河流CO2与CH4排放研究进展

河流作为连接海-陆两大碳库的主要通道,其水-气界面二氧化碳(CO_2)与甲烷(CH_4)排放构成全球碳循环的重要环节,对全球气候变暖的贡献不容小觑.明确河流水体CO_2与CH_4产排过程、时空特征以及控制因素是认识河流生态学功能以及其对变化环境响应的重要内容.基于当前河流CO_2与CH_4排放研究进展,构建河流碳排放动力学概念框架(内源代谢、陆源输入),并从全球尺度、区域尺度、流域尺度综述了河流碳排放时空变异性特征以及存在的研究不足.在理解碳排放动力学概念框架和时空变异特征的基础上,构建了河流CO_2与CH_4动力学控制因子分层框架(内部因子:有机质、温度、营养盐;外部因子:水文、地貌、人类活动),深入探讨了河流碳排放的关键影响因素.最后,根据当前研究中存在的不足,提出河流碳排放应将纳入区域陆地碳平衡过程,今后研究重点应包括流域尺度上河流CO_2与CH_4内源产生与陆源输入相对贡献的量化研究、不同界面CO_2与CH_4产生与排放过程研究、高时空分辨率的监测数据的补充以及变化环境与人类活动干扰下河流碳排放的响应过程等,为理解河流生态学过程及生态系统功能提供基础,同时为我国进一步深入开展相关研究提供借鉴.     

不同CDPF贵金属负载量对柴油公交车VOCs组分排放影响

基于重型底盘测功机,利用质子转移反应质谱(PTR-MS)研究了柴油公交车在中国典型城市公交车循环(CCBC)下,不同CDPF贵金属负载量对尾气中挥发性有机物(VOCs)组分排放特性的影响.结果表明,柴油公交车VOCs主要组分为含氧有机物(OVOCs)、芳香烃和烯烃等,且OVOCs占比达50%以上;在贵金属成分、配比相同时,VOCs减排率随CDPF贵金属负载量增加而增加:贵金属负载量为15 g·ft~(-3)(A型后处理装置)、25 g·ft~(-3)(B型)和35 g·ft~(-3)(C型)时,VOCs总量的减排率依次为36.2%、40.1%和41.4%.C型后处理装置对烷烃全循环减排率高达70.2%,且对OVOCs的催化有微弱优势;对于不饱和烃类,3种不同贵金属负载量的后处理装置均有一定催化效果,但无明显差异;A型对含氮有机物减排率可达50.5%,但减排率随贵金属负载量增加而降低.采用DOC+CDPF后能较好地降低公交车VOCs排放量进而降低臭氧生成潜势(OFP).同时考虑不同方案减排效果与成本因素,当加权系数分别为0.8和0.2时,B型为最优方案.     

天津冬季一次重污染过程颗粒物中水溶性离子粒径分布特征

为研究天津冬季重污染天气过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布及二次离子生成机制,于2014年1月利用Anderson撞击式分级采样器在中国气象局天津大气边界层观测站内采集颗粒物样品,并使用离子色谱仪分析Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)等8种水溶性无机离子(TWSII).结果表明,采样期间PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度均值分别为(138±100)μg·m~(-3)和(227±142)μg·m~(-3),粗、细粒子中TWSII的平均浓度分别为(34.07±6.16)μg·m~(-3)和(104.16±51.76)μg·m~(-3).细粒子中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子的浓度远高于其他离子,且相关性较好,粗粒子中NO_3~-、SO_4~(2-)、Cl~-浓度较高.随着污染程度加剧,细粒子中TWSII浓度增加明显,粗粒子中则变化不大.水溶性离子的粒径谱分布显示,SO_4~(2-)以单模态分布,优良天峰值出现在0.43~0.65μm,NO_3~-在优良日呈现三模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65、2.1~3.3和5.8~9.0μm,NH_4~+呈双模态分布,优良日峰值出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,污染日3种二次离子峰值均以0.65~1.1μm的单模态分布为主,与三者之间的热动力平衡过程有关.细粒子中NH_4~+除与SO_4~(2-)和NO_3~-结合外,还与部分Cl~-结合,粗粒子中NH_4~+全部与NO_3~-和SO_4~(2-)结合后,剩余的NO_3~-和SO_4~(2-)与其他阳离子结合.     

