Ce-MCM-22分子筛的合成与吸附动力学研究

采用静态水热晶化法,以硅溶胶为硅源、六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂,通过掺杂Ce合成了具有MWW层状结构的Ce-MCM-22分子筛。并利用粉末X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等方法对其进行了表征,对其进行了吸附动力学的研究。研究表明,Ce-MCM-22吸附动力方程拟一级方程为y=-0.028 1x-0.136,R2=0.983 4。Ce-MCM-22吸附动力方程拟二级方程为y=0.465 7x+1.2005,R2=0.999 5,说明拟二级反应模型更能真实地反映分子筛吸附亚甲蓝溶液的反应机理。     

Photodegradation of amoxicillin by catalyzed Fe3+/H2O2 process

Three oxidation processes of UV-Fe³⁺(EDTA)/H₂O₂ (UV: ultraviolet light; EDTA: ethylenediaminetetraacetic acid), UV-Fe³⁺/H₂O₂ and Fe³⁺/H₂O₂ were simultaneously investigated for the degradation of amoxicillin at pH 7.0. The results indicated that, 100% amoxicillin degradation and 81.9% chemical oxygen demand (COD_Cr) removal could be achieved in the UV-Fe³⁺ (EDTA)/H₂O₂ process. The treatment efficiency of amoxicillin and COD_Cr removal were found to decrease to 59.0% and 43.0% in the UV-Fe³⁺/H₂O₂ process; 39.6% and 31.3% in the Fe³⁺/H₂O₂ process. Moreover, the results of biodegradability (biological oxygen demand (BOD₅)/COD_Cr ratio) revealed that the UV-Fe³⁺ (EDTA)/H₂O₂ process was a promising strategy to degrade amoxicillin as the biodegradability of the effluent was improved to 0.45, compared with the cases of UV-Fe³⁺/H₂O₂ (0.25) and Fe³⁺/H₂O₂ (0.10) processes. Therefore, it could be deduced that EDTA and UV light performed synergetic catalytic effect on the Fe³⁺/H₂O₂ process, enhancing the treatment efficiency. The degradation mechanisms were also investigated via UV-Vis spectra, and high performance liquid chromatography-mass spectra. The degradation pathway of amoxicillin was further proposed.     

深水型水库热分层诱导水质及真菌种群结构垂向演替

水体真菌种群在调控水库生态系统健康过程中发挥重要作用,为探明热分层诱导深水型水库水体真菌种群结构垂向演替特征,采集金盆水库主库区0.5、10、25、40、60和70 m水深水样,分析水质参数、并运用高通量DNA测序技术诊断水库水体真菌种群结构垂向异质性.结果表明,金盆水库表层水温最高为22.33℃,底层最低为7.21℃(P0.05).水体溶解氧(DO)随水深增加显著降低(P0.05),电导率、总磷(TP)和铁含量随着水深增加显著升高(P0.05),垂向形成稳定的变温层、斜温层和等温层结构.水体真菌种群高通量DNA测序共发现1 247个OTUs,隶属4门14纲39属,主要包括接合菌门(Zygomycota)、担子菌门(Basidiomycota)、子囊菌门(Ascomycota)和壶菌门(Chytridiomycota).等温层水体真菌种群Shannon指数和Chao 1多样性指数最高,分别为3.45和360,显著高于斜温层水体(P0.05).红酵母属(Rhodotorula,27.23%)、链格孢属(Alternaria,24.28%)、分子孢子菌属(Cladosporium,22.98%)、链格孢属(Alternaria,32.00%)、亚隔孢壳属(Didymella,17.47%)和分子孢子菌属(Cladosporium,28.17%)分别是0.5、10、25、40、60、70 m的优势菌属,不同水深均存在大量未知真菌(Unclassified).热图(heat map)结果表明,热分层期间金盆水库水体真菌种群结构垂向分布差异显著、不同水层具有不同的真菌种群结构.主成分分析(PCA)表明水温、DO、TP、电导率是调控水体真菌种群结构垂向异质性的主要水质因子.该研究结果为水源水库热分层期间水质与真菌群落的偶联机制提供科学依据.     

