珠三角典型地区大气细颗粒物中有机物质的化学组成研究

本文主要利用热解-气相色谱质谱联用技术(Py-GC/MS)对珠三角典型区域的大气颗粒物的化学特征进行研究,讨论了不同地区样品的化学和来源组成。结果显示,不同样品热解产物的组成具有一定的类似性。这些化合物均以脂肪烃(24. 6%～52. 2%)、脂肪酸(5. 0%～43. 6%)、芳香化合物(14. 7%～36. 3%)为主,另外还包括苯酚类化合物(0. 68%～11. 5%)、呋喃类化合物(0. 26%～5. 86%)、含N化合物(4. 80%～10. 2%)和含S化合物(NA～0. 67%)等,表明这些样品主要由芳香碳和脂肪链结构组成,连接有含氧、氮等杂原子基团。同时不同地区的气溶胶样品的热解产物也具有一定的差异性,反映了气溶胶中有机质的组成、来源是有差异的,如从化样品中植物来源贡献是最多的,其次是珠海,广州最少。另外不同季节采集的气溶胶样品的热解产物也表现出一定的差异性,一般情况下夏季样品中生物质来源贡献更多,而冬季样品中则是老化的气溶胶更多。     

重庆废弃煤矿区表层土壤多环芳烃污染特征及风险评价

随着煤炭行业的萧条,废弃煤矿逐渐增加。为有效管理和改善矿区废弃地环境生态系统,采集废弃22年的重庆中梁山马家沟煤矿区内18个表层土壤样品和1个煤矸石样品,以及矿区之外的2个背景土壤样品,分析样品中多环芳烃（USEPA 16 PAHs）、正构烷烃（n-alkanes）、汞（Hg）和有机质（OM）含量水平。结果表明,表层土壤中PAHs的平均含量为170.3 ng/g,低于我国正在运行的煤矿区土壤PAHs含量水平,高于山区背景土壤PAHs含量水平。主成分分析（PCA）结果表明煤燃烧释放和原煤残渣分别贡献78.3%和17.6%,是表层土壤中PAHs的主要来源。PAHs与n-alkanes的相关系数r=0.83（P<0.01）,表明土壤中两者具有类似的输入途径和富集行为。PAHs与Hg之间不存在相关性,表明煤矿长期废弃后,这两种与矿区活动释放有关的污染物的环境归趋有显著差异。PAHs和OM之间也不存在相关性,表明与煤矿相关的有机质来源已经被植物、微生物的分泌物质及其残体的有机质替代,生态环境正逐步恢复。风险评价结果表明PAHs含量水平相对安全。值得注意的是,Hg含量超过农用地土壤污染风险筛选值。因此,政府对矿区旧址的土地利用应当基于多污染参数的叠加结果,避免单一指标的片面性评价与诊断。     

前置A2NSBR系统硝化和反硝化除磷的特性

以处理实际低C/N生活污水的前置A₂NSBR系统为研究对象,考察系统内生物膜的硝化特性和活性污泥的反硝化除磷特性.试验研究了有机物和NO₂^--N浓度对生物膜硝化性能的影响,以及不同电子受体浓度对反硝化吸磷速率的影响.结果测得硝化速率为11.3mgNH₄⁺-N/（L·h）,在填充率40%的条件下容积负荷为0.27kgNH₄⁺-N/（m³·d）,有机物的存在会对硝化有抑制,但是系统表现出了良好的抗有机负荷冲击能力,硝化速率为9.72mg NH₄⁺-N/（L·h）.NO₂^--N处理对AOB活性几乎无影响,对NOB活性抑制作用明显,当NO₂^--N浓度为400mg/L时,NOB活性仅为1.63%,几乎接近完全被抑制.根据本次不同电子受体条件下除磷批次试验的结果,好氧吸磷速率为17.62mg P/（g VSS·h）,以NO₃^--N为电子受体的缺氧吸磷速率是12.94mg P/（g VSS·h）,从而可知缺氧聚磷菌占总聚磷菌的比例大约是73.4%,其中在NO₂^--N浓度为30mg/L出现吸磷抑制,当NO₂^--N和NO₃^--N共存时,NO₂^--N在初始浓度为15mg/L便出现吸磷抑制.     

紫外活化过硫酸盐降解二苯甲酮-4的动力学影响及降解机理与风险评价

活化PS（过硫酸盐）氧化工艺对于降解水中新兴微污染物具有潜在应用价值.为研究活化PS体系对BPs（二苯甲酮类）有机防晒剂的降解性能,以BP4（二苯甲酮-4）为研究对象,采用UV/PS（紫外活化过硫酸盐）工艺降解BP4,比较单一UV、单一PS和UV/PS 3种工艺对BP4的去除效果,考察各因素对UV/PS工艺去除BP4动力学的影响,同时探究BP4降解机理并进行风险评价.结果表明:BP4降解过程符合准一级反应动力学模型;最佳PS投加量为1.0 mmol/L,反应30 min后BP4去除率可达94%,增加PS投加量或降低初始c（BP4）均可促进BP4降解,无机阴离子（HCO₃-和Cl-）对BP4降解均有抑制作用,酸性条件有利于BP4降解;基于HPLC-MS/MS鉴定出8种中间产物,并提出降解路径,费氏弧菌毒性试验和ECOSAR v1.10软件预测表明,UV/PS工艺降解BP4过程中生成的中间产物比母物质毒性更高.研究显示,UV/PS工艺可有效去除BP4,但其中间产物可能会造成潜在的生态风险,后续需进一步深入研究.      