供水管网铁释放的影响因素相对重要性分析

供水管网的铁释放问题近年来日益受到关注.影响供水管网铁释放的因素众多,本研究选取了pH、溶解氧(DO)、碱度(Alk)、硬度、氯离子(Cl~-)、硫酸根(SO_4~(2-))、温度(T)和水力停留时间(HRT)这8个影响因素,利用逐步回归和偏相关分析,建立了铁释放的非线性幂指数模型,并用标准化回归系数和偏相关系数比较了这些因素的相对重要性.结果表明,铁释放模型拟合效果良好;用标准化回归系数衡量影响因素相对重要性时,SO_4~(2-)、HRT、Cl~-和T是相对重要的因素,相对重要性排序为SO_4~(2-)≈HRTCl~-T;用偏相关系数衡量时,HRT、SO_4~(2-)、Alk、Cl~-和T是相对重要的因素,排序为HRTSO_4~(2-)AlkCl~-T.综合两种系数的分析结果,HRT、SO_4~(2-)和Cl~-是本研究条件下相对重要的因素,T和Alk的相对重要性视实际情况变动.     

三门峡水库水体中不同形态汞的分布特征

为了解三门峡水库水体中不同形态汞的分布特征,在丰水期和枯水期对三门峡水库进行采样,分别采用冷原子荧光光谱法(CVAFS)和蒸馏-乙基化衍生-气相色谱-冷原子荧光法(GC-CVAFS)测定水样中总汞、总甲基汞、溶解态总汞和溶解态甲基汞的浓度.结果表明,三门峡水库水体中总汞、溶解态汞和颗粒态汞浓度范围分别为1.65~9.65、0.80~3.16和0.70~7.81 ng·L~(-1),符合国家地表水环境质量标准(GB 3838-2002)一类水汞浓度标准限值;总甲基汞、溶解态甲基汞和颗粒态甲基汞浓度分别为0.05~0.36、0.02~0.14和ND~0.26 ng·L~(-1).三门峡水库水体总汞和甲基汞在季节和空间分布上没有呈现出明显的变化规律.总汞和甲基汞与未受污染的天然水体差别不大,水库未受到明显的汞污染.丰、枯水期沉积物中总汞浓度分别为(92.96±10.65)ng·g~(-1)和(80.06±19.14)ng·g~(-1),甲基汞浓度分别为(0.33±0.14)ng·g~(-1)和(0.50±0.19)ng·g~(-1).较低的甲基汞浓度说明在三门峡水库汞的迁移转化过程中,甲基化作用可能并非主要的过程,这可能与水体底层溶解氧浓度较高以及沉积物中有机质浓度较低有关.     

ENSO事件对上海降水中氢氧同位素变化的影响

根据2012年1月至2017年2月上海206个降水样品实测数据,结合全球大气降水同位素网络(GNIP)提供的南京、武汉、福州、香港1961~2012年大气降水同位素数据分析不同强弱程度的ENSO事件对降水中同位素组成影响的差异性.研究时段内上海降水中δD与δ~(18)O夏秋为低值,冬春为高值.El Nino事件期间大气降水线的斜率与截距均大于非El Nino事件期间,La Nina事件期间反温度效应、降水量效应、水汽压效应较非La Nina事件期间显著.不同强弱程度的El Nino和La Nina事件影响下的上海降水中δ~(18)O、d值与海洋尼诺指数(ONI)、海表温度距平值(SSTA)、ONI极值、累积值ΣONI这4个指数具有明显的负相关关系,并且降水中δ~(18)O与ONI、SSTA两个指数相关性大小受ENSO事件的影响较大.     

磷酸盐对亚硝化系统的抑制及恢复

通过接种城镇污水处理厂的污泥,采用连续流反应器启动亚硝化系统并改变进水磷酸盐的浓度,研究了不同磷酸盐浓度对亚硝化系统的影响.结果表明经过14 d的运行,亚硝化系统启动成功,氨氮转化率达到92.2%,亚硝酸盐累积率为73.66%,亚硝酸盐产生速率达到14.42 g·(m~3·d)~(-1).磷酸盐浓度在10~30 mg·L~(-1)时对亚硝化系统的影响并不大;随着磷酸盐浓度持续提高,氨氮转化率在不断降低.当磷酸盐的浓度为80 mg·L~(-1)时,系统的氨氮转化率为13.6%,亚硝酸盐累积率仅18.19%,亚硝酸盐产生速率仅0.54 g·(m~3·d)~(-1),亚硝化反应受到严重抑制.将进水磷酸盐浓度降低到0,经过14 d运行,亚硝化系统获得恢复,且氨氮转化率可以达到80%以上,亚硝酸盐累积率达到86.96%,亚硝酸盐产生速率为15.63g·(m~3·d)~(-1).     