废塑料再生企业排污河道沉积物酞酸酯污染特征与生态风险评价

为研究酞酸酯(PAEs)的环境行为及其生态风险,特选择有近30年废塑料处理历史的莱州市沙河镇珍珠河流域为研究对象,采集了26个0～10 cm表层沉积物样品与8个10～30 cm底层沉积物样品,采用GC-MS测试了被USEPA列为优先控制污染物的6种PAEs含量,分析其污染水平、空间分布、表层与底层沉积物中PAEs含量差异并进行生态风险评价.结果表明,表层沉积物中酞酸酯总含量(∑_6PAEs)范围为nd～39.36 mg·kg~(-1),平均含量为10.42 mg·kg~(-1);DEHP含量范围为nd～35.90 mg·kg~(-1),平均含量为9.46 mg·kg~(-1),占∑_6PAEs的90.8%.底层沉积物中酞酸酯总含量(∑_6PAEs)范围为nd～97.11 mg·kg~(-1),平均含量为21.64 mg·kg~(-1);DEHP含量范围为nd～93.9 mg·kg~(-1),平均含量为20.4 mg·kg~(-1),占∑_6PAEs的94.1%.底层沉积物中DEHP与DnOP的贡献率较表层高,但表层沉积物中各类PAEs及∑_6PAEs含量高于底层沉积物.在空间特征上,PAEs与废塑料处理产业集中区域密切相关,同时显示出与河道动力学相关的不均衡性.生态风险评价显示,该地PAEs污染具有较大的不可接受的生态风险.     

铜前驱体对Cu/SSZ-13催化剂选择性催化氧化NH3性能的影响

采用浸渍法制备了一系列Cu/SSZ-13(X)催化剂,考察不同铜前驱体对催化剂选择性催化氧化氨(NH_3-SCO)性能的影响,并通过ICP、N_2吸附-脱附、XRD、XPS、EPR、UV-Vis、NH_3-TPD和H_2-TPR等手段对催化剂进行物化性质表征.活性测试结果表明,不同铜前驱体制备的Cu/SSZ-13催化剂活性顺序为Cu/SSZ-13(N) Cu/SSZ-13(AC) Cu/SSZ-13(Cl) Cu/SSZ-13(O).其中Cu/SSZ-13(N)具有最佳的低温活性,在200℃反应温度下NH_3转化率达85.5%,且N_2选择性达到80%以上.XRD、EPR和UV-Vis分析表明,CuO和孤立Cu~(2+)是Cu/SSZ-13催化剂的主要铜物种.NH_3-TPD分析表明,以硝酸铜为前驱体制备的Cu/SSZ-13(N)具有更多的酸性位点,有利于提高催化剂的NH_3吸附能力.H_2-TPR结果表明,Cu/SSZ-13(N)的氧化还原性最强,具有最优异的NH_3活化能力,从而使催化剂呈现最好的低温NH_3-SCO活性.     

四川省不同地区自来水中全氟化合物的污染特征及健康风险评估

采用超高效液相色谱-质谱联用仪分析了四川省10个地区自来水中12种全氟化合物(perfluoroalkyl substances, PFASs)的含量,其中全氟化合物浓度水平最高的是宜宾地区,∑PFASs为41.2 ng·L~(-1),浓度水平最低的是绵阳地区,为4.17 ng·L~(-1).全氟辛烷羧酸(perfluroroocantanoic acid,PFOA)是四川地区自来水中主要的PFASs,占总全氟化合物的28%～89%(宜宾地区8.6%),其次为全氟己酸(perfluorohexanoate,PFHxA)、全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate, PFOS)和全氟壬酸(perfluorononanoate,PFNA),这表明自来水中的主要污染物为中短碳链(C≤10)的全氟化合物.另外,通过计算PFASs的危险商值(risk quotients, RQ),发现四川地区自来水中PFOA、PFOS、PFHxS、PFBS和PFHxA的风险商值均小于1,不会对当地居民带来直接的健康风险.     

玉米秸秆生物炭改善污泥脱水性能

本实验以玉米秸秆为原料,制备了生物炭和AlCl₃改性生物炭,研究了2种生物炭分别调理污泥后的脱水效果,并探讨了污泥脱水性能的改善机理.结果表明,经过2种生物炭调理后,污泥比阻（SRF）、泥饼含水率（MC）、污泥沉降体积指数（SV₃₀）、毛细抽吸时间（CST）均下降,污泥净产率（Y_N）升高,说明污泥脱水性能得到了改善,且AlCl₃改性生物炭对污泥脱水性能的改善效果明显优于生物炭.当AlCl₃（溶液浓度3mol/L）改性生物炭的用量为3g/L时,调理后的污泥SRF,MC,SV₃₀,CST分别降低至1.3×10¹²m/kg,81.9%,78.6%,35s,Y_N增加至17.8kg/（m²·h）.分析原因：一方面,经过生物炭调理后,泥饼中会形成一定的骨架结构,使得污泥中的水和EPS能够更容易地释放;另一方面,经过AlCl₃改性后,改性生物炭携带的正电荷（Al³⁺）能够与污泥颗粒所带的负电荷发生电中和作用,使得污泥颗粒更容易聚集,从而提高污泥的脱水效果.     

