Synergistic effects of Cu species and acidity of Cu-ZSM-5 on catalytic performance for selective catalytic oxidation of n-butylamine

In this work, a series of Cu-ZSM-5 catalysts with different SiO₂/Al₂O₃ ratios (25, 50, 100 and 200) were synthesized and investigated in n-butylamine catalytic degradation. The n-butylamine can be completely catalytic degradation at 350°C over all Cu-ZSM-5 catalysts. Moreover, Cu-ZSM-5 (25) exhibited the highest selectivity to N₂, exceeding 90% at 350°C. These samples were investigated in detail by several characterizations to illuminate the dependence of the catalytic performance on redox properties, Cu species, and acidity. The characterization results proved that the redox properties and chemisorption oxygen primarily affect n-butylamine conversion. N₂ selectivity was impacted by the Brønsted acidity and the isolated Cu²⁺ species. Meanwhile, the surface acid sites over Cu-ZSM-5 catalysts could influence the formation of Cu species. Furthermore, in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectra was adopted to explore the reaction mechanism. The Cu-ZSM-5 catalysts are the most prospective catalysts for nitrogen-containing volatile organic compounds removal, and the results in this study could provide new insights into catalysts design for VOC catalytic oxidation.     

不同浓度锌处理下水稻幼苗对镉的累积效应

为探究锌（Zn）对水稻镉（Cd）累积的影响及其根表铁膜所发挥的作用,选取Cd高累积型水稻品种中9优547（简称"Z547"）和Cd低累积型水稻品种金优402（简称"J402"）,采用温室水培试验,研究0、2、5、10、15和20 μmol/L等6个Zn浓度下水稻幼苗对Cd的累积效应,以及不同浓度Zn处理对根表铁膜生成量的影响.结果表明:①随着c（Zn）的增加,Z547和J402水稻幼苗生物量均呈先增后减的趋势,分别在c（Zn）为2和10 μmol/L时达到最大值.②Z547和J402水稻幼苗中w（Cd）均呈先降后增的趋势,分别在c（Zn）为5和2 μmol/L时达到最小值;当水稻幼苗中w（Cd）达到最小值时,Z547根和地上部中w（Cd）分别为31.65和11.47 mg/kg,J402根和地上部中w（Cd）分别为22.58和14.36 mg/kg.③不同浓度Zn处理下水稻幼苗各部位中w（Cd）均与根表铁膜中w（Mn）、w（Fe）、w（Fe+Mn）呈显著正相关,高铁膜处理水稻幼苗中w（Cd）显著高于低铁膜处理,表明根表铁膜生成量的增加会促进Cd在水稻幼苗中的累积.研究显示,当c（Zn）较低时,c（Zn）的增加会抑制水稻幼苗对Cd的累积;当c（Zn）较高时,c（Zn）的增加会促进水稻幼苗对Cd的累积,而Zn可通过控制根表铁膜的生成来影响水稻幼苗对Cd的累积.      

