A green method to synthesize flowerlike Fe(OH)3 microspheres for enhanced adsorption performance toward organic and heavy metal pollutants

Dyestuffs and heavy metal ions in water are seriously harmful to the ecological environment and human health.Three-dimensional(3 D) flowerlike Fe(OH)_3 microspheres were synthesized through a green yet low-cost injection method,for the removal of organic dyes and heavy metal ions.The Fe(OH)_3 microspheres were characterized by thermal gravimetric analysis(TGA),Fourier transform infrared(FT-IR),and transmission electron microscopy(TEM) techniques.The adsorption kinetics of Congo Red(CR) on Fe(OH)_3 microspheres obeyed the pseudo-second-order model.Cr~(6+) and Pb~(2+) adsorption behaviors on Fe(OH)_3 microspheres followed the Langmuir isotherm model.The maximum adsorption capacities of the synthesized Fe(OH)_3 were 308,52.94,and 75.64 mg/g for CR,Cr~(6+),and Pb~(2+) respectively.The enhanced adsorption performance originated from its surface properties and large specific surface area of 250 m~2/g.The microspheres also have excellent adsorption stability and recyclability.Another merit of the Fe(OH)_3 material is that it also acts as a Fenton-like catalyst.These twin functionalities(both as adsorbent and Fenton-like catalyst) give the synthesized Fe(OH)_3 microspheres great potential in the field of water treatment.     

利用集合均方根卡尔曼滤波反演重庆地区SO2源排放

传统的"自下而上"清单方法估算的排放清单,其数据的准确性和时效性存在较大局限.基于集合均方根卡尔曼滤波的源清单反演方法,结合WRF-CMAQ（天气研究和预报模式-公共多尺度空气质量模型）被用于对以清华大学编制的2010年MEIC（中国多尺度排放清单模型）排放清单为基础制作的重庆地区SO₂排放源进行反演试验以解决准确性和时效性问题,试验时间段为2014年10月15-31日,重庆主城17个环境空气质量国控监测点ρ（SO₂）小时观测资料用于反演及检验.结果表明:该方法能够反演重庆地区SO₂源排放量,随着反演次数增加,基于反演排放源预报的ρ（SO₂）预报误差持续减小,反演4次后预报误差达到比较低的稳定的水平,其均方根误差均低于20 μg/m3. 5次反演后SO₂源排放量用于2014年10月24-29日每天起始预报,其预报的站点、时间平均的均方根误差从100~400 μg/m3降至30 μg/m3以下.反演中应用局地化尺度减少集合取样误差影响,54与81 km两个局地化尺度反演结果对预报改善效果相当,表明主要影响重庆主城ρ（SO₂）的源排放位于主城及周边地区,也说明内源排放对重庆主城ρ（SO₂）起主要影响.反演后面源排放量主城区降幅约为30 kg/（d·km2）,周边地区减少10~20 kg/（d·km2）,主城区部分SO₂点源排放量降幅约为25 kg/（d·km2）,说明2010年MEIC排放清单高估了试验时段重庆地区的SO₂排放.      

A comprehensive classification method for VOC emission sources to tackle air pollution based on VOC species reactivity and emission amounts

In China, volatile organic compound(VOC) control directives have been continuously released and implemented for important sources and regions to tackle air pollution. The corresponding control requirements were based on VOC emission amounts(EA), but never considered the significant differentiation of VOC species in terms of atmospheric chemical reactivity. This will adversely influence the effect of VOC reduction on air quality improvement. Therefore,this study attempted to develop a comprehensive classification method for typical VOC sources in the Beijing–Tianjin–Hebei region(BTH), by combining the VOC emission amounts with the chemical reactivities of VOC species. Firstly, we obtained the VOC chemical profiles by measuring 5 key sources in the BTH region and referencing another 10 key sources, and estimated the ozone formation potential(OFP) per ton VOC emission for these sources by using the maximum incremental reactivity(MIR) index as the characteristic of source reactivity(SR). Then, we applied the data normalization method to respectively convert EA and SR to normalized EA(NEA) and normalized SR(NSR) for various sources in the BTH region.Finally, the control index(CI) was calculated, and these sources were further classified into four grades based on the normalized CI(NCI). The study results showed that in the BTH region,furniture coating, automobile coating, and road vehicles are characterized by high NCI and need to be given more attention; however, the petro-chemical industry, which was designated as an important control source by air quality managers, has a lower NCI.     