TiO2/pg-C3N4复合催化剂的制备及光催化性能

通过简单的超声剥离分散和水热法,成功制得了具有多孔结构的TiO₂/pg-C₃N₄复合催化剂.利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对样品的形貌、结构及光学性能进行了表征.在模拟太阳光照射下,以RhB和MO为模拟污染物考察了TiO₂/pg-C₃N₄的光催化性能.结果表明：当TiO₂占pg-C₃N₄的质量分数为5%时,制得的TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）复合催化剂具有最优的光催化性能.TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）对RhB的光催化降解途径为O^2·-和h⁺使整个共轭发色团结构发生裂解.TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）光催化性能的提高一方面是由于多孔结构增加了光催化反应的活性位点;另一方面是由于TiO₂与pg-C₃N₄之间形成了Z型异质结,与传统的Ⅱ型异质结相比,该复合催化剂不仅使光生载流子分离效率提高,同时保留了pg-C₃N₄导带电子的强还原性和TiO₂价带空穴的强氧化性.     

基于空间决策的区域城镇发展与农业生产协调布局优化——以江西省临川区为例

科学地进行城镇发展空间与农业生产空间的划分,是解决城市无序发展问题和粮食安全问题的重要途径。本文以江西省临川区为例,借助ArcGIS、GeoDa等软件,对临川区耕地综合质量及其自相关关系进行评价,以此确定永久基本农田初步划定成果,采用多准则判断CA模型对城市扩张进行模拟,通过两方面结果的对比与调整,结合城市发展方向、发展模式和耕地国家利用等别,进行永久基本农田和城市开发边界的划定。结果表明：永久基本农田划定面积为593.46 km²,初步划定结果主要分布于上顿渡镇、崇岗镇、河埠乡和荣山镇等耕地综合质量较高,且多为高—高聚集的区域。经过城市扩张模拟结果可知,临川区城市建设用地面积较为显著增加,主要增加面积分布于展坪乡、上顿渡镇以及钟岭街道。城市发展方向和城市扩张模型分析结果显示,临川区城市建设用地主要向西北、东南、西南方向扩张,扩张类型主要为蔓延式扩展。根据耕地国家利用等别将初步划定永久基本农田区分为可调入区与可调出区,从而进行永久基本农田区与城市开发边界的优化与协调,形成永久基本农田区与城市开发边界的最终成果。研究结果可为保护耕地资源、避免城市的无序扩张提供参考,也可为今后的划定工作提供借鉴。     

秦岭中段北坡不同海拔土壤中细菌群落的分布特征及区域差异比较

为深入理解土壤细菌群落沿海拔梯度的分布特征,以秦岭山脉中段的朱雀国家森林公园朱雀山北坡（简称“朱雀北坡”）与太白山自然保护区太白山北坡（简称“太白山北坡”）为研究区域,海拔梯度上每隔400 m设置采样点,通过高通量测序研究土壤细菌群落的海拔变化规律及其关键影响因素.结果表明:研究区域内,随海拔升高,土壤pH趋于降低（太白山北坡不明显）,w（TC）、w（TN）、w（TOC）均显著升高,w（TP）也趋于升高（朱雀北坡不明显）.两个区域土壤细菌中相对丰度最高的均为变形菌门和酸杆菌门,朱雀北坡随海拔梯度变化显著的细菌主要包括变形菌门、硝化螺旋菌门、浮霉状菌门、酸杆菌门、放线菌门,其中,硝化螺旋菌门相对丰度与海拔呈正相关,放线菌门相对丰度与海拔呈负相关;太白山北坡随海拔梯度变化显著的细菌主要包括放线菌门、疣微菌门、浮霉状菌门、绿弯菌门,其中,放线菌门相对丰度与海拔呈负相关,其余三者相对丰度与海拔呈正相关.两个区域土壤细菌多样性指数（如Shannon-Wiener指数、Chao1指数、observed-species指数、PD_whole_tree指数等）沿海拔梯度均无明显变化规律,但太白山北坡数值整体上高于朱雀北坡.典范对应分析（canonical correlation analysis,CCA）结果显示,影响朱雀北坡和太白山北坡土壤细菌群落结构的主要因素均为pH和w（TOC）.研究显示,不同海拔梯度也是导致秦岭中段北坡土壤细菌群落差异的重要因素.