Particulate matter pollution in Kunshan High-Tech zone: Source apportionment with trace elements, plume evolution and its monitoring

Particulate matter(PM) in the Kunshan High-Tech zone is studied during a three-month campaign. PM and trace elements are measured by the online pollution monitoring, forecastwarning and source term retrieval system AS3. Hourly measured concentrations of PM_(10), PM_(2.5) and 16 trace elements in the PM_(2.5) section(Ca, Pb, Cu, Cl, V, Cr, Fe, Ti, Mn, Ni, Zn, Ga, As, Se, Sr, Ba)are focused. Source apportionment of trace elements by Positive Matrix Factorization modeling indicates that there are five major sources, including dust, industrial processing, traffic,combustion, and sea salt with contribution rate of 23.68%, 21.66%, 14.30%, 22.03%, and 6.89%,respectively. Prediction of plume dispersion from concrete plant and traffic emissions shows that PM_(10) pollution of concrete plant is three orders of magnitude more than that of the traffic. The influence range can extend to more than 3 km in 1 hr. Because the footprint of the industrial plumes is constantly moving according to the local meteorological conditions, the fixed monitoring sites scattered in a few hundred meters haven't captured the heaviest pollution plume at the local scale of a few km~2. As a more intensive monitoring network is not operationally possible, the use of online modeling gives accurate and quantitative information of plume location, which increases the spatial pollution monitoring capacity and improves the understanding of measurement data. These results indicate that the development of the AS3 system, which combines monitoring equipment and air pollution modeling systems, is beneficial to the real-time pollution monitoring in the industrial zone.     

溶解性有机质在岩溶水系统中的迁移转化及影响因素分析

溶解性有机质(DOM)的荧光物质是一种较好的示踪剂,用于鉴别DOM的来源及其在水文系统中的地球化学行为.该物质在岩溶水系统中的研究较少,并且要作为潜在示踪剂,系统中有很多因素影响其光谱信息.实验选取一典型岩溶流域,通过三维荧光光谱技术(EEMs)和平行因子分析(PARAFAC),结合水化学数据分析,揭示DOM荧光物质在不同岩溶含水空间的组成和转化关系,刻画流域尺度DOM的来源,探讨水化学因素对DOM荧光物质转移的影响机制.结果表明,流域外源地表水和岩溶地表水中的DOM以类蛋白色氨酸为主,浅层岩溶水和深层岩溶水以类蛋白色氨酸和酪氨酸为主.荧光指数(FI)、生物指数(BIX)和腐殖化指数(HIX)的综合分析认为,浅层岩溶水和深层岩溶水的DOM主要来自于内源微生物分解,岩溶地表水和外源地表水的DOM既有陆源输入又有内源微生物分解,且内源贡献占有较大比例.受岩溶水化学参数的影响,3种荧光物质具有明显的分异特征:类酪氨酸物质对Ca~(2+)和HCO_3~-具有较强的适应性,在岩溶水中存在的比例比较大.类色氨酸物质则相反,类富里酸物质则与TDS、浊度、Cl~-、SO_4~(2-)等呈现极显著正相关关系.流域上游浅层岩溶水中的DOM主要来自内源.出露地表以后,其有机质同时来自内源和外源输入.在流域下游渗入深层岩溶地下水以后,DOM逐渐向低芳香烃有机质化合物转化,大分子DOM逐渐减少,荧光强度减弱.主成分分析(PCA)提取出3个主成分,分别为反映岩溶水渗滤、转化、水流条件的水体矿化指标,反映土壤淋滤和自然渗滤关系的TOC、NO_3~-及类蛋白质指标,以及反映岩溶水系统水化学、生物化学过程的Ca~(2+)、HCO_3~-、荧光指数和类富里酸指标.此外研究还认为,总荧光强度,类富里酸物质和类蛋白物质可以分别作为岩溶水快速渗流、转化及岩溶含水层脆弱性的示踪剂.研究结果有助于认识岩溶地下水DOM的生物地球化学循环,进行岩溶系统有机污染控制,为岩溶水系统中物质的地球化学过程表征提供一种新的工具.     

多级AO耦合流离生化工艺流量分配比优化及脱氮机制

为探究进水流量分配比对低温城市污水脱氮效率的影响,并解析多级AO耦合流离生化工艺脱氮规律,实验采用三级AO耦合流离生化工艺,在温度为(10±1)℃、水力停留时间8 h、气水比恒定的条件下处理模拟低C/N值城市污水.系统依次在进水比5∶4∶4(等容积负荷)、3∶2∶1(等停留时间)和25∶15∶6(等污泥负荷)这3种工况下运行.结果表明,该工艺对低温低C/N值污水的处理效果较好,其中在进水比为3∶2∶1的工况下脱氮效率最高,COD、NH+4-N和TN平均去除率分别为87. 44%、96. 63%和76. 81%.进一步对氮的迁移转化规律进行研究发现,制约工艺低温脱氮的主要因素为各级硝化效率,3∶2∶1的进水比合理地分配了进水负荷,各级硝化率均超过85%,为反硝化创造了有利条件,最终获得了较高的脱氮效率,此时系统也具有最高的总生物量.研究结果丰富了多级AO耦合工艺低温脱氮理论,同时为工程设计应用提供参考.     

