Mn-Ce复合金属氧化物催化氧化甲苯性能

通过等体积浸渍法制备了一系列Mn-Ce/γ-Al₂O₃催化剂, 并考察不同CeO₂负载量对MnO₂/γ-Al₂O₃催化剂催化氧化甲苯性能的影响。利用XRD、N₂吸脱附曲线、TEM、H₂-TPR、XPS和O₂-TPD等方法表征催化剂比表面积、表面形貌及氧化还原性能。结果表明,CeO₂的负载一定程度上降低了MnO₂/γ-Al₂O₃催化剂的比表面积, 且催化剂仍保持介孔结构。CeO₂的存在增加了催化剂表面的化学吸附氧含量,其良好的储放氧能力促进了Mn³⁺向Mn⁴⁺的转化;Mn和Ce之间存在较强的协同作用, 与MnO_x相邻的CeO₂更容易打开Ce—O键释放活性氧, 加速氧化还原进程,Mn_0.6Ce_0.4/γ-Al₂O₃催化剂T₁₀和T₉₀与MnO₂/γ-Al₂O₃催化剂相比分别降低20和40 ℃。本研究可为VOCs催化氧化技术中低成本金属催化剂的开发提供参考。     

多种固废协同处理电解锰渣固锰除氨的最优配比及效果分析

为降低电解锰渣中Mn²⁺和NH₄⁺-N的污染,实现多种固体废物减量化处理,采用锰渣、赤泥、粉煤灰3种大宗固废协同处理,并加入少量生石灰,制备无害化固结体,利用水浸法评估无害化效果,并通过BCR提取、XRD和SEM对最佳处理固结体固锰除氨机理进行分析。结果表明,通过正交实验和单因素优化实验,当固结体中锰渣、赤泥、粉煤灰、生石灰的质量分数分别为30%、44%、24%、2%时,浸出液中可溶性Mn²⁺质量浓度降至5.23 μg·L⁻¹,固化率达99.99%;NH₄⁺-N质量浓度降至0.70 mg·L⁻¹,去除率达到99.93%,pH=8.86,能够满足《污水综合排放标准》 (GB 8978-1996) 最高允许排放浓度和一级标准限值;同时浸出液中Mn²⁺、NH₄⁺-N的质量浓度均满足《锰渣污染控制技术规范》 (HJ 1241-2022) 中锰渣利用污染控制要求,可以作为替代原料用于生产除水泥之外的其它建筑材料产品。赤泥、生石灰为处理体系提供碱度,粉煤灰增加胶凝作用,使得无害化处理效果良好。本研究结果可为大宗固废协同无害化、减量化处理提供参考。     

FeOOH改性玄武岩纤维整体式材料对磷的去除性能及机理

尽管微纳米材料具有优异的环境净化功能,但直接应用微纳米材料具有潜在的生态环境威胁。本研究以惰性玄武岩纤维为基底材料,通过表面活化-Fe³⁺原位水解方法制备功能性整体式材料(FeOOH@BF)并研究其对水中磷的去除性能。X-射线衍射(X-ray diffraction, XRD)测试显示,在玄武岩纤维表面原位生长的羟基氧化铁(FeOOH)具有α、β两种晶体相结构。FeOOH的附着导致惰性玄武岩纤维表面具有丰富的活性铁羟基吸附位点。吸附结果表明,FeOOH改性的玄武岩纤维整体式材料可有效去除水中的磷酸根。当水中磷含量超过V类地表水质量标准10倍时,5 g∙L⁻¹的FeOOH@BF对水中磷的去除率高于80%。FeOOH@BF对水中磷的去除率随着磷初始质量浓度和pH的增大而降低。动力学吸附结果表明,FeOOH@BF对水中磷的吸附过程在达到饱和吸附以前适合用准一级动力学吸附方程描述。吸附饱和后的FeOOH@BF在0.05 mol∙L⁻¹的HNO₃溶液中经过浸泡12 h再生后,其对磷的吸附容量出现明显的降低,但仍能有效去除水中的磷酸根;当饱和吸附后的FeOOH@BF在HNO₃溶液中浸泡24 h再生后,FeOOH@BF仍可有效去除水中的磷且吸附性能趋于稳定。FeOOH@BF材料表面的铁羟基发生去质子化释放H⁺离子,导致磷酸根质子化形成HPO₄²⁻,并进一步与材料表面的铁羟基发生配体交换、离子交换和氢键等作用,进而被玄武岩纤维表面包覆的FeOOH所吸附。     

