三峡库区消落带土壤汞形态分布与风险评价

为了解三峡库区消落带土壤中汞污染现状和环境风险,选择重庆14个区县的消落带,采集了192个土壤样品,分析其土壤总汞和汞形态分布,探讨其生物可利用性,对比研究和评估土壤总汞与汞赋存形态的污染水平和生态风险.结果表明,三峡库区消落带土壤中汞含量差异较大,土壤汞含量为22.4~393.5μg·kg-1,平均值为(84.2±54.3)μg·kg-1,76.6%的采样点土壤汞含量超过了三峡库区土壤汞背景值.土壤中的汞以残留态为主,不同汞形态所占比例为:水溶态汞4.1%、酸溶态15.5%、碱溶态汞18.3%、过氧化氢溶态汞10.9%、残留态汞51.3%.各区县土壤中生物可利用性汞(水溶态汞、酸溶态汞与碱溶态汞之和)平均含量为19.7~36.6μg·kg-1,生物可利用态汞占总汞的比例达到22.1%~51.6%.地累积指数和潜在生态危害指数评价结果均表明,三峡库区消落带土壤中汞赋存形态的污染水平和生态风险都较低,由生物可利用态汞带来的生态风险也很小;而对土壤总汞含量评价的结果明显偏大.因此,采用汞赋存形态进行污染现状和生态危害评价更能反映消落带土壤汞的环境风险.     

三峡水库消落区土壤、植物汞释放及其在斑马鱼体的富集特征

利用室内模拟试验,探讨了三峡水库消落区淹没后土壤、植物汞释放特征及其在斑马鱼体的富集水平.结果表明,随淹水时间的延长,淹没土壤中总汞(THg)含量下降;水体THg浓度总体明显升高.淹没土壤及水体中甲基汞(MMHg)含量总体明显上升,其中稗草+土壤处理水体中增加尤为明显,淹水21 d后,其浓度是土壤处理的2.52倍.表明消落区土壤、植物是水库水体汞的一个重要来源.供试稗草淹水分解造成水体pH及溶解氧(DO)含量下降、溶解性有机碳(DOC)含量上升,对土壤MMHg含量无明显影响,对水体MMHg影响较大.供试斑马鱼头部、内脏及肌肉中THg含量总体明显上升,与水体中THg浓度具有显著相关性(P<0.01).鱼体头部、内脏及肌肉中均出现不同程度的MMHg富集现象,以头部与肌肉最为明显.淹水21 d后,添加土壤处理的鱼体头部、内脏及肌肉MMHg增加的含量分别是对照的1.75~6.25、3.53~8.38、2.22~3.36倍;稗草+土壤处理的分别是土壤处理的3.57、2.37、1.52倍.可见,淹没土壤是鱼体MMHg增加的重要来源,淹没植物改变原水环境条件影响其向水体释汞过程能提高鱼体中MMHg含量.     

温带典型草原土壤总有机碳及溶解性有机碳对模拟氮沉降的响应

2008年5月～2011年10月,以内蒙古温带典型草原为研究对象,利用小区模拟控制试验,设置对照[0 g·(m2·a)-1]、低氮[5 g·(m2·a)-1]、中氮[10 g·(m2·a)-1]、高氮[20 g·(m2·a)-1]这4个净氮输入量处理,模拟研究了大气氮沉降水平变化对土壤总有机碳(TOC)以及溶解性有机碳(DOC)含量、年际变化及其垂直分布格局的影响,并分析了两者之间的关系.结果表明,除个别年份外,土壤TOC与DOC含量均随土壤深度增加而递减,4 a的连续施氮并未改变土壤TOC与DOC的垂直分布规律,但施氮降低了土壤TOC的垂直变异,增加了土壤DOC的垂直变异;施氮4 a对于草地表层0～20 cm土壤TOC与DOC含量的变化并未表现出显著影响(P>0.05).不同氮输入水平处理0～20 cm土层有机碳密度在3.9～5.6 kg·m-2之间变动,试验前两年不同氮处理0～20 cm土壤有机碳密度均低于对照或与对照接近,试验后两年,施氮对土壤总有机碳密度逐渐呈现出一定的促进作用,但与对照的差异仍不显著(P>0.05);不同处理0～20 cm土层DOC/TOC约为0.32%～1.09%,氮输入增加普遍降低了DOC在整个TOC中所占的比例;草地土壤TOC与DOC的变化呈显著正相关(P<0.01).不同处理草地土壤DOC随时间的变异均远大于TOC,与TOC相比,草地土壤DOC的变化更为迅速,是研究草地土壤碳库对氮沉降变化响应的重要敏感性指标.     