北京市二次有机气溶胶生成潜势的日变化规律

二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)是大气细粒子(PM_(2.5))的重要组成部分.研究实际大气SOA生成潜势的日变化规律对于认知SOA生成转化机制及其对大气细粒子污染的影响具有重要意义.首次使用氧化流动管反应器(oxidation flow reactor,OFR)研究了北京夏季城市大气SOA生成潜势的日变化规律,利用高浓度的羟基自由基(·OH)氧化进入反应器内的环境空气,直接测定SOA的生成潜势.结果表明,一天内,SOA生成潜势的小时均值在3.9~9.4μg·m~(-3)范围内变化,呈现夜间高白天低的趋势,在16:00左右达到最低.SOA生成潜势和甲苯等城市典型挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)变化趋势一致,而和臭氧浓度反相关.实验结果表明,除了边界层高度变化影响污染物浓度进而影响SOA生成潜势以外,夏季白天强烈的光化学反应导致环境大气VOCs的消耗,对降低环境气体白天的SOA生成潜势值也有重要影响.同国外同类研究相比,北京环境大气由于具有更高的VOCs浓度,其SOA生成潜势要明显高于其他地区,可能对北京地区细颗粒物污染具有重要贡献.     

太原城区PM2.5中多环芳烃、硝基多环芳烃的污染特征、来源解析和健康风险评价

以2013—2014年期间太原城区大气细颗粒物(PM_(2.5))为研究对象,定量分析了其中多环芳烃和硝基多环芳烃的浓度.结果显示,太原城区PM_(2.5)中16种多环芳烃和12种硝基多环芳烃的浓度分别为13.8~547和0.70~4.33 ng·m~(-3),硝基多环芳烃浓度低于多环芳烃浓度1~2个数量级.太原城区PM_(2.5)中多环芳烃最高值出现在冬季,最低值出现在夏季,冬季污染物浓度平均值高于夏季20倍,主要是由于北方采暖期间取暖用煤量的增加使得多环芳烃排放量大幅提高;与之不同的是,硝基多环芳烃浓度季节变化并不显著,冬季浓度均值与夏季差异小于5倍(除9-硝基蒽),反映出硝基多环芳烃生成主要与机动车尾气排放有关,其排放不受季节控制,这与实际情况是吻合的.此外,基于因子分析和化合物比值结果发现,太原城区大气PM_(2.5)中9-硝基蒽有来自周边地区木材燃烧的贡献.健康风险评价结果表明,必须对多环芳烃排放进行有效控制来降低人群在冬季大气中的暴露风险;对于硝基多环芳烃,其健康风险更要引起足够的重视.     

满足国五排放标准的柴油甲醇双燃料发动机非常规排放研究

在一台装备有电控单体泵增压中冷系统柴油机的进气管上,加装甲醇喷射装置并向进气道喷入定量的纯甲醇,结合废气再循环(EGR)技术并使用氧化催化转化器(DOC)组合微粒氧化催化器(POC)后处理系统,使其常规排放能满足国五排放法规基础上,全面研究了柴油甲醇双燃料(Diesel Methanol Dual Fuel,DMDF)发动机的非常规排放特性.在采用国五排放法规标准规定的ESC(稳态13点工况)测试方法条件下,利用FTIR(傅里叶变换红外检测法)对DMDF发动机的检测结果表明:该机非常规排放物主要为甲醇、甲醛、1,3-丁二烯、苯、甲苯和SO2,非常规排放物的全工况加权比排放为19.532 g·kW~(-1)·h~(-1),其中,甲醇的全工况加权比排放为11.395 g·kW~(-1)·h~(-1),甲醛的全工况加权比排放为5.927g·kW~(-1)·h~(-1),SO2的全工况加权比排放为0.053 g·kW~(-1)·h~(-1),其余排放物为痕量水平.在催化氧化装置处理后非常规排放物全工况加权比排放为0.115 g·kW~(-1)·h~(-1),降幅为99.41%.催化氧化装置对甲醇、1,3-丁二烯、苯和甲苯的消除率为100%,对甲醛的消除率为99.04%.     