低进水浓度CASS工艺沿程污染物去除特征及微生物群落变化

南方部分城镇污水浓度偏低,而循环式活性污泥法(CASS)能较好地处理低浓度污水,处理性能与微生物群落特征密切相关,但鲜有研究涉及其沿程微生物群落结构变化。本研究选取广东省某CASS城镇污水厂作为典型案例,分析其沿程污染物去除特征和微生物变化,从微生物学角度探讨污染物的去除机理。结果表明：低进水浓度CASS生化池沿程耗氧有机物(以COD计)、TN、NO₃⁻-N、TP主要在污泥选择区被吸附降解,进水1 h COD和TP值降至最低,NH₄⁺-N主要在主反应区被氧化降解,生化池可去除污水中56.42%的耗氧有机物(以COD计)、41.71%的TN、77.78%的NH₄⁺-N、99.59%的TP。生化池主要优势菌门有变形菌门、拟杆菌门、绿弯菌门和浮霉菌门,变形菌门是影响微生物多样性变化的关键菌门。属水平上,进水1 h选择区Zoogloea、Aeromonas和Thauera丰度较高,主反应区Nitrospira丰度较高;进水结束选择区Nitrospira丰度较高,主反应区Terrimonas和Lactobacillus丰度较高;沉淀1 h选择区Thauera丰度提高,主反应区Nitrosomonas丰度较高,主要发生氨氧化;闲置结束选择区脱氮菌类型多丰度高,主反应区Sulfuritalea、Haliangium、Zoogloea丰度较高。沿程功能性微生物丰度变化与污染物浓度变化相对应。NO₃⁻-N对微生物群落结构的塑造影响最显著(解释度为38.92%)。氮代谢途径表明沿程主反应区均发生全程硝化反硝化,选择区均发生短程硝化和全程反硝化,除进水1 h外,其余阶段选择区的反硝化功能基因丰度均比主反应区高。     

电解锰渣煅烧时Mn、N元素形态分布与微观结构变化

电解锰行业的发展会产生大量的电解锰渣,易导致严重的环境污染,高温煅烧已成为当前无害化处理电解锰渣的高效方法之一。为探究高温煅烧时电解锰渣中特征污染物的化学形态及物相组成,选取广西某电解锰企业经不同工艺产生的电解碳酸锰渣(EMCR)与电解二氧化锰渣(EMDR),通过其理化特性及Mn、N元素形态分布与微观结构变化分析,研究了不同温度煅烧处理对电解锰渣污染物的影响。结果表明,电解二氧化锰渣中Mn元素的可氧化态与可还原态分布均大于电解碳酸锰渣。当煅烧温度在1 000 ℃以上时,2种电解锰渣中Mn元素基本上以残渣态的形式存在,通过风险评估代码(RAC)结果可知样品处于低风险甚至无风险状态,可进行后续的处理处置。2种电解锰渣中N元素的形态随着温度的升高主要以NO形式为主。通过对煅烧过程中微观结构的变化分析可知,在800 ℃时电解碳酸锰渣中石英相(SiO₂)的衍射峰强度最佳,有利于活性发展,此时的能谱分析结果显示Fe元素占比达到了52.40%,有利于Fe的回收利用,而电解二氧化锰渣的最佳煅烧处理温度显示为1 000 ℃。该研究结果可为2种电解锰渣经煅烧处置后的资源化再利用工作提供有效的数据支撑。     

佛山市南海区降水成分及致酸因子分析

为了解广佛跨界区域佛山市南海区的降水化学组成特征和酸化趋势,于2016年1—12月在南海区采集降水样品,对降水pH、电导率及离子成分进行测定。结果表明:降水pH年均值为5.05,降水的电导率和总离子浓度年均值分别为19.4 μS/cm和6.41 mg/L,南海区2016年的酸雨污染有所改善,但酸雨频率高达63.1%,降水酸化程度仍较高;人为源贡献的N O 3 - 和S O 4 2 - 起主要致酸作用,通过分析S/N发现,N O 3 - 在南海区降水中的致酸作用已超过S O 4 2 - ,成为首要致酸因子。     

