长三角城市群机动车污染物排放清单建立及特征研究

为研究长三角城市群机动车污染物排放特征,本研究应用COPERTⅣ模型估算1999—2017年长三角城市群机动车污染物CO、NMVOC、NO_x、PM_(2.5)、PM_(10)、CO_2、CH_4、N_2O、NH_3和SO_2排放因子,建立排放清单,并对其排放特征展开分析,结果表明:1999—2017年不同污染物时间变化趋势存在差异,污染物CO、NMVOC、NO_x、PM_(2.5)、PM_(10)和CH_4排放量呈现先增长后下降的趋势,但开始下降的年份不同,CO_2和NH_3排放量增长趋势显著,2017年相对于1999年分别增加621%和3925%,N_2O和SO_2排放量总体呈上升趋势并在特定年份下降明显;污染物排放空间分布与路网分布基本一致,沿海地区的排放强度要明显大于内陆地区,特别是长江下游、杭州湾和太湖附近的城市最为明显;轻型客车为污染物CO、NMVOC、CO_2、CH_4、N_2O和NH_3的主要贡献车型,重型货车和重型客车为污染物NO_x、PM_(2.5)、PM_(10)和SO_2主要贡献车型;长三角城市群各城市机动车污染物排放量的差别主要与各城市机动车保有量有关,上海市各污染物贡献率下降幅度明显,机动车污染物主要贡献城市除了省会城市和直辖市之外,其余城市的污染物排放也不容忽视.     

时空效应下PM2.5的环境库兹涅茨曲线——基于动态空间面板视角

经济发展与环境保护的平衡一直是人们关心的话题,为分析空气质量水平与经济发展程度之间的关系,即环境库兹涅茨曲线,本研究利用2013—2017年中国省级PM_(2.5)污染数据,运用动态空间面板数据模型,从而控制相邻省份的空气质量水平与本地上期污染水平,实证分析中国PM_(2.5)环境库兹涅茨曲线的存在性及空间溢出性.结果表明:①PM_(2.5)的环境库兹涅茨曲线在省级基础上表现为倒U形,即随着初期经济水平的发展,大气污染会不断增加,在经济发展到一定水平后,大气污染开始降低;②东部、中部省份的空气污染表现与全国一致,而西部省份尚无显著趋势,只有第一产业产量与空气污染水平呈负相关;③中国整体的PM_(2.5)污染具有显著的空间溢出性;④对二氧化硫和氮氧化物进行环境库兹涅茨曲线研究,发现全国平均而言还处在大气污染的上升阶段.研究表明,中国各地区处在大气污染发展路径的不同阶段上,而且空气污染的治理模式应采取区域联合分块治理的策略.     

基于天津市在线数据评估ISORROPIA-Ⅱ模式结果及气溶胶pH的影响因素

气溶胶酸性与颗粒物性质及二次颗粒物暴发性增长密切相关.气溶胶pH难以直接测量,通常利用热力学模型进行计算.ISORROPIA-Ⅱ是常用热力学模型之一,包括不同的模式和气溶胶状态(forward和reverse模式,stable和metastable状态),研究表明,选择的模式和相态不同,其计算的pH结果也会有差异.且除模式相态选择外,还存在其他因素也会对模型结果产生影响.为探讨在我国典型城市大气污染特征下,ISORROPIA-Ⅱ合适的模式选择以及模型结果的影响因素,本研究利用天津市高时间分辨率在线小时数据,对不同模式和气溶胶状态下的模拟结果进行了分析.结果表明,使用forward模式和metastable状态的pH计算结果较为理想.温度升高,pH、气溶胶水含量、半挥发性组分气溶胶相中浓度占比均降低.RH通过影响气溶胶水含量和半挥发性组分浓度影响气溶胶pH值.阳离子浓度升高均会不同程度地导致pH升高、气相中NH_3浓度升高及HNO_3浓度降低;而阴离子则相反.Ca~(2+)、 SO_4~(2-)、 NO~-_3和NH~+_4对pH影响较大;与 SO_4~(2-)相比,NO~-_3对pH影响较小; NH~+_4对pH的影响存在敏感区,高浓度NH~+_4不会导致pH持续升高.本研究可提高对ISORROPIA-Ⅱ模拟我国城市大气气溶胶pH的理解,为我国开展pH相关的二次生成机制、半挥发性组分气粒分配和污染控制措施等相关研究提供参考.     

