基于数值计算的细颗粒物采样管路传输损失评估

细颗粒物(PM_(2.5))理化性质测量是研究大气PM_(2.5)污染来源及成因的重要手段之一,最大限度降低细颗粒物在采样输送过程中的损失对提高测量结果的准确性至关重要.为了评估常规测量体系中采样管路内PM_(2.5)的输送损失情况,并在此基础上探究合适的采样管路布置方案,本研究采用数值计算方法分析了管径、管长及弯管数目这3个主要参数在不同变化范围内对PM_(2.5)输送效率的影响.结果表明,流量为20.0 L·min~(-1)时,管径4 mm、管长1.0 m的竖直管路内PM_(2.5)质量浓度输送效率为89.6%,管径增至14 mm时输送效率升至98.3%.流量为1.0 L·min~(-1)时,管径4 mm、管长10.0 m的水平管路内PM_(2.5)质量浓度输送效率仅为86.7%,管长降至0.5 m时输送效率提高至99.2%.弯管弧度为90°时,流量20.0 L·min~(-1)、管径4 mm的湍流态弯管处,PM_(2.5)质量浓度输送效率低至85.2%.流量(L·min~(-1))与管径(mm)之比小于1.4使管内流态为层流时有利于降低颗粒物输送损失.为保证PM_(2.5)输送效率在97%以上,2.5、5.0和10.0 L·min~(-1)仪器建议选择管长在6.0 m以内的竖直采样管;流量为16.7 L·min~(-1)和20.0 L·min~(-1)仪器建议选择管径在12 mm以上的竖直采样管;水平管路管长由流量与管径之比确定;在湍流流态下,建议减少弯管的使用数量.     

2013年12月上海市重度污染期间细颗粒物化学特征与输送轨迹影响

2013年12月我国中东部地区发生多场大范围高强度的颗粒物污染. 期间,本研究采用在线连续观测手段测量了上海市城区大气中气态污染物、颗粒物的质量浓度、细颗粒物的化学组分等,获得了浮尘污染、灰霾污染、雾霾污染、长距离传输的过境污染过程中颗粒物的污染特征变化. 观测结果显示,雾霾污染最为严重,PM₁₀和PM_2.5日均最大浓度分别达到536 μg ·m^-3和411 μg ·m^-3,PM_2.5/PM₁₀高达76.7%,高湿度加强了大气颗粒物中NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺等二次组分的生成. 浮尘污染中PM_2.5的Ca²⁺浓度在所有污染过程中最高,且PM_2.5中一次组分比重明显上升. 长距离传输的过境污染中PM_2.5的SO₄^2-浓度最高,且增长速度很快. 同时本研究还采用Hysplit反向轨迹结合聚类分析方法,得到了不同污染过程中到达上海的主要气团轨迹,并结合上海城区在线观测的PM_2.5及其化学组分浓度数据,探讨了不同气团下PM_2.5组分特征差异和不同污染过程的大致来源. 结果表明,观测期间上海的气团轨迹可以聚类为六类. 其中,移动速度快的cluster6出现时,上海市不易出现颗粒物污染; 始于蒙古的cluster2和cluster3导致上海出现沙尘污染,该气团下PM_2.5/PM₁₀的比例都较低,且PM_2.5中Ca²⁺浓度较高. 移动缓慢的cluster5和cluster4有利于污染物的二次生成,静稳天气同时加剧了污染物的累积,加上他们经海上夹带水汽传输至上海,这些不利条件是导致上海出现严重污染的关键因素.     

高温堆肥对猪粪中四环素类抗生素及抗性基因的影响

为了研究高温堆肥对猪粪中抗生素及抗生素抗性基因的影响,对不同堆肥处理中的四环素类抗生素(四环素、土霉素、金霉素)及其抗性基因(tetA、tetC、tetG、tetM、tetQ、tetW)的动态变化进行了定量研究.结果表明:低剂量组(10 mg·kg~(-1))中四环素、土霉素、金霉素的去除率分别为91%、94%、92%,高剂量组(50 mg·kg-1)中四环素、土霉素、金霉素的去除率分别为60%、62%、71%.在堆肥过程中,抗生素处理组目标基因相对丰度高于对照组,而低剂量组目标基因相对丰度(tetW除外)又普遍高于高剂量组.经堆肥处理后,tetA的相对丰度增加,tetC、tetG、tetM、tetQ、tetW的相对丰度均下降.高温堆肥可以有效去除猪粪中一定浓度的四环素类抗生素,并对四环素类抗性基因也有一定的削减作用.     

