金属改性对SAPO-34低温还原NO性能的影响

采用浸渍法制备金属改性SAPO-34分子筛催化剂,分析比较了不同单金属（Cu或Co）及不同比例双金属（Cu：Co=1：1、3：1、5：1,质量比）改性催化剂对NO的催化还原性能,评价了不同催化剂的N₂选择性,并采用扫描电子显微镜（SEM）、比表面积测试、X射线衍射分析（XRD）、NH₃-程序升温脱附（NH₃-TPD）等表征手段对催化剂的物化性能进行了分析.结果表明,单金属Cu改性催化剂具有较宽的温度区间,在250~450℃范围内NO的转化率始终保持在100%;双金属改性使NO转化率保持为100%的最低温度下降了25~50℃,显著拓宽了低温段窗口,其中,Cu₃Co₁/SAPO-34催化剂的低温催化还原性能最好,200℃即可实现100%的NO转化率,175℃下的转化率也高达80%以上.Cu-Co双金属改性SAPO-34分子筛催化剂具有优异的低温催化还原NO性能,具有在机动车尾气、工业废气的低温脱硝治理领域应用的潜力.     

核壳结构KNbO3@Co(OH)2的制备及其活化过一硫酸盐降解帕珠沙星的研究

制备了以KNbO₃为载体材料的Co（OH）₂复合材料并对其进行了详细的表征,分析了材料的组成成分、组成形态进而确定了其为核壳结构形貌的KNbO₃@Co（OH）₂.利用合成的样品作为催化剂活化过一硫酸盐（peroxymonosulfate,PMS）来降解帕珠沙星（pazufloxacin,PZF）,结果表明制备的催化剂对PZF的去除效率显著增加.讨论了不同初始PMS剂量对降解效率的影响,发现随着PMS增加可活化生成更多的硫酸根自由基（sulfate radicals,SO₄^·-）和羟基自由基（hydroxyl radicals,HO^·）来降解PZF,但继续增大PMS用量降解效率未见明显提升.酸性和中性pH值条件下利于反应活化PMS降解PZF,而碱性体系减缓反应,甚至强碱体系更易形成Co（OH）₂沉淀不利于反应体系中活性组分CoOH⁺的形成,大大抑制了催化性能.此外,在体系中加入淬灭剂叔丁醇（tert-Butanol,TBA）或者乙醇（ethanol,ETOH）进行自由基的淬灭实验,结果表明SO₄^·-自由基为体系降解PZF过程中主要贡献的自由基,而HO^·自由基的贡献较少.催化剂具有较好的稳定性5次循环之后仍能在10 min之内完全去除PZF.本研究提出了新的思路为制备其他载体的Co（OH）₂核壳结构提供参考依据,同时将该催化剂结合高级氧化技术应用到水体新兴有机污染物净化领域具有很好的应用前景.     

除Cd (Ⅱ)重金属吸附剂——巯基乙酰化玉米秸秆的制备

以玉米秸秆（CS）、巯基乙酸（TGA）为原料,通过化学反应制备出重金属吸附剂——巯基乙酰化玉米秸秆（MACS）,考察MACS对水样中Cd （Ⅱ）的去除性能,采用单因素实验法对MACS的制备条件进行优化研究。结果表明,MACS的优化制备条件为:CS粒径为0.20 mm （80目）,m（催化剂NHS）:m（EDC·HCl）为0.5:1,m（CS）:V（TGA）为1:5,反应介质pH值为5.0,反应温度25℃,反应时间2 h。在此条件下制备的MACS对水样中Cd （Ⅱ）的吸附效率可达到61.57%。红外分析表明,CS分子链中成功引入了巯基。     

二乙烯三胺五甲叉膦酸酸解磷尾矿的实验探究

为减少磷尾矿堆积带来的环境污染问题,实现磷尾矿的钙、镁、磷元素的分离,以高镁磷尾矿为原料,采用二乙烯三胺五甲叉膦酸(DTPMP)进行酸解,探究磷尾矿中主要物相在DTPMP中的分解机制,并通过单因素实验探究pH、反应时间、反应温度及投料比对磷尾矿中MgO、CaO和P_2O_5分解率的影响。实验结果表明:pH对P_2O_5的分解率影响较大,高温更有利于尾矿中镁的溶出,在pH为2. 5,反应时间为60 min,反应温度为80℃,投料比为1. 56时,MgO、CaO和P_2O_5的分解率分别达到61. 05%、38. 23%和9. 67%。     