成渝经济区土地利用变化特征与驱动力分析

以成渝经济区2000年、2005年、2010年3个时期的土地利用数据为基础,应用RS和GIS技术,提取成渝经济区各种土地利用类型数量、土地利用类型动态度及土地利用转移矩阵,分析2000—2010年成渝经济区土地利用变化数量及转移特征;应用偏最小二乘回归方法,结合社会经济数据,构建土地利用变化的偏最小二乘回归模型,分析成渝经济区土地利用变化驱动力。结果表明,研究期间成渝经济区人工表面、林地和耕地面积变化十分显著,其中,人工表面面积增加2 337.03 km²,林地面积增加2 719.15 km²,耕地面积减少5 840.27 km²,耕地主要转换为林地和人工表面;人口压力的加剧是成渝经济区土地利用变化的最主要驱动因素,社会经济快速发展为次强驱动因素,国家调控政策的实施对土地利用变化也具有重要的驱动作用。     

人类活动干扰下土地利用异质性特征分析—以中山市为例

以中山市为例,在土地利用类型遥感解译数据的基础上,以系统网格采样法计算研究区内土地利用强度,并探索了土地利用强度的空间分布特征,以及受人类活动的驱动作用。研究结果表明：1 200 m能够很好地反映土地利用强度异质性在空间上的特征。研究区内的土地利用强度空间分布表现出较强的正相关性,2000—2010年,中山市土地利用强度分布模式由多点式向极化转变,而且还表现出核心区域的扩散效应。在整体的范围上看,土地利用强度的空间变异受尺度影响,随着尺度的增加各向同性的减弱,转变成明显的各向异性。研究区内自然条件以及区域发展政策的差异,导致研究区内行政单元间的土地利用强度空间分异明显。在人类活动影响的驱动下,研究区内土地利用强度异质性呈现增强的趋势。     

基于层次分析法的模糊综合评判在危险废物填埋场场址比选中的应用

以江苏省某市2个拟建危险废物填埋场址(E和F)为研究案例,通过综合比较2个拟建场址的地质条件、场地建设、环境保护和交通运输等影响因素,建立了基于层次分析法与模糊综合评判法相结合的优化选择方法;以层次分析法建立危险废物填埋场选址评价指标体系,构造判断矩阵,在确定各制约因素及子系统权重值的基础上,利用模糊综合评判法建立各指标因素相对应的隶属函数和模糊综合评判矩阵;评判矩阵与指标权重结合,计算出各场址相应的综合适宜性评价得分,参照危险废物填埋场适宜性等级标准,最终选出最佳场地。结果表明：场址E的综合适宜性评分为96.3,为最佳场地;场址F的综合适宜性评分为86.8,为适宜场地。     

基于OAT-GIS技术的地下水污染风险评估指标权重敏感性分析

权重赋值准确性是地下水污染风险评估结论可靠性的重要基础,分析并量化指标权重敏感性是验证权重赋值准确性的难点。以我国37个危险废物填埋场为研究对象,基于构建的填埋场地下水污染风险排序指标体系,利用多准则决策分析模型（MCDA）中的层次分析（AHP）模块对各指标进行权重赋值;利用计算所得的权重最小变化量,基于OAT（one-factor-at-a-time）方法,应用MCDA的权重敏感性分析模块对14项指标权重进行依次改变,得出14项指标的权重敏感性大小;分析指标权重赋值过程中的不确定性,并基于地理信息系统（GIS）平台,开展可视化的空间数据统计与分析。结果表明：我国37个危险废物填埋场地下水污染风险评估的14项指标中,使用年限、渗滤液量和地形坡度3项指标权重改变后,填埋场地下水污染风险排序变化最大,即这3项指标权重敏感性最高;而包气带渗透性系数指标权重改变导致的风险排序变化最小,说明其权重敏感性最低。该方法可以有效地分析、验证指标权重赋值的准确性,识别权重赋值的不确定性,帮助相关决策者有针对性地进行风险管理。