《大气污染防治行动计划》实施效果评估及其对我国人均预期寿命的影响

2017年是我国实施《大气污染防治行动计划》（简称"《大气十条》"）的收官之年.为评估我国《大气十条》的环境效益,对中国环境监测总站提供的2013-2017年国家大气环境监测数据进行统计,分析可吸入颗粒物（PM₁₀）和细颗粒物（PM_2.5）质量浓度的变化情况,并利用疾病负担法定量分析《大气十条》实施对人均预期寿命的影响.结果表明:①《大气十条》自2013年实施以来,我国大气环境质量明显改善,2017年全国338个地级及以上城市的ρ（PM₁₀）较2013年下降了22.7%,74个重点城市的ρ（PM_2.5）从2013年的72.2 μg/m3降至2017年的47.4 μg/m3.②疾病负担法分析结果显示,《大气十条》实施后,大气污染导致的人体健康损失有所降低,城市地区因PM₁₀或PM_2.5污染导致的过早死亡人数从2013年的52.1×104人降至2017年的43.9×104人.③基于2013-2017年大气污染导致的过早死亡人数分析结果,利用城市居民简略寿命表得出,《大气十条》促使我国城市地区人均预期寿命有一定增加,2017年比2013年增加0.16 a.④从数据准确性、方法科学性和结果合理性等方面,对芝加哥大学得出我国《大气十条》实施的人均预期寿命2017年比2013年增加2.4 a的结论进行了分析,认为其结果高估了大气污染对人均预期寿命的影响,夸大了大气污染对人体健康的影响程度.研究显示,我国《大气十条》实施的环境效益显著,对人均预期寿命有一定的正向效益.      

我国PM2.5与臭氧污染协同控制策略研究

近年来,我国大气污染格局发生了深刻变化,PM_2.5与臭氧（O₃）成为影响我国城市和区域空气质量的主要空气污染物,二者协同控制已成为我国空气质量改善的焦点和打赢蓝天保卫战的关键.PM_2.5与臭氧之间具有复杂的关联性,使得二者的协同控制具有复杂性与艰巨性.分析了PM_2.5与臭氧成因的关联性及其相互影响,阐明了PM_2.5与臭氧污染协同控制所涉及的重要科学问题,并在此基础上研究了目前我国PM_2.5与臭氧的污染形势及二者的关联性,梳理了我国自2013年以来在PM_2.5与臭氧污染控制中已采取的重要举措,论述了目前我国PM_2.5与臭氧协同控制在科学与管理上所面临的挑战.结合对国外成功经验的分析,提出推进我国PM_2.5与臭氧污染协同控制工作的相关建议:①加快监测能力建设,完善管理体系;②强化科技支撑,提高PM_2.5与臭氧污染控制精准性;③加快构建VOCs与NO_x治理技术体系;④加大VOCs与NO_x的协同减排力度,保障减排方案落实到位.      

不同作物对外源硒动态吸收、转运的差异及其机制

查明作物硒吸收、转运随生育期的动态变化,有助于更好地了解硒在土壤-植物系统中的迁移进而对其有效性进行调控.本文采用盆栽试验,研究了6种不同作物在8周生长期内对外源硒酸盐和亚硒酸盐的动态吸收和转运差异及可能机制.结果表明,作物对硒酸盐和亚硒酸盐的动态吸收规律显著不同.硒酸盐处理作物地上部和根部硒含量从种植3周后持续下降;而亚硒酸盐处理作物根部硒含量随生长逐步上升,地上部硒含量随生长呈先上升后平稳或下降的趋势.两种硒处理在整个作物生长期内都有硒的累积,但植物体内80%的硒源于前6周的吸收.6种作物相比,硒酸盐处理芥菜地上部和根部硒含量最高,小麦地上部次之,亚硒酸盐处理,胡萝卜地上部硒含量最高,地下硒含量最小,而相同硒处理菜薹、紫甘蓝和绿菜花地上部和根部硒含量相近.绿菜花、紫甘蓝、菜薹、芥菜和小麦对硒酸盐的转运明显高于亚硒酸盐,胡萝卜对两种硒的转运能力相当.生物稀释作用影响作物硒含量的动态变化,尤以硒酸盐处理最为明显,供试植物硒含量与其干重呈显著负相关,但生物量改变引起的稀释作用并不能解释其对两种价态硒截然相反的吸收规律.进一步分析发现,硒酸盐处理6种作物硒累积量与作物生长期土壤有效硒改变量呈显著正相关（P<0.05）,但亚硒酸盐处理却未发现此结果;6种作物硒累积量仅占亚硒酸盐处理土壤有效硒的0.5%~18.1%,而硒酸盐处理除胡萝卜外5种作物硒累积总量为土壤有效硒量的1.1~4.5倍,由此可见,作物对外源硒酸盐和亚硒酸盐动态吸收的差异是作物硒吸收和转运能力、土壤供硒能力及生物稀释综合作用的结果,在作物硒的强化中应该综合考虑.     

