高指数晶面TiO2对铬的吸附及光催化去除

由工业生产引起的铬污染是环境领域面临的一大挑战.二氧化钛(TiO_2)材料因其吸附催化的双重作用在铬的去除方面具有潜在应用前景.利用溶剂热法合成高指数晶面TiO_2{201},对其进行SEM、TEM、XRD及XPS表征,并用于Cr(Ⅲ/Ⅵ)的吸附及Cr(Ⅵ)的光催化还原,以达到从水体中去除铬的目的.所合成的TiO_2{201}为锐钛矿相,呈蒲公英状的层级结构. Langmuir吸附等温线结果表明,TiO_2{201}对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的最大吸附量分别为22. 7 mg·g-1和13. 2 mg·g-1,Freundlich模型拟合结果表明TiO_2{201}对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的吸附均易于进行,其1/n均小于0. 5.在紫外光照条件下,TiO_2{201}作为光催化剂可将毒性较强且吸附去除效果较差的Cr(Ⅵ)还原成Cr(Ⅲ),并以Cr(OH)3及Cr2O3的形式沉淀在TiO_2表面,XPS表征结果进一步证实了表面沉淀的存在.为探明TiO_2{201}光催化还原Cr(Ⅵ)的机制,分别研究光生空穴淬灭剂(EDTA-2Na)和光生电子淬灭剂(KBr O3)对Cr(Ⅵ)还原效率的影响,证明Cr(Ⅵ)的还原是由光生电子引起.     

长江上游典型农业源溪流溶存氧化亚氮(N2O)浓度特征及影响因素

随着农业非点源氮（N）污染的加剧,农田周边溪流成为重要的活性N汇和潜在的氧化亚氮（N₂O）排放源.为查明长江上游农业源溪流中溶存N₂O浓度的全年动态变化特征,于2014年12月~2015年10月开展紫色土丘陵区典型农田源头溪流N₂O浓度的连续采样观测,采用水-气顶空平衡-气相色谱法测定顶空气体中N₂O浓度,根据相关参数计算出本研究水体中的溶存N₂O浓度,并同步测定溪流水体物理化学指标,分析水中溶存N₂O浓度的主要影响因素.结果表明,长江上游紫色土丘陵区的典型农业源溪流的硝态氮（NO₃^--N）是最主要的活性N赋存形态（年均1.45 mg·L^-1）,溪流水体溶存N₂O质量浓度（以N计）全年平均为0.57 μg·L^-1（范围0.26~1.28 μg·L^-1）,冬、春、夏和秋季的均值分别为0.63、0.45、0.53和0.64 μg·L^-1,但季节间无显著差异.溪流水体溶存N₂O浓度全年都处于过度饱和状态（饱和度年平均为203.9%,范围109.7%~546.5%）,可见,农业源溪流全年均为潜在的N₂O释放源.溪流溶存N₂O浓度的变化主要由水体NO₃^--N浓度决定,N₂O的主要产生机制为反硝化作用;溪流季节平均N₂O饱和度在夏、秋季显著高于冬、春季,水中溶存N₂O饱和度的变化主要受水温和NO₃^--N浓度的共同影响.研究还发现农业源溪流中溶存N₂O浓度在4~10月（湿润季节）间波动明显,较强降雨可促使其水中NO₃^--N浓度在雨后短期内升高,进而促进水体反硝化作用,导致雨后溪流中溶存N₂O浓度的增加.     