微塑料对水中铜离子和四环素的吸附行为

微塑料作为载体可与水中重金属、抗生素结合进而形成复合污染,这改变了污染物原有的环境行为与危害性.微塑料与重金属及抗生素间的作用途径与机制是评价其环境风险及毒理学机制的前提.目前有关微塑料与重金属及抗生素间的相互作用机制尚不清晰.以高密度聚乙烯(HDPE)和通用级聚苯乙烯(GPPS)颗粒作为代表,研究了微塑料在单一体系和复合体系中对Cu~(2+)和四环素的吸附行为,并就相关机制进行了探讨.结果表明,单一体系中,GPPS和HDPE分别对TC和Cu~(2+)表现出更大的平衡吸附量;复合体系中,GPPS对Cu~(2+)和TC的平衡吸附量均大于HDPE,且2种微塑料的吸附能力均较单一体系有所提高.准二级动力学模型对微塑料吸附过程的描述更为合理,吸附过程可划分为表面吸附和孔内扩散2个阶段.Langmuir等温吸附模型较Freundlich等温吸附模型更符合实验情形.单一体系中,GPPS和HDPE对Cu~(2+)和TC的饱和吸附量分别为0.178、 0.257、 0.334和0.194μmol·g~(-1),而在复合体系中,相应的饱和吸附量则分别增大至0.529、 0.411、 0.471和0.341μmol·g~(-1).表面形态特征及化学官能团的不同是导致GPPS和HDPE吸附行为差异的主要原因.体系pH影响微塑料和吸附对象的存在形态及表面电性,继而影响平衡吸附量.环境温度在15～35℃范围时,提高温度不利于微塑料的吸附.Cu~(2+)和TC在共存条件下可产生协同效应,络合物的形成及相互间的桥接作用使得二者更易于被微塑料吸附.     

邢台市区道路可悬浮灰尘重金属污染特征及来源识别

为探究工业企业转型城市的道路可悬浮灰尘中重金属的来源特征,在邢台市区采集50份道路灰尘样品,利用X-Ray荧光光谱仪测定可悬浮灰尘中Cr、 Mn、 Co、 Ni、 Cu、 Zn、 As和Pb的含量,采用富集因子法评价重金属的污染水平,利用相关分析、主成分分析和聚类分析判别重金属之间的关系,识别其可能来源.结果表明,Co、 Cu、 Zn和Pb的平均含量是其相应河北省土壤背景值的2倍以上.富集因子评价结果显示,邢台市道路可悬浮灰尘中Co、 Cu、 Zn和Pb整体呈现中度富集,Ni、 As、 Cr和Mn无富集或轻微富集.综合样品中各重金属元素的含量特征与多元统计分析结果,邢台市区道路可悬浮灰尘中Cr、 Mn和Ni主要来源于自然和工业混合源,Zn、 Pb和Cu来源于交通和燃煤源,As来源于自然源,Co主要受工业活动的影响.     

两种悬浮填料在ASBBR厌氧氨氧化系统中的性能比较与微生物解析

选取聚乙烯（T1）和聚氨酯（T2）两种悬浮填料投入到两套相同厌氧序批式生物膜反应器（ASBBR）R1和R2中,以城市生活污水为配水基质,考察了两种填料在ASBBR中的性能及菌群结构特征,选出更适宜厌氧氨氧化（ANAMMOX）菌生长的填料.结果表明：R1和R2反应器分别在第93 d和73 d成功启动厌氧氨氧化,并实现稳定运行.稳定运行阶段,R1、R2系统总无机氮（TIN）平均去除率分别达88.34%、87.97%.此外,运行第150 d时,测得单个T1、T2填料的ANAMMOX菌活性分别为5.70和3.70 mg·g^-1·h^-1.同时,扫描电子显微镜（SEM）表征结果证明,球状菌在T1填料上的数量比同倍数下T2填料上多,且杂菌较少.高通量测序结果显示,T1、T2填料上Candidatus anammoxoglobus菌属相对丰度分别为75.29%和38.23%.本研究表明,相比于聚氨酯（T2）填料,聚乙烯（T1）填料更适宜ANAMMOX菌的富集.     