Cytotoxicity of the soluble and insoluble fractions of atmospheric fine particulate matter

Inhaled atmospheric fine particulate matter(PM_(2.5)) includes soluble and insoluble fractions,and each fraction can interact with cells and cause adverse effects.PM_(2.5) samples were collected in Jinan,China,and the soluble and insoluble fractions were separated.According to physiochemical characterization,the soluble fraction mainly contains watersoluble ions and organic acids,and the insoluble fraction mainly contains kaolinite,calcium carbonate and some organic carbon.The interaction between PM_(2.5) and model cell membranes was examined with a quartz crystal microbalance with dissipation(QCM-D) to quantify PM_(2.5) attachment on membranes and membrane disruption.The cytotoxicity of the total PM_(2.5) and the soluble and insoluble fractions,was investigated.Negatively charged PM_(2.5) can adhere to the positively charged membranes and disrupt them.PM_(2.5)also adheres to negatively charged membranes but does not cause membrane rupture.Therefore,electrostatic repulsion does not prevent PM_(2.5) attachment,but electrostatic attraction induces remarkable membrane rupture.The human lung epithelial cell line A549 was used for cytotoxicity assessment.The detected membrane leakage,cellular swelling and blebbing indicated a cell necrosis process.Moreover,the insoluble PM_(2.5) fraction caused a higher cell mortality and more serious cell membrane damage than the soluble fraction.The levels of reactive oxygen species(ROS) enhanced by the two fractions were not significantly different.The findings provide more information to better understand the mechanism of PM_(2.5) cytotoxicity and the effect of PM_(2.5) solubility on cytotoxicity.     

不同浓度锌处理下水稻幼苗对镉的累积效应

为探究锌（Zn）对水稻镉（Cd）累积的影响及其根表铁膜所发挥的作用,选取Cd高累积型水稻品种中9优547（简称"Z547"）和Cd低累积型水稻品种金优402（简称"J402"）,采用温室水培试验,研究0、2、5、10、15和20 μmol/L等6个Zn浓度下水稻幼苗对Cd的累积效应,以及不同浓度Zn处理对根表铁膜生成量的影响.结果表明:①随着c（Zn）的增加,Z547和J402水稻幼苗生物量均呈先增后减的趋势,分别在c（Zn）为2和10 μmol/L时达到最大值.②Z547和J402水稻幼苗中w（Cd）均呈先降后增的趋势,分别在c（Zn）为5和2 μmol/L时达到最小值;当水稻幼苗中w（Cd）达到最小值时,Z547根和地上部中w（Cd）分别为31.65和11.47 mg/kg,J402根和地上部中w（Cd）分别为22.58和14.36 mg/kg.③不同浓度Zn处理下水稻幼苗各部位中w（Cd）均与根表铁膜中w（Mn）、w（Fe）、w（Fe+Mn）呈显著正相关,高铁膜处理水稻幼苗中w（Cd）显著高于低铁膜处理,表明根表铁膜生成量的增加会促进Cd在水稻幼苗中的累积.研究显示,当c（Zn）较低时,c（Zn）的增加会抑制水稻幼苗对Cd的累积;当c（Zn）较高时,c（Zn）的增加会促进水稻幼苗对Cd的累积,而Zn可通过控制根表铁膜的生成来影响水稻幼苗对Cd的累积.      

武当山夏季颗粒物数浓度谱分布特征及气团来源影响研究

为研究大气边界层中上层大气颗粒物的数浓度谱分布特征及气团来源的影响,于2018年6月利用3080型SMPS粒径谱仪对武当山14.6~660 nm颗粒物数浓度谱进行观测,分析和探讨了其数浓度谱分布及日变化特征,并结合后向轨迹、潜在源贡献因子法（PSCF）与浓度权重轨迹分析法（CWT）探讨对武当山颗粒物数浓度影响较大的外源输送路径和贡献源区.结果表明:①武当山大气颗粒物主要以爱根模态为主,平均数浓度为2 500个/cm3,积聚模态、核膜态平均数浓度分别为2 265、359个/cm3,3种模态数浓度分别占总数浓度的48.79%、44.21%、7.01%.②在新粒子生成日,核膜态数浓度于10:00开始上升,11:00—17:00的核膜态数浓度相对较高,约2 000个/cm3.新粒子生成日ρ（SO₂）与ρ（O₃）的日变化趋势均与核模态数浓度较为相似,表明SO₂和O₃参与光化学反应后的产物（硫酸及有机物）有利于新粒子的生成与增长.新粒子生成日风速、温度均大于非新粒子生成日,但相对湿度较低.③在东部及局地气团影响下大气颗粒物主要以积聚模态为主,数浓度分别为2 311和2 596个/cm3;核模态、爱根模态数浓度在受西北气团影响时最大,数浓度分别为806和3 078个/cm3.④潜在源区分析表明,影响武当山积聚模态数浓度的主要源区为十堰市本地及襄阳市,二者贡献值在840个/cm3以上.研究显示,武当山颗粒物主要以爱根模态为主,颗粒物数浓度日变化主要受大气边界层发展及山谷风的影响,较高的ρ（SO₂）与ρ（O₃）以及高温、低湿及较大的风速均有利于新粒子的生成,周边城市的区域性传输对武当山颗粒物的影响较大.      