不同污水处理工艺非二氧化碳温室气体的释放

甲烷和氧化亚氮是两种重要的非二氧化碳温室气体.城市污水处理厂是甲烷和氧化亚氮的重要释放源.因此,为探究不同污水处理工艺甲烷和氧化亚氮的释放现状和变化规律,通过浮流式表面集气罩对西安市第三污水处理厂（Orbal氧化沟工艺）和第四污水处理厂（A/A/O工艺）生物处理过程中甲烷和氧化亚氮的排放情况进行测定,比较不同污水处理工艺中非二氧化碳温室气体的释放情况,并以第四污水处理厂为例研究溶解氧、温度对非二氧化碳温室气体释放量的影响.结果表明,西安市第三污水处理厂每m³进水释放甲烷1181 mg（以CH₄计）、氧化亚氮36.20 mg（以N₂O计）,西安市第四污水处理厂每m³进水释放甲烷209 mg（以CH₄计）、氧化亚氮54.64 mg（以N₂O计）.温度、曝气方式、溶解氧浓度、亚硝酸盐氧化速率和最大产甲烷活性是甲烷和氧化亚氮释放量的重要影响因素.     

底物和中间产物对餐厨垃圾厌氧消化污泥表面张力、黏度和发泡潜能的影响

餐厨垃圾厌氧消化(Anaerobic digestion,AD)系统中含有大量具有表面活性的物质,这些物质的存在会改变厌氧消化污泥的表面张力及发泡潜能,甚至诱发严重的泡沫现象.了解这些物质对污泥表面性质和发泡潜能的影响,对预防厌氧消化系统泡沫的产生和过程恢复具有重要意义.因此,本文以餐厨垃圾中温厌氧消化污泥为研究对象,分别考察不同浓度的底物和中间代谢产物的单组分及其组合对污泥表面张力、黏度、发泡趋势(Foam tendency,FT)和泡沫稳定性(Foam stability,FS)的影响.结果表明,污泥的表面张力、黏度与污泥的发泡趋势、泡沫稳定性之间并没有一致的相关性,确定污泥发泡潜能的最佳方法是测定污泥的发泡趋势和泡沫稳定性.在餐厨垃圾厌氧消化反应体系中,油酸和明胶可以大幅提高污泥的发泡趋势和泡沫稳定性,因此,认为这两种物质的存在是潜在的主要泡沫诱发因子.玉米油的存在能够降低污泥的表面张力和发泡趋势,可能对系统产生的泡沫具有抑制作用.乙酸、淀粉、蛋白胨也能提高污泥发泡趋势,但却不能强化污泥的泡沫稳定性.研究结论可以为实际工程提供理论支撑,并为餐厨垃圾厌氧消化遇到泡沫问题提供解决思路.     

湖泊水体中铁(Ⅲ)-草酸络合物驱动有机磷光解释放磷酸根

湖泊水体中的有机磷光解释放无机磷对水柱中磷水平具有重要的影响.为了解湖泊水体中的有机磷光解释放无机磷对水柱中磷水平的影响,本文以广泛使用的草甘膦为对象,探讨了自然湖水中草甘膦在Fe(Ⅲ)-草酸络合物光化学作用下的形态转化过程,并研究了水环境因素如铁、草酸盐浓度配比、溶液pH和底物浓度对释放无机磷的影响.结果表明,紫外光和太阳光照射下,Fe(Ⅲ)-草酸络合物均可以实现草甘膦转化为无机磷.紫外光照射60 min和太阳光照射720 min后,反应体系中的磷酸根浓度分别增至0.25 mg·L~(-1)和0.18 mg·L~(-1).磷酸根释放量随着草甘膦浓度的升高而增大,且增加反应体系中的Fe(Ⅲ)或草酸盐的浓度都可以提高磷酸根的释放量,但反应体系pH的升高则显著抑制这一过程.在反应体系中添加异丙醇,降低了磷酸根的释放量,证实羟基自由基(·OH)是Fe(Ⅲ)-草酸络合体系中的主要活性氧物种.采用以香豆素为·OH分子探针,确定了紫外光/Fe(Ⅲ)-草酸体系和太阳光/Fe(Ⅲ)-草酸体系中·OH的产生速率分别为0.52×10~(-2)μmol·(L·min)-1和0.03×10~(-2)μmol·(L·min)-1,其稳态浓度分别为4.74×10-16mol·L~(-1)和0.27×10-16mol·L~(-1).