黄河口不同恢复阶段湿地土壤N2O产生的不同过程及贡献

采用时空替代法,选择黄河口生态恢复前后未恢复区(R0)、2007年恢复区(R2007)和2002年恢复区(R2002)的芦苇湿地为研究对象,分析了生态恢复工程对湿地土壤N2O产生不同过程与贡献的影响.结果表明,尽管不同恢复阶段湿地土壤N2O总产生量差异明显,但总体均表现为N2O释放.恢复区湿地土壤的N2O产生量大于未恢复区.N2O的产生主要以硝化作用和硝化细菌反硝化作用为主,而反硝化作用对N2O的产生有较大削弱作用,这与不同恢复阶段湿地土壤理化性质密切相关.非生物作用对N2O产生量贡献较大,这与黄河口为高活性铁区,Fe的还原作用关系密切.尽管黄河口不同恢复阶段湿地土壤N2O的产生是生物作用与非生物作用共同作用的结果,但由于非生物作用对N2O产生的影响较大,应受到特别关注.温度和水分对不同恢复阶段湿地土壤N2O产生过程的影响不尽一致,这与土壤微生物活性对温度和水分的响应差异有关.黄河口不同恢复阶段湿地土壤的N2O总产生量介于(0.37±0.08)～(9.75±7.64)nmol·(kg·h)-1,略高于闽江口互花米草湿地的N2O总产生量,但明显低于富氧森林土壤、草原土壤和闽江口短叶茳芏湿地的N2O总产生量.研究发现,黄河口生态恢复工程的长期实施明显促进了N2O的产生,因而下一步生态恢复工程应统筹考虑景观恢复与温室气体削弱这两方面因素.     

生物活性炭投加量对垃圾渗滤液处理效果的影响

试验对比了不同生物活性炭(biological activated carbon,BAC)投加量对垃圾渗滤液去除COD效果的影响.每升活性污泥中活性炭投加量为0、100、300 g的反应器处理垃圾渗滤液100个周期平均COD去除率分别为12.9%、19.6%、27.7%,表明BAC可以去除部分难降解有机物,并且COD去除率与投加量呈正相关关系.曝气8 h反应器中二氧化碳(CO2)产生量依次为109、193、306 mg,表明生物分解量也与投加量呈正相关关系.分析认为COD去除率与投加量的正相关关系是由于吸附与生物再生的共同作用导致,生物再生是BAC能够生物分解难降解有机物的根本原因.     

春、夏季长江口及其邻近海域溶解N2O的分布和海-气交换通量

分别于2012年3月和7月对长江口及其邻近海域进行了调查,对水体中溶解氧化亚氮(N2O)的分布及海-气交换通量进行了研究.结果表明,春季长江口及其邻近海域表层海水中溶解N2O浓度范围为9.34~49.08 nmol·L-1,平均值为(13.27±6.40)nmol·L-1.夏季表层溶解N2O浓度范围为7.27~27.81 nmol·L-1、平均值为(10.62±5.03)nmol·L-1.两航次表、底层海水中溶解N2O浓度相差不大.长江口溶解N2O浓度由近岸向外海逐渐降低,受陆源输入影响显著.溶解N2O浓度高值出现在长江口最大浑浊带附近,这主要是由于水体中较高的硝化速率造成的.温度是影响N2O分布的另一个重要因素,对溶解N2O浓度有双重作用.春季和夏季表层海水中N2O饱和度范围分别为86.9%~351.3%和111.7%~396.0%,平均值分别为(111.5±41.4)%和(155.9±68.4)%,大部分站位处于过饱和状态.利用LM86、W92和RC01公式分别计算了长江口及其邻近海域N2O的海-气交换通量,春季分别为(3.2±10.9)、(5.5±19.3)和(12.2±52.3)μmol·(m2·d)-1,夏季分别为(7.3±12.4)、(12.7±20.4)和(20.4±35.9)μmol·(m2·d)-1,初步估算出长江口及其邻近海域的年平均释放量分别为0.6×10-2Tg·a-1(LM86)、1.1×10-2Tg·a-1(W92)、2.0×10-2Tg·a-1(RC01).长江口及其邻近海域虽然只占全球海洋总面积的0.02%,但其释放的N2O占全球海洋释放量的0.06%,表明长江口及其邻近海域是产生和释放N2O的活跃区域.     