FeCl3改性MOFs在低温下对Hg0的吸附性能

为提高吸附剂对Hg0（零价汞）的吸附效率,利用MOFs（金属有机框架）材料发达的孔隙结构和高比表面积（1 997.010 0 m2/g）,采用FeCl₃溶液浸渍改性,制备了吸附剂FeCl₃@MIL-101（Cr）用于脱除Hg0.在小型固定床反应器上考察了浸渍浓度、反应温度、氧含量等对Hg0去除的影响.结果表明:FeCl₃@MIL-101（Cr）在进口ρ（Hg0）为2×10-3 mg/L,c（FeCl₃）为0.2 mol/L,反应温度60℃,气体流速400 mL/min,φ（O₂）为1%的条件下,吸附穿透时间长达62 h,相应的吸附容量为14.27 mg/g.在此基础上,进一步利用BET（比表面积测试）、SEM（扫描电镜）-EDX（能量色散X射线光谱）、XRD（X射线衍射）、XPS（X射线光电子能谱）等常用表征手段研究了改性前后吸附剂的物理化学特性,证明了吸附剂FeCl₃@MIL-101（Cr）吸附零价汞是物理吸附与化学吸附共同作用的结果,含氯官能团在吸附Hg0过程中也发挥了相当大的作用,并且氧气可促进其吸附效果.最后,分析了其吸附机理.研究显示,该种吸附剂在低温条件下具有较为优良的脱汞性能,应用前景良好.      

广东红海湾海域表层水环境中重金属含量特征及污染评价

为了研究红海湾海域水体中重金属的污染水平,2015年5月和11月在研究海域设48个采样站位进行了表层水样分析,分析了Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Hg和As共7种重金属的含量及污染特征,采用单因子污染指数评价法和综合污染评价法对研究海域的水质污染情况进行评价分析,利用变异系数法来分析了各调查站位之间污染物在空间尺度上离散程度,使用相关性分析和PCA方法分析重金属污染物的主要来源。结果表明,该海域表层海水中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Hg和As含量的平均值均满足《海水水质标准》二类水质要求,单因子污染指数法评价结果显示7种重金属平均含量的污染程度大体排序为:Zn＞Pb＞Cu＞As＞Cd＞Cr＞Hg。综合污染评价法显示评价海域表层海水中7种重金属综合污染指数的平均值均小于1,且综合污染指数整体相差不大,研究海域属于清洁海域。变异系数结果表明各站位间水体中重金属含量在调查海域空间离散度较大,研究海域的重金属污染物来自不同的污染源。相关性分析和PCA方法分析表明,重金属元素Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Hg和As之间的相关系数较小,且前三个主分中的研究重金属元素正载荷较低,因此重金属元素相互之间都不具有相似的污染水平或共同的污染来源,元素之间具有共同来源的概率较低。     

过滤式碳纤维电极消毒效果比较与机理研究

过滤式电极消毒作为一种安全、高效的新型消毒技术备受关注,然而目前使用的电极材料比较单一,且稳定性和高效性难以兼备,制约了该技术的设备化发展.本文采用过滤式消毒方式,考察了几种高孔隙率的导电碳纤维毡的消毒效果.结果表明,碳纤维毡电极具有优异的消毒能力,活性碳纤维电极可在几伏的电压下使细菌死亡,与传统电化学消毒相比,电压降低了1~2个数量级.其中A-PCF(聚丙烯腈基活性碳纤维)电极在外接电压2 V,水力停留时间2 s时即可对大肠杆菌菌液实现6.5log的去除.当外接电压≤2 V时,流出物中未检测到氯,pH保持不变,排除了电化学产物的影响.A-PCF可作为过滤式电极消毒的优选电极材料.     