基于河岸带地球化学特征的河水-地下水交互边界识别——以广州市流溪河为例

河水-地下水交互作用对河流水质净化、流域水生态健康和河岸土地合理规划具有重要意义.本文以广州市流溪河为研究对象,实时监测河水和河岸带地下水基本理化指标并采集水样和土样进行水体主离子、氮形态、金属离子浓度、氘(δD)氧(δ~(18)O)同位素和土壤渗透系数(K)测试分析.结果表明:监测期间以河水侧向补给地下水为主,对地下水水位的影响范围在距河岸10 m内;距河岸1 m处地下水溶解氧(DO)浓度、电导率(EC)和氧化还原电位(ORP)变化明显,变异系数(n=7)分别为30.9%、42.0%和44.4%.河水和河岸带地下水水化学类型均为HCO_3-Ca型,受碳酸盐岩风化控制.河水入渗补给地下水初期,河岸带含水层向还原环境转化(ORP平均下降92.25 mV),非饱和带Mn氧化物发生还原性溶解,地下水中Mn~(2+)浓度逐渐增加并达最大值(0.52 mg·L~(-1));基于δD、δ~(18)O和Cl~-浓度的混合模型估算的河水对距河岸5 m处地下水的贡献率分别为10.4%、11.6%和11.5%,表明监测断面河水-地下水交互边界约在距河岸5 m处.     

医疗废物焚烧厂周边环境空气中二英浓度分布及其健康风险评估

于2015-2018年冬季（12月-2月）对广东省某医疗废物焚烧厂排放烟气及焚烧设施周边2.5 km范围内6个采样点分别进行了4次烟气和环境空气样品采集,应用高分辨气相色谱/高分辨质谱（HRGC-HRMS）联用技术对二（口恶）英（PCDD/Fs）浓度水平进行监测并对其组成特征进行了分析,运用主成分分析法（PCA）对周边环境空气中二（口恶）英来源进行了初步解析,同时采用VLIER-HUMAAN模型评估其对人体的健康风险.结果表明该医疗废物焚烧厂烟气二（口恶）英毒性当量浓度为0.542~21.300 ng·Nm^-3（以I-TEQ计）,排放水平较高;周边环境空气中PCDD/Fs质量浓度和毒性当量浓度变化范围分别为0.682~196.000 pg·m^-3和0.036~17.700 pg·m^-3（以I-TEQ计）,周边环境空气中PCDD/Fs浓度明显受到排放源烟气落地点的影响.空气样品中二（口恶）英同族体及异构体分布指纹谱图与该焚烧设施排放烟气类似,空气质量浓度主要贡献单体以OCDD、1,2,3,4,6,7,8-HpCDF、OCDF以及1,2,3,4,6,7,8-HpCDD为主,主要毒性贡献单体为2,3,4,7,8-PeCDF.PCA源解析结论与指纹谱图特征分析结论基本一致,该研究区域中环境空气二（口恶）英主要来源于医疗废物焚烧烟气排放.健康风险评估结果表明,该区域人群呼吸暴露风险总体处于较为安全的水平（0.0032~0.141 pg TEQ·kg^-1·d^-1）,部分个体的呼吸暴露贡献率超过了评价限值,应引起重视.     

