钛基改性DSA电极氧化法去除水中全氟化合物

为了提高金属氧化物电极(DSA电极)的稳定性及催化活性,实现全氟化合物(PFCs)的高效降解,分别以溶胶涂覆法和电沉积法制备了改性DSA(Ti/SnO_2-ZnO)电极,并用于全氟辛酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸(PFOS)的电化学降解过程研究.实验分别考察了电流密度、溶液初始pH、 PFOA与PFOS初始浓度对PFCs降解效果的影响.结果表明:两种方法制备的改性DSA电极表面均匀负载了SnO_2-ZnO复合涂层.在二维电极体系中,极板面积约为65.0 cm~2,电流密度为20.0 mA·cm~(-2),极板间距为15.0 mm,电解质为1.30 g·L~(-1)次氯酸钠溶液以及电解时间为150 min时,溶胶涂覆法和电沉积法所制备的Ti/SnO_2-ZnO电极对初始浓度为100 mg·L~(-1)的PFOA和PFOS分别在pH为3.50和6.50时去除效果最佳,分别达到了90.6%、94.6%和91.0%、93.7%;循环使用电极3次,其降解过程均符合准一级反应动力学,且电沉积法制备的电极效果优于溶胶涂敷法,表现出对PFCs类污染物稳定、高效的去除能力.     

白洋淀喹诺酮类抗生素污染特征及其与环境因子相关性研究

利用超高效液相色谱串联质谱法(HPLC-MS)对白洋淀水体和沉积物中喹诺酮类(Quinolones,QNs)抗生素进行检测,并研究其生态风险空间分异特征,探究其与环境因子的相关性.结果表明:①白洋淀氧氟沙星(Ofloxacin,OFL)和氟甲喹(Flumequine,FLU)的检出率最高(100%),其次为马波沙星(Marbofloxacin,MAR)和氟罗沙星(Fleroxacin,FLE)(≥60%),其余QNs的检出率较低(≤35%);②白洋淀水体和沉积物中QNs抗生素浓度范围分别为153.39～1550.07 ng·L~(-1)和10.22～381.85 ng·g~(-1),水体中QNs在S1处浓度最高,S4处最低,沉积物中QNs在S2处浓度最高;③相关性分析结果表明,水体透明度(Secchi depth,SD)、总氮(Total nitrogen,TN)、总磷(Total phosphorus,TP)、硝氮(Nitrate nitrogen,NO~-_3-N)、沉积物氨氮(Ammonia nitrogen,NH_3-Ns)和沉积物总氮(TNs)与QNs相关性显著,其中,SD、TP和NH_3-Ns与部分QNs(MAR、恩诺沙星(Enrofloxacin,ENR)和FLE)显著相关(p0.01),表明生活污水和养殖废水对QNs的贡献较大;④生态风险评价结果表明,白洋淀QNs总体处于中低风险水平,其中,ENR处于中高风险水平,其余QNs处于低风险水平;就空间分布而言,除S1和S9为高风险区外,其余各点为中低风险区.     

路面径流生态阻控技术研究——以改性麦饭石透水沥青路面为例

为强化透水沥青路面对路面径流中氮、磷的控制效果,采用铁盐联合碱热技术制备了涂层负载改性麦饭石蓄水层集料,并运用场发射扫描电子显微镜(SEM)、能谱分析仪(EDS)和X射线衍射(XRD)等手段对改性后麦饭石集料的表面形态、特征和化学成分进行了表征.同时,通过静态吸附试验对TP的吸附效果及其作用机理进行了对比研究.最后将改性麦饭石作为蓄水层集料应用于透水沥青路面中,通过模拟降雨和周期蓄水试验探究其净化机制.结果表明:相比于天然麦饭石,铁盐联合碱改性麦饭石的表面性状发生了明显变化,最大饱和吸附容量明显提高,对氨氮和磷酸盐的吸附容量分别从1.32 mg·g~(-1)和1.48 mg·g~(-1)提升到12.82 mg·g~(-1)和6.38 mg·g~(-1);降雨全过程中改性蓄水层路面对NH~+_4-N的整体去除效率可提高20%左右,对TP的净化效率至少可提高15%,蓄水阶段较模拟降雨阶段污染物的去除效果显著提高,改性后麦饭石蓄水层24 h后的出水水质均可达III类水标准,强化蓄水层和提高蓄水时间是提高路面径流净化效率的有效措施.因此,本实验中铁盐联合碱热技术制备的改性麦饭石可推荐用于海绵城市生态处理设施透水沥青路面中削减氨氮和总磷的污染负荷.     

