Catalytic activity of noble metal nanoparticles toward hydrodechlorination: influence of catalyst electronic structure and nature of adsorption

In this study, stabilized Pd, Pt and Au nanoparticles were successfully prepared in aqueous phase using sodium carboxymethyl cellulose (CMC) as a capping agent. These metal nanoparticles were then tested for catalytic hydrodechlorination toward two classes of organochlorinated compounds (vinyl polychlorides including trichloroethylene (TCE), tetrachloroethylene (PCE), and alkyl polychlorides including 1,1,1-trichloroethane (1,1,1-TCA), and 1,1,1,2-tetrachloroethane (1,1,1,2-TeCA)) to determine the rate-limiting steps and to explore the reaction mechanisms. The surface area normalized reaction rate constant, k_SA, showed a systematic dependence on the electronic structure (the density of states at the Fermi level) of the metals, suggesting that adsorption of organochlorinated reactants on the metal catalyst surfaces is the rate-limiting step for catalytic hydrodechlorination. Hydrodechlorination rates of 1,1,1-TCA and 1,1,1,2-TeCA agreed with the bond strength of the first (weakest) dissociated C-Cl bond, suggesting that C-Cl bond cleavage, which is the first step for dissociative adsorption of the alkyl polychlorides, controlled the catalytic hydrodechlorination rate. However, hydrodechlorination rates of TCE and PCE correlated with the adsorption energies of their molecular (non-dissociative) adsorption on the noble metals rather than with the first C-Cl bond strength, suggesting that molecular adsorption governs the reaction rate for hydrodechlorination of the vinyl polychlorides.     

污水处理厂出水中常见抗生素光降解去除规律研究进展

残留的抗生素和新产生的抗生素代谢产物会通过不同的途径进入到环境中,污染环境,诱导产生一些耐药和变异的超级细菌,严重危害人类健康.梳理分析了污水处理厂出水中常见的抗生素种类,阐述了光降解抗生素的反应机理和影响抗生素光降解的因素,并从高效光转化材料的制备、光降解产物的精准识别和降解产物的生物毒性评估角度提出开展后续研究的建...     

新型锌／铜／铝类水滑石的合成及对模拟印染废水吸附性能的研究

采用低饱和共沉淀法制得锌／铜／铝类水滑石化合物（Zn5CuAl2（OH）16CO3·xH2O）,在450℃焙烧得焙烧物,通过XRD ,FT－IR ,SEM和TG－DSC等手段对样品的结构、形貌和热稳定性进行了分析。将其焙烧物用于吸附模拟印染废水中的阴离子染料活性艳橙,结果表明,pH值在2～9,经吸附90 min ,其对印染废水的吸附性能最佳,染料去除率达96％以上。     

福建九龙江流域重金属分布来源及健康风险评价

为研究九龙江流域水体重金属污染水平,在其主要干流及支流采集27个表层水样,分析了Zn、Cu、As、Cr、Pb、Ni和Cd共7种重金属的含量及空间分布特征,利用因子分析方法分析重金属污染物的主要来源,并采用美国环保局推荐的健康风险评价模型对其所引起的健康风险作了初步评价.结果表明,流域水体中Zn的平均浓度最高,为154.893μg/L;As超过地表水Ⅲ类水质标准,超标率为14.81%,超标区域集中位于九龙江下游及河口区.因子分析表明,As、Cr、Cu和Ni的来源主要受各种人为活动影响,Cd、Pb和Zn的来源与成土母质、地球化学作用和农业生产活动有密切的关系.健康风险评价表明,化学致癌物对人体健康危害的个人年均风险远远超过非致癌物的年风险,儿童比成人更易于受到重金属污染的威胁.致癌物Cr和As的个人年均风险值都大于国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的最大可接受风险水平5.0×10-5a-1,其中Cr>As;非致癌有毒化学物质通过饮水途径所引起的健康危害的个人年均风险大小为Cu>Pb>Zn>Ni,四者风险水平在10-9~10-10a-1之间,均低于ICRP标准4~5个数量级.     