新冠肺炎疫情期间我国居民佩戴口罩防护行为研究

口罩作为阻隔病毒传染的物理方式之一,其能阻断病原体经飞沫传播,同时具有双向隔离保护作用.佩戴口罩对于公众防范新型冠状病毒（2019-nCoV）感染的风险和维持人体基本健康具有重要意义.为了解新型冠状病毒肺炎（COVID-19,简称“新冠肺炎”）疫情期间我国居民佩戴口罩的行为模式特征,基于新冠肺炎疫情期间我国人群环境暴露行为模式调查,分析全国31个省（自治区、直辖市）居民在新冠肺炎疫情期间佩戴口罩的行为特征,并探讨不同潜在风险人群佩戴口罩行为模式的差异性.结果表明:①在新冠肺炎疫情期间,我国人群外出佩戴口罩的比例在99%以上,显著高于非疫情期间的口罩佩戴率（16.05%）,其中,医务人员以及与人群广泛接触群体的口罩佩戴率最高（100%）.②居民以仅佩戴医用外科口罩、仅佩戴一次性使用医用口罩以及佩戴医用外科口罩和一次性使用医用口罩3种模式为主,占31种口罩佩戴模式的60%以上.③新冠肺炎疫情期间,不同职业人群、不同所属人群以及不同疫情地区人群佩戴口罩的比例均存在显著差异.④新冠肺炎疫情期间,我国居民佩戴口罩的更换频次多为累计使用时长4 h更换一次和累计使用时长24 h更换一次.⑤人群外出佩戴口罩的比例随新冠肺炎疫情严重程度的升高而增加.尽管新冠肺炎疫情分布特征和管控措施存在差异,但居民佩戴口罩行为均表现良好,其中居住地不存在疑似病例的人群比居住地存在疑似病例的人群的口罩佩戴率更高,说明人群佩戴口罩行为与疫情的发展可能存在一定的相互作用.研究显示,新冠肺炎疫情期间我国人群佩戴口罩这一防护行为总体执行较好.      

达里诺尔湖水体DOM荧光特征及其来源解析

达里诺尔湖（简称“达里湖”）是内蒙古自治区高原地区重要的生态屏障,探究达里湖水质状况及污染来源,对加强流域水环境治理、改善水环境质量具有十分重要的意义.于2018年9月及2019年6月对湖水进行采样,并通过三维荧光光谱结合PARAFAC（平行因子分析）模型,探究达里湖水体DOM（溶解性有机质）来源及其与水质的关系.结果表明:①达里湖水体中pH较高,ρ（DOC）（DOC为溶解性有机碳）、ρ（NH₄+-N）、ρ（TP）相对较高,均超过GB 3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅴ类水质标准限值.②水体中DOM含4种荧光组分.夏季水体DOM主要分布于河流入湖口附近,其中,类腐殖质荧光组分（紫外区类富里酸和可见区类富里酸）占总组分的62.93%,类蛋白类荧光组分（类色氨酸和类酪氨酸）占总组分的36.07%;秋季水体DOM主要分布于东南侧,其中,类腐殖质荧光组分占总组分的40.52%,类蛋白类荧光组分占总组分的59.48%.③达里湖采样点荧光参数表明,达里湖DOM自生源特征较强,腐殖化程度较低.类腐殖质荧光组分与ρ（DOC）、ρ（Chla）均呈正相关,类色氨酸荧光组分与pH呈正相关,类络氨酸与ρ（DTN）、ρ（NH4+-N）、ρ（DTP）均呈正相关.研究显示,达里湖DOM具有陆源与生物源双重特性,DOM的形成与微生物、细菌、浮游生物的生命活动密切相关.      

日本城市有机废弃物甲烷发酵资源化系统案例分析及最新研究进展

为建设可持续发展社会,日本近年来大力推动甲烷发酵以实现城市有机废弃物的减量化和资源化。首先介绍了日本城市有机废弃物资源化的2个实用案例,长冈市厨余垃圾沼气发电中心和丰桥市生物质资源利用中心的设计和运营状况。两者的长期稳定运行及产能效果验证了甲烷发酵技术在城市有机废弃物减量化和资源化上的可行性。其次,为了应对社会发展趋势和城市有机废弃物处理的技术需求,介绍了日本有关厨余垃圾、污泥以及废纸（城市有机废弃物的3大组分）的单独发酵及共发酵的部分研究成果。此外,简要介绍了应用厌氧膜生物反应器（AnMBR）进行相关高效甲烷发酵的最新研究成果。并根据实用案例调查和实验研究结果,以100万人口城市为例,对城市有机废弃物的各种甲烷发酵系统的产能效果进行了模拟概算。     