上海市秋季大气VOCs对二次有机气溶胶的生成贡献及来源研究

2011年9月1日～11月21日在上海市城区对大气中颗粒物质量浓度和挥发性有机物体积分数进行了在线连续观测.期间共出现4次大气污染过程:PD1(9月20～23日)、PD2(10月5～9日)、PD3(10月13～18日)、PD4(11月10～14日).本测点大气PM2.5的平均浓度分别为(45±16)、(76±46)、(57±36)和(122±92)μg·m-3,VOCs的体积分数分别为(30.87±30.77)×10-9、(32.09±30.69)×10-9、(34.04±28.13)×10-9和(44.27±31.58)×10-9;烷烃、烯烃、芳香烃的体积分数分别占TVOC的53.58%、27.89%、10.96%;用OH消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)评估了VOCs大气化学反应活性.结果表明,烯烃和芳香烃是本测点秋季大气VOCs中对LOH和OFP贡献最大的关键活性组分.利用气溶胶生成系数FAC和OC/EC比值法估算上海市SOA的生成潜势,两种方法得出的SOA浓度值分别为1.43μg·m-3和4.54μg·m-3,比值法明显较高,这主要是本研究测得的SOA前体物偏少所致.其中芳香烃不仅是OFP的关键活性组分,而且也是SOA的重要前体物.应用PMF模型对VOCs进行源解析,确定了秋季上海市大气中VOCs的6个主要的污染来源,分别为汽车尾气(24.30%)、不完全燃烧(17.39%)、燃料挥发(16.01%)、LPG/NG泄露(15.21%)、石油化工(14.00%)、涂料/溶剂的使用(13.09%).汽车尾气和涂料/溶剂等源排放的VOCs中富含OFP关键活性组分和SOA重要前体物,它们对VOCs浓度的贡献占TVOC的37.39%,这些排放源应列入未来上海市大气复合污染控制的优先范围.     

柴油轿车颗粒多环芳烃的排放特性

以一辆柴油轿车为研究样车,分别使用纯柴油、生物柴油掺混比例为10%的B10燃油,进行了NEDC整车循环工况试验,测取了该车HC、CO、NOx、颗粒等法规限制的排放,利用气相色谱-质谱法对采集的排气颗粒样品进行了分析,重点研究了颗粒中多环芳烃的排放特性.结果表明,与柴油相比,燃用B10燃油的HC、CO、NOx和颗粒等常规排放均有所降低;两种燃料产生的颗粒多环芳烃排放中均以荧蒽和芘最多,与纯柴油相比,燃用B10燃油产生的低环数PAHs排放略有增加,中高环数的PAHs排放降幅明显.苯并[a]芘等效毒性分析结果显示燃用B10燃油的BEQs值比纯柴油降低了21.6%,表明柴油轿车燃用生物柴油后,排气颗粒的多环芳烃毒性有所下降.     

利用SPAMS研究上海秋季气溶胶污染过程中颗粒物的老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2011年11月11～18日在上海测量了气溶胶高污染过程中200 nm～2.0μm气溶胶的粒径谱及其化学组成.对气溶胶粒子的分类结果发现,灰霾天期间大气中主要存在OCEC、METAL、EC、SECONDARY和K-Na等5种气溶胶粒子,其粒子数分别占总数的27.4%、3.4%、7.3%、45.6%和5.4%,二次污染显著.观测得到的5类气溶胶颗粒中都包含18NH4+、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,说明灰霾天期间这些颗粒都经历了不同的二次过程或与二次组分进行了不同程度的混合,且随着灰霾的生成和发展,气溶胶不断老化,二次气溶胶粒子的信号迅速增强.OCEC粒子中97HSO4-的信号较强,说明SO2可能在气溶胶表面发生多相反应,同时因有机物的存在对气态硫酸参与气溶胶成核和增长起了重要作用,尤其是在严重污染的条件下,气态硫酸和有机蒸气相互作用可能加速了硫酸-有机颗粒物的形成.从气溶胶类型的谱分布可以发现,新鲜的EC气溶胶粒子排入大气后,其表面会不断附着18NH+4、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,EC颗粒在老化的过程中其类型逐步由EC气溶胶演变成二次气溶胶粒子.来自海洋的暖湿气流除了形成降水对气溶胶形成冲刷作用,使得二次气溶胶粒子和OCEC气溶胶粒子数明显降低以外,也将有机胺带入内陆,在清洁天气溶胶粒子中形成Amine粒子.     