柑橘/大球盖菇套作下土壤CO2排放及其效率对秸秆还田量的响应

以柑橘/大球盖菇套作模式为研究对象,利用秸秆作为大球盖菇的培养基原料,通过原位试验,连续监测大球盖菇生长期内,不同秸秆还田量(半量、全量和倍量)下土壤CO_2排放规律,并进一步对比栽培大球盖菇(HSM、ASM和DSM)和未栽培大球盖菇(HS、AS和DS)处理下土壤CO_2排放量变化及其影响因素,结合大球盖菇产量及土壤碳排放效率,分析不同秸秆还田量所产生的环境及经济效益,为合理利用柑橘园林下土地提供理论依据.结果表明:①秸秆还田处理的土壤CO_2累积排放量均高于常规种植(CK),随着秸秆还田量的增加呈增加趋势;且栽培大球盖菇处理的土壤CO_2累积排放量大于未栽培大球盖菇,表现为:DSM(52. 09 t·hm-2) ASM(41. 10 t·hm-2) HSM(33. 20 t·hm-2) DS(27. 15 t·hm-2) AS(25. 34t·hm-2) HS(18. 94 t·hm-2) CK(12. 16 t·hm-2);其中,倍量秸秆填埋还田+栽培大球盖菇(DSM)处理的土壤CO_2累积排放量增加最为显著,较CK增加了328. 37%;②对于栽培了大球盖菇的处理,土壤CO_2排放量最大时段均集中在大球盖菇菌丝生长期,其次为出菇后和出菇期;其中DSM处理在菌丝生长期的土壤CO_2累积排放量占其总累积排放量的43. 27%,其次为全量秸秆填埋还田+栽培大球盖菇(ASM,42. 63%)和半量秸秆填埋还田+栽培大球盖菇(HSM,40. 57%);③栽培大球盖菇处理降低了温度敏感系数Q10; 5cm土壤温度能解释27%～71%的土壤CO_2排放速率变化(P 0. 01),而土壤体积含水量单因子对土壤CO_2排放速率不存在显著影响;但双因子拟合发现,5 cm土壤温度和体积含水量可以解释土壤CO_2排放速率变化的36%～82%;④对于栽培了大球盖菇的处理,各处理产量分别为:DSM(49. 7 t·hm-2) ASM(47. 0 t·hm-2) HSM(23. 3 t·hm-2),其中ASM的土壤碳排放效率最高(CEE=1. 14).综上,柑橘/大球盖菇套作模式短期内会显著促进土壤CO_2排放,但同时也提高了柑橘园综合经济效益,其中全量秸秆还田能较好地协调其产生的经济及环境效益.     

基于好氧甲烷氧化菌的反硝化效能及微生物群落研究

采用气体循环序批式生物膜反应器（gcSBBR）,构建反硝化型甲烷好氧氧化（AME-D）系统.考察了进水氮负荷的影响,发现氮负荷为0.075kg/（m³·d）时,硝酸盐氮去除率达到98.93%,其反硝化速率为74.25mg/（L·d）,系统的甲烷日平均消耗量为35.91%（初期为50%）;扫描电子显微镜（SEM）分析结果显示,系统中的微生物主要以短杆菌（12~18 μm）为主,并存在少量的丝状菌（长150~200μm）;16S rRNA高通量测序结果显示,该系统中的甲烷氧化菌为Methylocaldum、Methylomonas、Methylococcus和Methylococcaceae_unclassified,反硝化菌为Denitratisoma、Hydrogenophaga、Azoarcus、Thiobacillus和Rhodobacter,其中主要的功能微生物为Methylocaldum、Denitratisoma和Hydrogenophaga,系统对氮的去除是由好氧甲烷氧化菌与反硝化菌协同实现.此外,系统中存在大量以甲醇和甲基胺类物质为生长基质的Methylophilaceae_uncultured（30.4%）.     

基于热异常遥感的冀南城市群工业能耗及大气污染

选取冀南城市群为研究区,基于2012~2016年VⅡRS卫星数据热异常点产品,结合工业能源消耗量、工业废气排放量以及空气质量数据,利用统计分析和空间分析探讨热异常点辐射强度的变化规律及其与工业能源消耗、污染物排放之间的关系.结果表明,热异常点的辐射强度可以表征工业能源消耗量,并间接反映工业生产规模与污染排放水平.辐射强度越大,工业生产规模越大.辐射强度与工业SO₂排放量呈较高的正相关,与NO_x排放量呈中度线性相关.PM₁₀、SO₂及NO₂浓度与工业能源消耗和热异常点辐射强度灰色关联度均较高.工业生产活动产生的污染物中,颗粒物对大气污染的贡献最高,其次为SO₂.2012~2016年,邯郸、石家庄以及廊坊的工业生产空间分布呈逐年收缩聚集的趋势,保定和沧州的工业生产分别出现向南、向西迁移趋势.     