冬季南京城市大气气溶胶吸湿性观测研究

气溶胶吸湿性不仅影响颗粒物非均相化学反应过程和大气能见度,且对云凝结核形成起决定性作用.本研究运用加湿串联拆分迁移分析仪(H-TDMA)对冬季南京城市大气气溶胶吸湿性进行外场观测研究.结果表明:吸湿增长因子概率分布函数(GF-PDF)呈双峰分布,峰值分别为1.000±0.010(弱吸湿峰)和1.400±0.035(强吸湿峰);在85%相对湿度条件下,不同粒径段(40、80、110、150、200 nm)弱吸湿组粒子数目占比(NFLH)随粒径的增大从40%降低至20%,而强吸湿组粒子数目占比(NFMH)却从60%增加到80%.弱吸湿组GF-PDF离散程度(σLH)在0.04~0.05之间,而强吸湿组GF-PDF离散程度(σMH)0.1,说明强吸湿组粒子化学成分较复杂,外混合程度较高.对比各粒径段气溶胶吸湿性日变化规律发现,平均吸湿增长因子(GFmean)和NFMH均呈双峰特征,峰值分别出现在7:00和17:00左右.受夜晚边界层降低、强吸湿性组分非均相转化生成等影响,GFmean和NFMH夜间数值整体大于白天;受降水等气象条件影响,污染时段所有粒径段气溶胶的GFmean和NFMH均高于清洁时段.     

粉煤灰提铝中间产物合成4A分子筛对氨氮的吸附行为研究

采用粉煤灰提铝中间产物合成4A分子筛,利用XRD、SEM、热重分析、化学成分分析、阳离子交换容量对4A分子筛进行表征.考察吸附时间、pH、分子筛投加量、氨氮初始浓度、共存阳离子对其吸附性能的影响,研究其对模拟废水中氨氮的吸附效果,并结合准二级动力学方程、吸附等温线研究吸附性能和机理.结果表明,初始浓度为50 mg·L~(-1)、4A分子筛投加量为5 g·L~(-1)、pH值为6~9、吸附时间为80 min时氨氮去除率可达71.34%;随着氨氮初始浓度升高,其去除率降低,吸附容量增加;共存阳离子Na~+、K~+、Ca~(2+)对NH_4~+有强烈的竞争吸附,Mg~(2+)无明显竞争作用.吸附过程符合准二级动力学方程和Freundlich模型.Langmuir吸附等温线显示最大吸附容量为20 mg·g~(-1).     

中国城市PM2.5时空动态变化特征分析:2015-2017年

近年来我国雾霾事件频发.采用2015-2017年全国329个地级及以上城市PM_2.5浓度每小时监测数据,利用全域空间自相关法、自然正交函数和空间描述统计分析的方法,从时空视角来揭示PM_2.5浓度的时间动态变化规律以及空间分布特征.研究发现：①从全国范围内来看,PM_2.5浓度均值逐年降低,降幅最高为夏季,最低为冬季,PM_2.5浓度位于40~60 μg·m^-3之间的城市降幅较大.PM_2.5浓度年内表现为"冬高夏低,春秋居中"的时间动态变化规律,且各年PM_2.5浓度达优良率不断提高.②细颗粒物污染改善程度最大的为德州,京津冀城市群和长三角城市群改善程度居中.全国PM_2.5污染范围逐年缩小,但新疆西部和冀鲁豫仍为高污染区,西南和东南沿海地区为低污染区.各区域污染的空间集聚逐年缩小.优良达标率在空间分布特征上无显著变化.③"大气十条"部分指标已完成,未来细颗粒物污染治理重点区域仍以京津冀地区为核心.在防治空气污染方面,必须加强区域联防联控机制.     

北京市秋冬大气污染传输特征遥感研究

综合地基遥感、卫星遥感与地面监测数据对北京市2016年10月—2017年3月的污染来源及传输特征进行分析,并结合气象数据对污染形成的气象条件进行研究.结果表明,冬季重污染发生频率最高,2016年12月和2017年1月发生频率均超过30%.平缓型污染以本地来源为主,单峰型和多峰型污染由本地污染与区域传输共同导致.平缓型和单峰型本地污染集中在北京中南部,多峰型扩散至全市.区域传输方向均以西南为主,单峰型和多峰型存在东南传输.单峰型以1次传输为主,多峰型均为多次传输.传输层的高度差异较大,但均在0.3～0.5 km高度存在低空传输层,并且存在高于1.0 km的高空传输.平缓型、单峰型和多峰型污染的垂直延伸高度分别为0.5、0.7和1.0 km.研究污染发生时的气象条件,发现污染发生时风向均以西南风为主,发生频率高于60%,其次为东南风.相对湿度和消光系数随污染等级提升逐渐升高,当相对湿度高于70%时,多峰型污染消光系数高于2.0 km~(-1)的频率达到63.33%.3种类型污染发生时的逆温频率均高于75%,高强度的贴地逆温是造成本地污染的成因之一.