松弛涡旋累积法获取细颗粒物湍流通量的实验研究

利用2018年12月27日-2019年1月8日山东省平原县大气环境实验站观测资料,基于近地面层各物理量湍流输送特征的相似性,以温度（T）作为代理变量,采用松弛涡旋累积法（The Relaxed Eddy Accumulation,REA）计算了重霾天气过程细颗粒物湍流通量,并给出了可信度验证.结果表明：实验观测期间,温度（T）、水汽（H₂O）、二氧化碳（CO₂）等不同物理量的REA法获取的湍流通量的经验系数b分别为b_T=0.56、b_H2O=0.56、b_CO2=0.56.经验系数b的中位数随归一化采样阈值H_REA的增大而逐渐减小;b值的离散性随H_REA的变化存在一个极小值;考虑到温度b值的离散性最小,建议选取温度作为代理变量.REA法计算的细颗粒物湍流通量结果与细颗粒物湍流通量测量装置的结果具有较好的一致性,说明采用代理变量的REA法适用于细颗粒物湍流通量的获取.     

石墨烯气凝胶强化氯霉素废水厌氧生物处理效能及机制研究

针对高浓度氯霉素（CAP）废水在实际厌氧生物处理过程中难降解、毒性大及对活性污泥产生的抑制问题,本文采用三维石墨烯气凝胶（GA）作为外源强化介质,通过批次试验探究了不同初始石墨烯气凝胶浓度、电子供体（蔗糖）浓度以及氯霉素浓度对氯霉素废水厌氧降解过程中氯霉素去除速率、有机物去除率以及甲烷产量等影响.结果表明：当初始石墨烯气凝胶浓度为0.5 g·L^-1、初始电子供体浓度为8.8 mmol·L^-1、初始氯霉素浓度为50 mg·L^-1时,强化效果最为显著,当反应进行到18 h时,强化系统中氯霉素的去除率达到94%以上,COD的去除率稳定在26.6%~35.6%之间,强化系统比只加入污泥的生物系统氯霉素去除速率增加了48%~51.6%,COD去除率增加了10%左右.石墨烯气凝胶作为电子转移中间介体和微生物富集的载体,促进微生物种间进行直接电子转移,加速氯霉素的脱氯过程和甲烷的产生,为高浓度抗生素废水的厌氧生物处理提供了新的处理思路和参考.     

滤池滤料上细菌数的预处理方法优化

为优化生物活性炭滤池活性炭上细菌数的流式细胞术定量分析的预处理方法,本研究考察了4种物理预处理方式（机械振荡、低能量超声、高能量超声、机械振荡耦合高能量超声）以及4种化学预处理方式（含10%的柠檬酸（Citric Acid,CA）和2.5%的羟基乙酸（Glycolic acid,GA）混合液（CA+GA）、溶菌酶、吐温20、乙二胺四乙酸）对流式细胞术测定活性炭滤料上细菌数的影响,结果表明,在无菌超纯水为提取液时,机械振荡耦合高能量超声预处理后测定的细菌数最高（9.7（±1.2）×10⁷ cells·g^-1（以WW活性炭计,下同））,是最佳的物理预处理方式.0.1% CA+GA为最优的化学分散剂,耦合机械振荡与1次高能量超声预处理后细胞累积回收率较空白组（无菌超纯水）提高了21%±17%,其活细菌数也最高（约1.0×10⁷ cells·g^-1）;耦合机械振荡与3次高能量超声预处理后,分离的生物膜细菌量最高（1.5（±0.2）×10⁸ cells·g^-1）,证明0.1% CA+GA耦合机械振荡与3次高能量超声是利用流式细胞术测定活性炭生物膜的细菌数的最佳预处理方式.     

响水化工园区爆炸事故污水应急预处理工艺筛选

响水化工园区爆炸事故污水具有成分复杂、高有机物、高氨氮、高毒性等特点.本文针对该爆炸事故污水难处理的特点,选择了粉末活性炭-活性污泥（PAC-AS）、活性炭吸附、水解酸化-A²O 3种工艺开展预处理研究.结果表明,PAC-AS工艺可显著去除事故污水中的有机污染物;总有机碳去除率达到96.50%,比另外两种工艺分别高77.68%和11.41%;而氨氮去除率为65.03%,比另外两种工艺分别高51.37%和3.92%.PAC-AS工艺成功应用于事故污水处理工程,实现了全部20580.00 m³事故污水的妥善预处理,累计削减COD 21260.71 kg、氨氮209.41 kg,且出水水质稳定.