2-丁烯醛生产废水的臭氧脱毒预处理

CMW（crotonaldehyde manufacturing wastewater,2-丁烯醛生产废水）污染物浓度高、毒性强、直接采用生物法处理难度大.为了降低CMW的生物处理毒性,采用臭氧氧化法对CMW进行脱毒预处理,并通过考察不同臭氧氧化条件对废水COD_Cr、TOC（总有机碳）、UV_{254 nm}去除率及SMA（specific methanogenic activity,比产甲烷活性）抑制率的影响,获得了优化的臭氧氧化条件,进一步分析了废水脱毒机理.结果表明:①优化的臭氧氧化条件为接触反应时间180 min、初始pH 3.0、反应温度35℃、气相臭氧浓度30.3 mg/L,进气流量500 mL/min;并且在该条件下,CMW中COD_Cr、TOC和UV_{254 nm}的去除率分别为19.9%、9.9%和70.6%,主要特征有机污染物[包括2-丁烯醛、（E,E）-2,4-己二烯醛、3-（2-甲基-2-丙烯）-5-戊内酯、1,5-二甲基-1-烯-4-羰基-环氧己烷、山梨酸乙酯等]的去除率在74.4%以上.②厌氧产甲烷毒性试验结果显示,CMW的SMA抑制率由臭氧氧化前的82.0%降至臭氧氧化后的47.2%.③反应动力学研究显示,CMW中COD_Cr、TOC及UV_{254 nm}的去除过程均符合一级反应动力学方程,R2分别为0.82、0.97、0.94.研究显示,臭氧氧化预处理可以较好地去除CMW中的特征有机污染物,降低废水的厌氧生物处理毒性,是一种可行的脱毒预处理方法.      

贵州草海湿地溶解性有机物的光谱特征及其与PFASs的相关性分析

为描述草海湿地DOM（dissolved organic matter,溶解性有机物）荧光特征,探究其对PFASs（per-and polyfluoroalkyl substances,全氟及多氟化合物）环境行为造成的影响,利用超高效液相色谱-质谱联用技术和三维荧光光谱技术,结合平行因子分析,开展DOM光谱学特性研究,分析ρ（DOM）与ρ（PFASs）的相关关系.结果表明:①草海湿地中共解析出3类4种荧光组分,分别为类腐殖酸[λ_Ex（360 nm）/λ_Em（450 nm）]、长波段腐殖质[λ_Ex（400 nm）/λ_Em（510 nm）]、类富里酸[λ_Ex（330 nm）/λ_Em（400 nm）]和类色氨酸[λ_Ex（280 nm）/λ_Em（350 nm）],贡献率分别为48.6%、23.6%、22.9%和4.9%,其中类腐殖质总贡献率高达72.2%.在农业生产和人类活动的影响下,总荧光强度大致呈现从入湖区向出湖区逐渐降低、湖心区略高的趋势.②在草海湿地表层水中共检出了12种PFASs,ρ（PFASs）为233.18 ng/L,每种平均值为19.43 ng/L,PFBA（perfluorobutanoic acid,全氟丁酸）是主要污染物;草海湿地入湖区点源影响特征明显,生活污水和农业生产用水是主要的潜在污染源.③相关性分析结果显示,各荧光组分含量均与ρ（PFBS）（potassium perfluorobutanesulfonate,全氟丁烷磺酸）负相关;类色氨酸含量与ρ（PFHpA）（perfluororoheptanoic acid,全氟庚酸）负相关,与ρ（PFTriDA）（perfluorotrideanoic acid,全氟十三酸）则显著正相关.研究显示,草海湿地水体腐殖化程度高,外源特征明显,共检出12种PFASs,初步揭示了草海湿地水环境中ρ（DOM）与ρ（PFASs）的相关关系,其受水体性质及化合物结构等差异的影响,有待进一步开展深入研究.      

