～35.32 mg/kg之间,平均值为14.64 mg/kg其中超过GB 15618—2018《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》风险筛查值的采样点仅占总采样点的7.53%.②地累积指数分析结果表明研究区土壤As处于无污染至轻度污染状态.③研究区土壤中w(As)总体呈西高东低的趋势,高值主要分布在都江堰市的南部、崇州市的东北部以及邛崃市与新津县接壤处.土壤As的块金系数为26.60%,属于中等程度变异,受结构性因素和随机性因素的共同影响.④由于人类活动的增强,成土母质对土壤中w(As)的影响已经不显著.距水系越近,土壤中w(As)越高.土地利用方式对土壤中w(As)空间变异的影响程度最大,不同土地利用方式下土壤中w(As)差异显著表现为园林地>农林地>水稻-小麦轮作&g...     

南京市饮用水源地抗生素污染特征及风险评估

采用固相萃取-液相色谱-串联质谱技术（SPE-HPLC-MS/MS）,对南京市饮用水源地抗生素含量及分布特征进行了分析.结果表明,17个采样点总浓度为0.56~1994.96 ng·L^-1,共检出5种大环内酯类、13种磺胺类、3种四环素类、8种喹诺酮类抗生素,平均浓度为0.30~37.07 ng·L^-1,其中检出浓度最高的抗生素为环丙沙星（CIP）,浓度为317.60 ng·L^-1,检出率最高的抗生素为克林霉素（CLI）,检出率为88.24%.与国内部分河流相比,南京市饮用水源地水体中大环内酯类、四环素类、喹诺酮类抗生素残留浓度处于较高水平.生态风险评估结果表明,点位S7具有最高的联合风险熵值（24.58）,氧氟沙星（OFX）的风险熵值最高,达到13.06;健康风险评估结果表明,9种抗生素对人体健康的风险熵Q_H为1.70×10^-3~9.47,强力霉素（DOX）、诺氟沙星（NOR）、恩诺沙星（ERX）、CIP和OFX对大部分年龄段的人体健康具有高水平风险.     

环渤海海岸大气微塑料污染时空分布特征与表面形貌

微塑料污染已成为国内外的热点环境问题.目前,针对大气环境中微塑料污染的研究仅在少数地区开展.为比较环渤海沿海城市大气微塑料污染的长周期分布特征,本研究以烟台、天津和大连3个城市为例,于2018年6月—2019年5月进行大气沉降样品的采集,经体视显微镜、扫描电子显微镜和显微傅里叶红外光谱仪观察,分析了大气微塑料的类型、颜色、粒径、成分、微观形貌及主要成分等特征,并计算了微塑料的大气沉降通量.结果表明,在3个采样点大气沉降样品中共同存在纤维、薄膜、碎片和颗粒4种类型的微塑料,其中绝大部分为纤维类（>90%）.大气沉降微塑料的颜色主要包括透明、蓝色、红色、黑色等;粒径大多<1 mm.大气沉降样品中的微塑料主要成分为赛璐玢（>50%）和聚对苯二甲酸乙二醇酯（>30%）,且微塑料表面存在明显风化特征.烟台、天津和大连地区单位面积微塑料年沉降量分别为2.7×10⁴、8.9×10⁴和7.2×10⁴粒·m^-2.研究结果可为环渤海海岸城市大气微塑料污染与防控研究提供科学依据.     

西安市秋冬季市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源

为探究城市市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源,在西安市市区(城区和郊区)及南郊山区设立3个采样点,采集细颗粒物、土壤及叶片样本.通过高通量测序法,解析不同采样点真菌与细菌群落结构,考察其时空变化特征;使用Source Track源解析技术对空气中微生物进行来源分析.结果表明,不同采样点真菌、细菌菌属差异较大,说明地理位置对空气中微生物的群落结构影响显著;冬季市区检测出较多的潜在真菌致病菌和细菌致病菌,且具有较高的相对丰度和多样性.通过源解析技术发现,在局部源叶片和土壤中,叶片表面微生物是空气中微生物的主要潜在源,且秋季叶片对空气中微生物的贡献率高于冬季.本研究不仅为空气中生物气溶胶的溯源研究提供了一定基础,也为深入了解大气中微生物污染特性和为我国空气环境质量评价与疾病预防提供一定的科学依据.     