典型城市污水中对羟基苯甲酸酯的污染特征

对羟基苯甲酸酯(parabens)作为防腐剂、防霉剂和杀菌剂等被广泛应用于食品、化妆品和药品中.近年来的研究表明,该类化合物能够在地表水体中检出,对水生生态环境存在潜在的危害.本研究于2016年秋季和冬季,对哈尔滨某典型城市污水处理厂进水进行了24 h连续采集,对6种parabens的质量浓度和4种常规水质指标进行了分析.结果表明,parabens普遍存在于城市污水中,对羟基苯甲酸甲酯、对羟基苯甲酸乙酯和对羟基苯甲酸丙酯是主要目标物,总有机碳、总溶解固体和酸碱度与parabens的浓度具有相关性;城市污水中parabens的质量浓度具有明显的日变化趋势,但是季节差异性不大.本研究结果为城市污水处理系统中parabens的深入研究和污染控制提供了重要理论依据.     

氨化松香基交联聚合树脂对水中诺氟沙星的吸附性能

将松香基功能高分子进行胺基化得到氨化松香基交联聚合树脂(aminated rosin-based resin,ARBR),采用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)和比表面分析(BET)对ARBR进行了表征.利用ARBR树脂对水中诺氟沙星(NOR)吸附去除,系统研究了树脂投加量、pH值、接触时间、离子强度和温度等因素对NOR吸附性能的影响.结果表明,pH在2.0~6.0范围内,ABRA对NOR的去除效果随着溶液pH值的增加而升高,在8~10之间则呈现下降趋势;共存离子溶液的存在对ARBR去除NOR的行为总体上表现为促进作用.ARBR对水中诺氟沙星的吸附动力学过程符合准二级动力学模型.Langmuir等温吸附模型可较好地描述ARBR对水中NOR的吸附过程,理论最大吸附量为30.29 mg·g~(-1)(pH 6.0、20℃).吸附热力学分析表明,ARBR对水中诺氟沙星的吸附是自发吸热的过程,属于物理吸附,其吸附机制主要为氢键与静电作用.脱附再生实验发现,0.1 mol·L~(-1)HCl溶液效果明显优于其它脱附液,进一步确证了氢键在吸附中的主导作用;经过5次吸附-脱附循环后,对NOR仍具有稳定的吸附性能,可再生循环使用.对比了不同类型商品化树脂,ARBR具有较好的吸附效果.该研究结果拓展了松香高值化的应用研究领域,对开发松香在环境微污染控制中的应用具有理论指导意义.     

长江口海域底栖生态环境质量评价——AMBI和M-AMBI法

AMBI(AZTI’s Marine Biotic Index)和M-AMBI(Multivariate-AMBI)指数可以有效地评价河口和近岸海域软底质海洋大型底栖动物群落对人为和自然扰动的响应.本研究根据2009年4月在长江口采集的大型底栖动物资料,首次在长江口海域同时运用栖息密度和生物量计算AMBI(BAMBI)和M-AMBI(M-BAMBI),对其进行底栖生态质量评价.结果表明,长江口底栖生态环境皆受到不同程度的干扰,其中受干扰最严重的区域集中在杭州湾、舟山及长江口门区附近海域,与该海域的陆源排污、富营养化以及大量的海岸工程建设等有密切的关系.单因素方差分析表明,运用栖息密度和生物量计算出的两个指数值,评价结果无明显的差异.与AMBI相比,M-AMBI与本研究生物群落结构参数以及环境因子的匹配度更高,能够更有效地评价长江口底栖生态环境质量.Pearson相关分析和一元线性回归分析表明,M-AMBI与底层水体的富营养化指数之间存在线性显著负相关关系,而与表层水体的呈非线性显著负相关;AMBI与富营养化指数之间却无显著相关关系,说明M-AMBI更适合指示长江口水域的富营养化压力.