杭州灰霾天气超细颗粒浓度分布特征

利用快速迁移率粒径谱仪(FMPS)对杭州2013年12月6～11日连续灰霾天气和灰霾消退过程超细颗粒进行监测,分析颗粒物浓度变化和粒径谱分布特征及其与气象的相关性.结果表明,颗粒物日变化特征为夜晚数浓度较高,凌晨数浓度开始降低,08:00和18:00上下班高峰期出现一个小峰值,体现出明显的交通源峰值,表明交通排放对大气污染影响较大.灰霾天气下颗粒物最高数浓度达到8.0×104cm-3.粒径谱呈双峰分布,峰值粒径分别为15 nm和100 nm,粒径在100 nm附近的粒子占大多数,粒子以爱根核模态和积聚模态为主,平均数量中位径CMD(count medium diameter)为85.89 nm.而在灰霾消退过程,颗粒物数浓度降低,峰值粒径向小粒径演变,粒径在100 nm附近的粒子逐渐减少,核模态粒子增多,大于积聚模态,平均CMD为58.64 nm.气象因素中能见度和风力与数浓度主要呈负相关,相关系数R分别为-0.225和-0.229,相对湿度与数浓度正相关,相关系数R为0.271,冬季大气比较稳定,水平温度与数浓度的相关性较小.研究灰霾天气数浓度分布和气象因素的综合影响对其形成机制及控制有重要意义.     

双组分VOCs的催化氧化及动力学分析

考察了微波加热与管式炉加热下挥发性有机化合物(VOCs)甲苯与氯苯的催化氧化性能,并对双组分VOCs的反应动力学进行了分析.结果表明,VOCs的竞争吸附使得双组分中甲苯和氯苯的转化率比单组分降低3%~12%;微波的"热点效应"与"非热效应"使得VOCs转化效率明显优于管式炉加热,尤其是氯苯的转化率提高了31%~38%;微波加热降低了氧化反应温度和处理能耗.动力学分析表明,微波加热下甲苯和氯苯的反应活化能比管式炉加热下减少了2146 J·mol-1和1450J·mol-1,微波加热下氯苯的化学反应速率常数是管式炉加热的35倍,甲苯的反应速率常数提高了6倍.     

京津冀区域生产和消费CO2排放的时空特点分析

区分消费和生产二氧化碳排放是对开放的经济区域进行排放责任划分的基础,日渐受到政策制定者的关注.利用经济投入产出-生命周期分析模型,对京津冀区域1997年、2002年和2007年的消费和生产二氧化碳排放时空特征及二氧化碳排放平衡进行分析.结果表明,京津冀区域消费和生产二氧化碳排放呈约4%的年均增长;贸易隐含二氧化碳排放比例为30%~83%,并以国内贸易隐含二氧化碳排放为主;河北的消费和生产二氧化碳排放占区域主导,增速和二氧化碳排放强度高于北京和天津;京津冀区域为二氧化碳排放净流入区域,存在部分排放责任转移;京津为二氧化碳排放净转入地区,冀为二氧化碳排放净转出地区;京津冀三地二氧化碳排放关键部门分布集中且相似度较高,可以考虑区域联合控制.其中,电力、蒸汽、热水生产和供应业和金属冶炼及压延加工业对二氧化碳排放的依赖性最大,承担较大的其他部门的二氧化碳排放责任.投入产出分析解析了地区生产和消费二氧化碳排放情况,有利于区域减排的精细化管理和制定相应对策,并促进区域减排合作.     

介质阻挡放电中添加乙炔对NO脱除的影响

利用介质阻挡放电(DBD)进行模拟烟气脱除NO实验,通过改变乙炔体积分数和烟气水蒸汽含量研究添加乙炔对NO脱除效率的影响.结果表明:烟气中添加乙炔强化了NO氧化作用,随着乙炔体积分数的提高,NO脱除率逐渐增加.在NO/N2/O2/C2H2/H2O体系中,水的电负性和离解反应消耗大量高能电子,降低了活性自由基的生成,NO脱除速率随之减慢;能量密度低于400 J·L-1时,相对湿度(RH)为0的情况下脱出效果最好.但随着能量密度的增加,H2O不会影响最终的NO脱除率;H2O的添加可以产生更多的·OH自由基,促进NO2向HNO3转化,使出口NO2浓度大幅度降低.