生物炭中持久性自由基对秀丽隐杆线虫的毒性

为了评价生物炭的使用对生态系统,尤其是对土壤无脊椎动物的毒性影响,使用模式生物秀丽隐杆线虫（Caenorhabditis elegans,C.elegans）来评估生物炭的环境风险.观察了生物炭原样、生物炭颗粒物和生物炭浸提液对线虫神经行为学评价指标（身体摆动频率、相对运动长度、排泄间隔时间、碰触反应率和化学感知行为指数）的影响;并结合生物炭的理化性质、非金属元素组成和重金属元素含量以及环境持久性自由基（EPFRs）的强度,评估生物炭对线虫的生物毒性.结果显示,EPFRs信号强的生物炭和颗粒物对秀丽隐杆线虫有一定的毒物兴奋效应,EPFRs信号微弱的浸提液无显著性影响.因此,生物炭中的EPFRs对秀丽隐杆线虫有潜在的神经毒性作用.     

微波催化燃烧气态甲苯特性及床层温度分布

采用浸渍法制备Cu-Mn-Ce/堇青石蜂窝催化剂,于微波催化燃烧装置中考察其对甲苯废气的催化活性与稳定性,并对固定床温度进行了测试分析.研究表明,微波加热下床层温度分布均匀,甲苯的最佳反应温度在230~270℃之间.当停留时间大于9.7s且床层温度高于270℃时,甲苯的降解率大于90%.铜锰铈单金属氧化物及其复合氧化物尖晶石是主要的活性组分,甲苯在其表面上进行准一级反应而被催化氧化.高温对催化剂结构有影响,但重复性试验证实了催化剂的高活性和良好的稳定性.本文为微波催化燃烧技术治理VOCs废气的中试研究及下一步的实际应用提供了理论支持.     

Effects of typical algae species (Aphanizomenon flosaquae and Microcystis aeruginosa) on photoreduction of Hg2+ in water body

Photoreduction characteristics of divalent inorganic mercury(Hg~(2+)) in the presence of specific algae species are still not well known. Laboratory experiments were conducted in the present study to identify the effects of different concentrations of living/dead algae species, including Aphanizomenon flosaquae(AF) and Microcystis aeruginosa(MA), on the photoreduction rate of Hg~(2+)under various light conditions. The experimental results showed that percentage reduction of Hg~(2+)was significantly influenced by radiation wavelengths, and dramatically decreased with the presence of algae. The highest percentage reduction of Hg~(2+)was induced by UV-A, followed by UV-B, visible light and dark for both living and dead AF, and the order was dark UV-A UV-B visible light for both living and dead MA. There were two aspects, i.e., energy and attenuation rate of light radiation and excrementitious generated from algae metabolisms, were involved in the processes of Hg~(2+)photoreduction with the presence of algae under different light conditions. The percentage reduction of Hg~(2+)decreased from 15% to 11% when living and dead AF concentrations increased by 10 times(from 106 to 105 cells/mL), and decreased from 11% to ～ 9% in the case of living and dead MA increased. Algae can adsorb Hg~(2+)and decrease the concentration of free Hg~(2+), thus inhibiting Hg~(2+)photoreduction, especially under the conditions with high concentrations of algae. No significant differences were found in percentage reduction of Hg~(2+)between living and dead treatments of algae species.The results are of great importance for understanding the role of algae in Hg~(2+)photoreduction.     

Three-dimensional biogenic C-doped Bi2MoO6/In2O3-ZnO Z-scheme heterojunctions derived from a layered precursor

Novel 3D biogenic C-doped Bi_2 MoO_6/In_2O_3-ZnO Z-scheme heterojunctions were synthesized for the first time, using cotton fiber as template. The as-prepared samples showed excellent adsorption and photodegradation performance toward the hazardous antibiotic doxycycline under simulated sunlight irradiation. The morphology, phase composition and in situ carbon doping could be precisely controlled by adjusting processing parameters. The carbon doping in Bi_2 MoO_6/In_2O_3-ZnO was derived from the cotton template, and the carbon content could be varied in the range 0.9–4.4 wt.% via controlling the heat treatment temperature. The sample with Bi_2 MoO_6/In_2O_3-ZnO molar ratio of 1:2 and carbon content of1.1 wt.% exhibited the highest photocatalytic activity toward doxycycline degradation,which was 3.6 and 4.3 times higher than those of pure Bi_2 MoO_6 and Zn In Al-CLDH(calcined layered double hydroxides), respectively. It is believed that the Z-scheme heterojunction with C-doping, the 3D hierarchically micro–meso–macro porous structure, as well as the high adsorption capacity, contributed significantly to the enhanced photocatalytic activity.     