印染废水RO浓水水质分析

以江苏某印染废水处理厂反渗透（RO）浓水为研究对象,采用多种分析手段分析了RO浓水的水质特征.首先采用IC和ICP-MS对水中的无机离子进行了定性和定量分析,采用GC-MS对废水中的半挥发性有机物进行定性和定量分析.结果表明,RO浓水中无机离子以Na⁺、Cl^-和SO₄^2-为主,半挥发性有机物邻苯二甲酸二（2-乙基己）酯（DEHP）为主要成分,其浓度为1.452mg/L.为分析RO浓水中的溶解性有机物（DOM）特征,进一步采用超滤膜分子量分级法和树脂亲疏水分离技术对废水中的DOM进行分离解析,分析了不同组分的溶解性有机碳（DOC）、UV₂₅₄、SUVA含量和分布情况,应用三维荧光光谱对各组分物质进行了定性分析.超滤分级表明,RO浓水中相对分子量<1k的有机物占56.98%,相对分子质量5~10k有机物仅占2.19%,但其芳香化程度较高.树脂分离结果表明,RO浓水中亲水性物质（HPI^*）、疏水性物质（HPO^*）和过渡性物质（TPI^*）的DOC含量差异不大,其中HPO^*的芳香构造化程度最高,含有较多的色氨酸类芳香族蛋白质,而HPI^*中含有较多的溶解性微生物代谢产物类物质.     

Morphology, composition, and sources of individual aerosol particles at a regional background site of the YRD, China

Aerosol samples were collected at Lin'an, a background site of Yangtze River Delta(YRD).Morphology, size, composition, and mixing state of individual aerosol particles were characterized by transmission electron microscopy(TEM) coupled with energy dispersive X-ray spectroscopy(EDS), and the soluble ions of PM_(1.0) were studied by aerosol mass spectrometer(AMS). The daily average AMS mass concentrations of sulfate, nitrate, and ammonium were about 5.8, 8.6, and 5.6 μg/m~3, respectively. Individual aerosol particles were classified into seven types: S-rich, K-rich, organic matter(OM), soot, fly ash, metal, and mineral. S-rich particles were dominant in all size bins, and 51%(by number) of S-rich particles were internally mixed with other particles. The fraction of organic coating particles was 13.7% in morning, 25.2% in afternoon, and 11% in evening, suggesting that the strong photochemical process during afternoon produced more secondary organic aerosols(SOA) on the surface of inorganic particles. Fly ash and metal particles were abundant during the day, suggesting the influence of emissions from coal-fired power plants and steel plants. The results indicate that the intense industrial emissions in the YRD significantly transported to the background areas. PM_(2.5) concentration may be lower in background air than in urban air but complex mixing state of aerosol particles indicates that the long-range transported particles substantially influenced the background air quality.     

Temporal variability of visibility and its parameterizations in Ningbo, China

Simultaneous and continuous measurements of visibility, meteorological parameters and air pollutants were carried out at a suburban site in Ningbo from June 1, 2013 to May 31,2015. The characteristics of visibility and their relationships with air pollutants and meteorological factors were investigated using multiple statistical methods. Daily visibility ranged from 0.6 to 34.1 km, with a mean value of 11.8 km. During the 2-year experiment,43.4% of daily visibility was found to be less than 10.0 km and only 9.2% was greater than 20.0 km. Visibility was lower in winter with a frequency of 53.4% in the range of 0.0–5.0 km.Annual visibility had an obvious diurnal variation, with the lowest and highest visibility being 7.5 km at approximately 06:00 local time and 15.6 km at approximately 14:00 local time, respectively. Multiple correspondence analysis(MCA) indicated that the different ranges of visibility were significantly affected by different levels of pollutants and meteorological conditions. Based on the analyses, visibility was found to be an exponential function of PM_(2.5) concentrations within a certain range of relative humidity. Thus, nonlinear models combining multiple linear regressions with exponential regression were subsequently developed using the data collected from June 2014 to May 2015, and the data from June 2013 to May 2014 was used to evaluate the performance of the model. It was demonstrated that the derived models can quantitatively describe the relationships between visibility, air quality and meteorological parameters in Ningbo.