不同居民燃煤炉具大气污染物排放差异性及减排分析

为探究不同类型炉具的大气污染物排放差异,本研究选择5种常见的新式居民燃煤炉具（方型煤炉具、折流换热炉具、炕暖炊一体化炉具、气化正烧及气化反烧炉具）在实验室内进行模拟燃烧和大气污染物排放水平监测,定量评估不同炉具的环境效果,识别污染排放水平差异的影响因素及原因,从而提出炉具研发设计等污染减排的改进建议.结果表明：①不同炉具大气污染物排放差异较大,炕暖炊一体的炉具污染排放强度最大,3种大气污染物（SO₂、NO_x和颗粒物）的排放强度为2.9 kg ·t^-1,是平均值的1.6倍;应用方型煤技术的炉具大气污染物排放强度最低,是平均值的65%.②不同炉具在不同燃烧阶段其气态污染物排放也呈现出明显的差异和特征.旺火阶段方型煤炉具NO_x排放浓度为0.49mg ·m^-3,相较于其他类型炉具降低了45%~72%;气化反烧炉具的SO₂排放浓度为1.38mg ·m^-3,相较于其他类型炉具最高降低了28%.③影响炉具大气污染物排放因素包括应用技术及燃烧类型,采用方型煤及气化反烧技术的炉具环境效益较好,但两类炉具的经济成本分别达到2.0万元和1.8万元,明显高于其他类型炉具.④考虑不同炉具污染排放差异,建议采取差异化的经济政策和严格的排放和产品标准,推广使用节能环保型炉具,降低燃煤炉具大气污染物排放.     

UASB启动运行特征及互营丙酸氧化菌定量分析

为揭示升流式厌氧污泥床（UASB）反应器启动运行效能与互营丙酸降解菌群数量之间的关系,以稀释的玉米淀粉生产废水为底物,考察了UASB启动期的运行特征,并采用实时荧光定量PCR技术（qPCR）分析了互营丙酸降解菌群（丙酸氧化菌和产甲烷菌）的演替规律.结果表明,在进水COD 2000mg/L和水力停留时间（HRT）24h条件下,经过38d的连续运行,COD去除率达到了91.9%.当HRT分阶段缩短至8h时,比产甲烷速率达到了315LCH₄/（kg COD·d）,且形成了沉降性能良好的颗粒污泥.qPCR检测结果表明,至少有5种已鉴定的丙酸氧化菌存在于UASB反应器中.Pelotomaculum propionicum为接种污泥中的主要丙酸氧化菌,约占检测到丙酸氧化菌总数的45.7%.它的数量随着HRT缩短不断减少.而Syntrophobacter sulfatireducens和S.wolinii的数量随着HRT缩短不断增加,并在启动完成时达到最大值,分别为1.3×10³,5.5×10³个16S rRNA基因拷贝数/ng DNA,演替成为成熟颗粒污泥中的优势丙酸氧化菌群.Methanobacterium和Methanosarcina为接种污泥中的主要氢营养型产甲烷菌和乙酸营养型产甲烷菌,其数量随着HRT的缩短而逐渐减少,而Methanospirillum和Methanosaeta的数量随HRT的缩短逐渐增加,成为成熟颗粒污泥中的优势产甲烷菌群.     

三江源植被碳利用率动态变化及其对气候响应

本文基于MODIS GPP/NPP数据估算了三江源植被碳利用率（CUE）,结合气象数据和高程数据采用一元线性回归和相关分析法,探讨了2001~2017年三江源植被CUE的时空变化特征及植被CUE对气温、降水量和蒸散量变化的响应.结果表明：（1）三江源植被CUE年内3~10月表现为先增加后降低的变化趋势,其中6月植被CUE最高.（2）三江源年植被碳利用率位于0.73~1,平均水平为0.85;植被CUE空间上呈现北高南低,西高东低的分布特征.（3）整体上,三江源4~10月植被碳利用率与同期气温、降水量和蒸散量分别呈现正相关、负相关和负相关关系,降水量是影响三江源植被CUE变化的主要影响因素,气温为次要因素,蒸散量影响程度最小.