上海市大气污染对感冒疾病相对危险度的影响

探讨上海市主要大气污染PM₁₀、PM_2.5、NO₂和O₃的日平均浓度变化以及上海市大气污染对感冒疾病的影响.本文汇总了2008年1月1日~2010年12月31日上海市大气污染、气象要素,以及感冒日就诊人数数据,采用时间序列的Possion半参数广义相加模型,通过平滑样条函数控制长期趋势、"星期几效应"及气象因素等混杂因素的影响,分析上海市大气污染物与居民健康的暴露-反应关系,并按年龄进行分层分析,定量评估上海市大气污染对感冒日就诊人数的影响及滞后效应.结果表明,上海市大气污染物PM₁₀、NO₂、O₃、PM_2.5浓度每增加一个IQR,感冒疾病发生的相对危险度为1.0240（1.0233~1.0246）、1.0206（1.0201~1.0212）、0.9393（0.9384~0.9402）、1.0080（1.0069~1.0086）,大气污染物PM₁₀、NO₂、O₃、PM_2.5浓度每增加10 μg·m^-3,感冒日就诊人数分别增加0.5%、1.0%、-2.0%、0.2%.在多污染模型中,在引入其他污染物后,NO₂和PM_2.5的结果较单污染模型是基本减小的,PM₁₀和O₃的结果是基本增大的.上海市大气污染对感冒疾病的发生有影响.     

基于我国人群胃肠消化特征的土壤中As的人体可给性研究

基于我国人群胃肠消化特征,采用医学配方模拟胃肠消化方法测试了来自大连、湖南和广西的13个受重金属污染土壤中As的人体可给性,分析了土壤理化参数与可给性的相关关系及提取液中酶、胃肠液pH值、提取时间对As的人体可给性的影响.结果表明,医学配方可给性测试中,供试土样在胃、肠阶段As的人体可给性分别为5.03%~44.54%和10.77%~51.46%,平均值为18.08%、29.32%.胃阶段As的可给性浓度与土壤中总As含量w（TAs）、总P含量w（TP）极显著正相关,与总Al含量w（TAl）、土壤pH值、总有机质含量w（TOM）显著相关;肠阶段As的可给性浓度与土壤中w（TAs）、胃阶段As的可给性浓度、w（TP）极显著相关,与土壤pH值、w（TAl）和w（TOM）显著相关.胃阶段提取液中的胃蛋白酶显著降低了As的可给性,而肠阶段添加胰蛋白酶As的可给性没有明显变化.胃、肠阶段分别在pH值为0.9和5.0时可给性最大,0.9和5.0可分别作为土壤As在可给性测试过程中模拟胃肠液的pH值.胃、肠阶段在提取时间分别为1.0h、4.0h时可给性达到最大,且之后基本不变,1.0h、4.0h可作为模拟测试As在胃肠中可给性的提取时间.研究结果表明开展基于我国人群胃肠消化特征的土壤重金属人体可给性测试方法具有重要意义.     

信号分子在好氧颗粒污泥形成过程中的作用

采用人工配水成功培养好氧颗粒污泥,针对絮状污泥颗粒化过程中污泥的理化性质、污染物去除效率、胞外聚合物和信号分子变化进行相关分析.结果发现,在好氧颗粒污泥的形成过程中,污泥对污染物去除能力明显提高.与接种污泥相比,成熟的好氧颗粒污泥对COD、NH₄⁺-N和PO₄^3--P去除率分别提高20%、36%和57%.好氧颗粒污泥中胞外蛋白质和多糖含量分别增加了116和31mg/gMLVSS.采用激光共聚焦扫描显微镜对接种污泥和好氧颗粒污泥进行空间表征,发现后者蛋白质含量明显增加,说明蛋白质在污泥颗粒化过程中具有重要作用;磷酸二酯酶活性总体呈现上升趋势,第二信使环二鸟苷酸（cyclic diguanylic,c-di-GMP）含量先增加后降低,与胞外聚合物中蛋白质和多糖的变化规律相似.通过SPSS软件进一步分析得知,c-di-GMP与蛋白质相关系数R²=0.92871,呈极显著相关性;与紧密结合型胞外聚合物中蛋白质相关系数R²=0.89025,呈显著相关性,推测c-di-GMP可能是通过指导紧密结合型胞外聚合物中的蛋白质合成以促进好氧颗粒污泥的形成.