水源水库藻类功能群落演替特征及水质评价

为了解水源水库的藻类功能群落时空演替特征及水质变化,以李家河水库为例, 2018年9月～2019年6月对藻类及水质因子开展连续监测,采用功能类群划分方法对水库藻类进行了识别与分类,探讨了藻类功能群落与水质间关系,并结合WQI指数法进行水质评价.结果表明,本研究共获得藻类56种,隶属于4门28属,可划分为15个功能群类,其中优势藻类功能群落分别为B、 D、 G、 J、 L₀、Mp、 P、 W₁和X₁;李家河水库藻类结构呈现明显的季节性特征,混合期藻密度明显低于分层期,其中混合期的主要功能藻种为小球藻和小环藻,分层期的主要功能藻种为舟形藻和针杆藻.冗余分析(RDA)表明,水温、混合层深度和RWCS指数是驱动藻类演替的主要因子;WQI分析结果显示李家河水体水质为"良好",混合期水质略好于分层期.本研究指出扬水曝气系统可改变藻类功能群落的演替特征,有效改善水源水库水质,保障了饮水供水安全.     

大型通江湖泊有色可溶性有机物对不同水文情景的响应

鄱阳湖和洞庭湖作为我国面积最大的两个通江湖泊,其湖体水质变化对长江干流水质以及湖区周围居民用水安全至关重要.通过三维荧光-平行因子分析得到4个荧光组分,研究两个湖泊的有色可溶性有机物(CDOM)光谱组成在丰、平和枯这3种水文情景下的变化规律,试图揭示鄱阳湖和洞庭湖CDOM来源及组成对不同丰枯情景的响应机制.结果表明:不同水文情景对鄱阳湖CDOM水质参数影响更为显著,CDOM吸收系数a(254)和溶解性有机碳(DOC)浓度表现为丰水期>平水期>枯水期(t-test,P<0.01),CDOM光谱吸收斜率S_275-295表现为枯水期>平水期>丰水期(t-test,P<0.01),洞庭湖a(254)在不同水文情景下差异不显著,比紫外吸收系数SUVA₂₅₄最大值出现在平水期.平行因子分析法解析三维荧光光谱得到4个荧光组分,枯水期两湖CDOM类蛋白组分贡献率较大,平水期类蛋白组分及类腐殖酸组分贡献率大致相当,丰水期两个湖泊类腐殖酸贡献率占主要部分.在空间分布上,枯水期鄱阳湖4个组分的荧光强度在上游南部湖区偏小,北部偏大...     

基于FLUS模型的湖北省生态空间多情景模拟预测

改革开放以来,中国经济在飞速发展的同时,生态环境问题日益严峻。为保障国家和地区的生态安全,对未来生态空间进行模拟预测十分必要。在长江大保护和长江经济带绿色发展背景下,以湖北省为研究区,利用FLUS模型基于湖北省2010年、2015年土地利用数据及包含自然和人文因素的15种驱动因子数据,对2035年的湖北省生态空间进行模拟预测。结果表明:利用2010年土地利用现状模拟出的2015年湖北省土地利用变化情况,总体精度达到0.976,Kappa系数达到0.961,模拟精度较高。设置的生产空间优先、生活空间优先、生态空间优先以及综合空间优化4种不同情景,基本满足未来湖北省不同发展导向的需求。从地貌单元角度来看,在不同情景下,湖北省生态空间主要分布于湖北省边陲四大山区,中部江汉平原生态空间零星分布。从数量规模上来看,不同情景下各个用地类型数量规模差异较为明显,生产空间优先情景下耕地面积增加1216 km²,生活空间优先情景下城镇用地规模增加5959 km²,生态空间优先情景下生态空间用地增长722 km²,综合空间优化情景下生态空间...