节约型社会指标体系框架设计与广东节约水平现状评价

节约型社会指标体系贯穿了循环经济的思想，包括减量化、再使用再循环、节约支撑能力、资源禀赋变化与弹性系数等4领域共51个指标。应用该指标体系估算结果表明，广东省节能、节地、节水、节材、减污、资源化等核心指标目前高于全国平均水平，且每年均有所提升。高新技术产业产值占工业总产值比重、第三产业比重、行政管理费用所占GDP在全国属于领先地位，反映广东与其它地区的差异已经从数量的差异发展为结构性差异。GDP质量优于全国平均水平。但能源消费弹性系数反映出粗放型特征没有根本转变。水环境功能区水质达标率偏低，在制度支撑、科技支撑、教育支撑指标等方面亟待改进。     

周口市2022年冬季重污染过程中细颗粒物污染特征及成因分析

为研究周口市冬季大气细颗粒物污染特征及导致其暴发增长的主要影响因素,利用城区环境空气在线高时间分辨仪器对2022年1月周口市大气常规污染因子、细颗粒物中水溶性离子等进行观测分析.结果表明,二次无机气溶胶(SNA)、碳质气溶胶(CA,包括有机碳OC和无机碳EC)以及重构后的地壳物质(CM,如Al₂O₃、 SiO₂、 CaO和Fe₂O₃等)是PM_2.5中含量前三的组成,占比分别为61.3%、 24.3%和9.72%,SNA、 CA、 CM和二次有机气溶胶(SOA)浓度均随AQI升高而升高. 1月硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别为0.53和0.46, SO₄^2-和NO^-₃增长速率[μg·(m³·h)^-1]分别为0.027(-5.89～9.47,下同)和0.051(-23.1～12.4).重污染时段SO₄     

冬季德州市大气颗粒物消光与化学组成关系研究

为了深入探究华北地区冬季大气颗粒物的消光特性和化学组分之间的关系,本研究于2017年11月—2018年1月在山东省德州市平原县对大气颗粒物消光和化学组成进行了连续在线观测.运用多元线性回归方法和MIE散射模型定量分析了颗粒物各化学组成对颗粒物消光的贡献,进一步地,利用高分辨飞行时间气溶胶质谱(HR-ToF-AMS)结合正矩阵因子解析模型(PMF)得出二次气溶胶(OOA)、生物质燃烧有机气溶胶(BBOA)、还原性气溶胶(HOA)、燃煤燃烧排放的有机气溶胶(CCOA)的浓度,并进一步结合线性回归模型得到OOA、BBOA、HOA、CCOA对消光的贡献.结果显示元素碳(EC)是颗粒物吸光的最主要贡献者, OOA、BBOA和CCOA对颗粒物吸光也具有一定贡献,这主要是由于二次生成和一次排放的棕色碳的吸光造成的.颗粒物各组分与散射关系的分析结果表明,有机物对颗粒物散射影响最大,其中OOA的散射截面最大,对颗粒物散射的贡献也最高,可以占到总散射的53.4%.颗粒物中有机物对大气总消光的贡献可达75.5%,其中OOA、BBOA、CCOA和HOA对总消光的贡献分别为47.8%、14.7%、9.0%、4.0%. Mie散射的结果与多元回归结果比较一致,但部分时间段偏差较大,因此在不同的研究中应根据不同情况选择研究方法.     

公交车燃用生物柴油的颗粒物水溶性离子排放

以一辆国Ⅴ柴油公交车为研究对象,在重型底盘测功机上运行中国典型城市公交循环,试验研究了柴油（D100）,体积混合比例分别为5%（B5）、10%（B10）和20%（B20）的废食用油制生物柴油-柴油混合燃料的尾气颗粒物水溶性离子（Water soluble ions,WSI）排放特性.结果表明：国Ⅴ柴油公交车尾气颗粒物呈弱酸性;WSI约占颗粒物质量的3%,主要集中在PM_0.5~2.5和PM_2.5~18粒径段,阴离子占WSI总量的72%~79%;废食用油制生物柴油对公交车尾气颗粒WSI种类没有影响;随着废食用油制生物柴油混合比例的增加,公交车尾气颗粒物WSI阴、阳离子浓度、颗粒物酸性整体增大,WSI浓度峰值向小粒径段移动;CaCl₂和NaCl可能是柴油公交车尾气颗粒物Cl^-、Ca²⁺、Na⁺的主要存在形式;控制废食用油制生物柴油硫、Na⁺、Ca²⁺和Cl^-含量,优化缸内燃烧减少NO_x排放,对降低柴油公交车尾气颗粒物WSI排放具有重要意义.