典型电子废物中多溴联苯醚的模拟浸出释放特征

选取废旧打印机外壳为典型电子废物,以商用腐殖酸溶液为浸提剂,采用浸出试验,模拟研究了废旧打印机外壳中PBDEs(多溴联苯醚)在简易填埋或与生活垃圾共处置场景下,在不同废物粒径、浸提剂DOC浓度、pH、浸提时间和液固比下的浸出特征. 分别用索氏提取法和液液萃取法提取废旧打印机外壳及其浸出液中的PBDEs,采用气相色谱-质谱法(GC-MS)对11种PBDEs同系物的浓度进行定性、定量检测. 结果表明,废旧打印机外壳中BDE28、BDE47、BDE66、BDE85、BDE99、BDE100、BDE153、BDE154被检出,而在浸出液中仅有BDE28、BDE47、BDE66、BDE85、BDE99、BDE153被检出,∑₆PBDEs的浸出率仅为0.04%~0.44%;垃圾渗滤液和土壤溶液中DOM可以促进废旧打印机外壳中PBDEs的浸出,随着浸提剂ρ(DOC)的增大,PBDEs的浸出量增加;在酸性条件下PBDEs的浸出量低于在中性条件下的浸出量;随着浸出时间的延长,PBDEs的浸出量不断增加,但在试验设定的480h内,没有得到一个液固体系的平衡时间,可见废旧打印机外壳中PBDEs的浸出是一个缓慢释放的过程.      

外源硝态氮对典型耕作土壤冻结过程N2O排放的影响

为明确外源硝态氮添加对典型耕作土壤冻结过程N₂O排放的影响,应用室内冰柜模拟土壤冻结过程,研究在室温-冻结过程中硝态氮添加(0、80、200和500 mg/kg)对3种典型耕作土壤(黑土、潮土和黄土)N₂O排放影响的特征. 结果表明:外源硝态氮的添加促进了黑土和潮土的N₂O排放,在200 mg/kg硝态氮添加处理下,黑土和潮土的N₂O排放通量比CK(对照)分别增加了849%和676%;但在添加高浓度(500 mg/kg)硝态氮时,黑土和潮土的N₂O排放通量分别比200 mg/kg处理降低39.3%和21.2%,表现为显著抑制. 随冻结过程的进行,黑土和潮土的N₂O排放通量均逐渐降低并接近零排放. 黄土N₂O排放通量在室温-冻结过程中变化范围很小,甚至出现负排放. 多因素方差分析结果表明,土壤类型显著影响N₂O累计排放量,而土壤pH和C/N是其中重要的影响因子. 根据室内培养试验结果,为减排N₂O,建议在深秋整地施肥时期尽量避免在潮土和黑土中施用硝态氮肥. 黄土的N₂O排放似乎对外源硝态氮的添加反应不明显,这有待在大田气候-植物-土壤综合条件下进一步验证.      

儿童腹股沟斜疝嵌顿急诊术后阴囊积液的预防及处理

总结儿童腹股沟斜疝嵌顿急诊术后阴囊积液出现的原因以及处理方式.回顾性分析2008年1月至2012年1月儿童腹股沟斜疝嵌顿急诊术后阴囊积液42例的临床资料.42例阴囊积液患者分为轻、中、重度均痊愈,其中轻度3 d左右恢复,中度5~7 d左右恢复,重度未合并感染7~10 d左右恢复,重度合并感染14 d内恢复.儿童腹股沟斜疝嵌顿急诊术后阴囊积液应注意围手术期的积极预防以及术后及时恰当的处理,即可避免严重并发症.参8.     