四环素胁迫对Shigella flexneri细菌四环素抗性基因抗性表达的影响过程

四环素(TC)抗生素在不同环境介质中已被广泛检出,为研究其对四环素抗性基因(TC-ARGs)丰度变化及表达水平的影响过程,以从活性污泥中筛选和纯化分离获得的弗氏志贺氏菌(Shigella flexneri)为研究对象,考察了不同浓度TC对其生长过程的作用影响,采用荧光定量PCR和逆转录PCR方法定量检测了不同抗性机制TC-ARGs,包括tetC、tetO和tetX基因的丰度变化及表达水平,并探讨了TC浓度与TC-ARGs丰度及其表达水平之间的相关关系.结果表明,在培养周期内(24 h),TC胁迫对Shigella flexneri细菌的生长具有抑制作用,细菌细胞浓度增长速率随TC暴露浓度的升高而降低,但对TC-ARGs丰度变化影响较小.TC胁迫能够促进Shigella flexneri细菌TC-ARGs的转录表达,tetC、tetO和tetX基因表达水平在整个培养周期内均先升高后降低.由相关性分析可知,TC浓度与TC-ARGs丰度及其表达水平之间相关关系不显著,但tetC和tetO基因丰度与其转录表达水平之间存在显著的正相关关系,表明其基因丰度一定程度上可用来衡量和评价其抗性表达水平.     

含菌气溶胶扩散对人群的潜在影响风险

为分析生物气溶胶释放对人群潜在影响风险的情况,利用CALPUFF模型定量模拟了2019年7月24~8月20日中牧兰州生物药厂含菌气溶胶扩散、浓度空间分布、对人群潜在健康风险,并结合公开报道的检测数据开展验证.结果显示：生物药厂的含菌气溶胶排放源附近高值区主要集中于厂区四周,影响范围主要以厂区为中心,并向四周逐渐扩散;检测结果中兰州兽研所1#,兰州大学2#地区健康风险比例41.49：1,在模拟的相对风险大小的误差区间（36.15±8.48）范围内,说明本研究含菌气溶胶对人群潜在影响风险的模拟结果可信.     

多环芳烃污染与儿童内暴露负荷的关系

为了更好地了解环境空气PAHs污染与儿童内暴露负荷之间的关系,该研究在儿童尿液中未代谢PAHs以及代谢PAHs研究的基础上,同时获取了连续3 d空气中PAHs污染浓度。对环境空气中PAHs和尿液中未代谢的PAHs的分析表明:除Nap和Phe以外的其它PAHs单体在环境空气和尿液中占比一致,而且环境空气和尿液中PAHs组成特征一致,均表现为2环PAHs>3环PAHs>4环PAHs的规律;3 d中仅有A-Nap和U-Nap之间存在相关性(P<0.05,R~2=0.999 6)。对尿液中代谢的PAHs和尿液中未代谢的PAHs分析表明:儿童尿液中排出的Nap、Flu和Phe主要以羟基代谢物为主,仅Pyr与OHPyr基本一致。尿液中未代谢PAHs与代谢的PAHs组成特征一致,表现为Nap>Phe>Flu>Pyr和OHNap>OHPhe>OHFlu>OHPyr的规律;仅U-Nap和OHNap 3 d中均存在相关性,U-Phe和OHPhe、U-Pyr和OHPyr仅1 d存在相关性。结合PAHs污染与儿童内暴露负荷的共同研究表明,PAHs内暴露标志物可以在一定程度上反映环境PAHs污染的时间变异性。