广州近地面臭氧浓度特征及气象影响分析

利用2015年广州市近地面逐时臭氧(O_3)观测资料及气象数据,分析了广州地区近地面的O_3浓度时空分布特征及其与气象因子的关系.结果表明:广州地区城郊的O_3浓度高于中心城区;广州地区近地面的O_3浓度超标时间主要出现在4—9月,8月O_3浓度最高,3月O_3浓度最低;O_3浓度日变化呈现"单峰型"分布,早上7:00—8:00出现最低值,15:00达到峰值;O_3浓度与气温呈正相关,当气温高于30℃时,O_3浓度随温度升高增加明显;与相对湿度呈负相关,当相对湿度大于60%时,O_3浓度显著降低;当气压小于1010 hpa时,与气压呈负相关,当气压大于1010 hpa时,与气压呈正相关;当风力为2~3级吹西北偏西至西南偏西风区间时,O_3浓度最高,说明广州偏西部可能存在O_3污染源区;O_3浓度在晴天最高,其次是少云和多云天气,最低是在雨天.总体而言,气温高、日照长、辐射强、气压低、湿度小及2~3级的风力是广州地区近地面产生高浓度O_3的主要气象因素.当广州O_3浓度出现超标时,气温变化范围为25.9~37.4℃,相对湿度变化范围为29%~83%,气压变化范围为989.4~1009.1 h Pa,风速变化范围为0.7~5.8 m·s~(-1),紫外辐射强度日最大1 h均值最小为32.6 W·m~(-2),10:00—14:00均值最小为27.3 W·m~(-2).     

基于IVE模型和大数据分析的杭州市道路移动源主要温室气体排放清单研究

利用IVE模型和对杭州市机动车排放管理数据库大数据的分析,得到杭州市2015年各类机动车主要温室气体高分辨率排放清单,分析了排放分担情况及时间变化特征,并利用Arc GIS及杭州市路网信息建立了1 km×1 km网格化空间分布.结果表明,杭州市道路移动源温室气体排放中CO_2、CH_4和N_2O的年排放量分别为818.11×10~4、0.85×10~4和0.07×10~4t,合计856.79×10~4t(以CO2当量计).从温室气体种类来看,CO_2占道路移动源温室气体排放总量的绝大部分,为95.5%;从机动车类型来看,小微型客车对道路移动源温室气体排放的贡献率最大,占72.8%;从道路类型的排放情况来看,杭州市市中心、城区、城郊和郊区中温室气体合计CO_2当量贡献率最高的均为主干路,分别为43.4%、61.8%、58.0%和42.4%.杭州市道路移动源温室气体排放强度均呈现由城市中心向城市边缘递减的趋势,同时温室气体排放量日变化特征明显,均出现弱双峰现象.     

上海中心城区二氧化氮在线测量比对研究

对比了基于腔衰减相移光谱技术(CAPS)、化学荧光法(CL)和非相干宽带腔增强吸收光谱技术(IBBCEAS)3种不同方法在线测量NO_2浓度的仪器,并于2017年5月10日—6月10日采用3台仪器对上海中心城区大气环境NO_2进行监测,验证了IBBCEAS实验装置的稳定性、灵敏度、检测下限等关键特性,证明可以实现复杂环境下大气痕量气体高精度在线监测.IBBCEAS装置与其它两种仪器监测数据的一致性较好,监测过程中上海市中心NO_2日浓度变化范围为3~63 ppbv.各仪器测量结果之间的线性关系图表明,3种方式对NO_2浓度监测较为准确,偏差普遍在10 ppbv.根据早晚高峰车流量增加情况分析可以看出,NO_2高浓度污染主要来自于车辆排放.另外发现,受局地污染源的影响,NO_2浓度随时间推移而增加.     

浑河流域沈抚段氮素污染综合溯源研究

通过对浑河流域沈抚段水体样品和主要污染源样品采集及检测,结合氮氧双稳定同位素及SIAR模型,统计分析研究区域氮素污染现状及氮素污染来源,绘制典型污染源的δ15N、δ18O特征分布图并估算其贡献率,准确追踪和定量外来性氮,从而更好地控制进入浑河流域的氮负荷.结果表明,浑河流域沈抚段受排污口、支流输入、工业废水的影响较大,氮素污染严重.研究区域δ15N值在-5.23‰~33.8‰范围内波动,δ18O值变化范围较大,为-4.12‰~61.54‰.工业废水对氮素贡献率为20.6%~96.3%,贡献率最高,其次是生活污水与粪便、化学肥料、土壤,贡献率分布范围分别为0.3%~29.4%、1.2%~33.5%、1.7%~30.1%,大气沉降对氮素贡献率最低,为0~7.2%.考虑大气污染及污废水排放规律能更准确的确定氮素的污染来源.