基于人均生态承载力的安徽省资源环境公平性研究

通过对人均生态承载力内涵的扩展,提出了生态承载系数的概念。从多个时间断面出发,计算2001—2010年安徽省17个地市的人均生态承载力,并选取能源消耗、水资源消耗、SO2排放和COD排放4个评价因子,构建基于人均生态承载力的安徽省资源环境基尼系数和生态承载系数的计算与评价方法。结果表明:(1)安徽省SO2排放的资源环境基尼系数高于0.4的警戒线,能源消耗的资源环境基尼系数接近0.4的警戒线,水资源消耗和COD排放的资源环境基尼系数均处于相对平均等级。(2)总体来看,省内资源型城市马鞍山、淮南,经济较发达城市合肥和沿江工业城市安庆、芜湖是安徽省资源消耗和污染物排放不公平性的主要因子,需要优化资源环境分配;皖南山区城市黄山、池州和宣城是安徽省资源消耗和污染物排放公平性的主要因子。该研究可为安徽省资源环境安全性评估和分配提供理论依据。     

农药助剂对蚯蚓(Eisenia foetida)的急性毒性

为评价农药助剂对土壤生物的毒性效应,分别采用滤纸接触法和人工土壤法测定了不同类别农药助剂对赤子爱胜蚓(Eis enia foetida)的急性毒性.结果表明:19种非离子表面活性剂中,烷基酚聚氧乙烯醚与脂肪醇聚氧乙烯醚毒性较高,滤纸法48 h-LC50为7.630 ～ 39.65μg·cm-2,人工土壤法14 d-LC50为876.5 ～2 786.6 mg· kg-1,其它类型非离子表面活性剂毒性较低.5种阴离子表面活性剂中,十二烷基硫酸钠、十二烷基苯磺酸钙毒性高于木质素磺酸钠、木质素磺酸钙、亚甲基双萘磺酸钠,滤纸法48 h-LC50为6575 ～ 41.89 μg· cm-2,人工土壤法14 d-LC50为1 195.0～1 911.7 mg·kg-1.13种溶剂中,二甲苯、乙苯、甲苯、正丁醇、环己酮表现出较高的毒性,滤纸法48 h-LC50为6.587 ～ 57.62 μg ·cm-2,密封人工土壤法48 h-LC50为181.9 ～781.5 mg·kg-1.采用两种方法测得的5种填料高岭土、白炭黑、硅藻土、凹凸棒土和轻质碳酸钙的毒性均较低.采用两种方法测得的毒性系统偏差接近,重现性均较好,并且滤纸接触法测得的毒力高于人工土壤法.     

Responses of bacterial strains isolated from drinking water environments to N-acyl-L-homoserine lactones and their analogs during biofilm formation

Often as a result ofbiofilm formation, drinking water distribution systems （DWDS） are regularly faced with the problem of microbial contamination. Quorum sensing （QS） systems play a marked role in the regulation of microbial biofilm formation; thus, inhibition of QS systems may provide a promising approach to biofilm formation control in DWDS. In the present study, 22 bacterial strains were isolated from drinking water-related environments. The following properties of the strains were investigated： bacterial biofilm formation capacity, QS signal molecule N-acyl-L-homoserine lactones （AHLs） production ability, and responses to AHLs and AHL analogs, 3-chloro-4-（dichloromethyl）-5-hydroxy-2（5H）- furanone （MX） and 2（5H）-furanone. Four AHLs were added to developed biofilms at dosages ranging from 0.1 nmol.L J to 100nmol.L1. As a result, the biofilm growth of more than 1/4 of the isolates, which included AHL producers and non-producers, were significantly promoted. Further, the biofilm biomasses were closely associated with respective AHLs concentrations. These results provided evidence to support the idea that AHLs play a definitive role in biofilm formation in many of the studied bacteria. Meanwhile, two AHLs analogs demon- strated unexpectedly minimal negative effects on biofilm formation. This suggested that, in order to find an applicable QS inhibition approach for biofilm control in DWDS, the testing and analysis of more analogs is needed.