有机粘土疏水性吸附过程的分子模拟:烷基碳原子数和有机物logK_(ow)的影响

基于从分子尺度上解析改性剂烷基碳原子数和有机物疏水性对有机粘土吸附能力的影响机制,以从头算的量子化学计算方法(MP2/6-31g(d))模拟了有机粘土在水溶液中的吸附过程.通过计算吸附前后几何构型、能量、化学键和电荷分布等参数的变化,分析了影响有机粘土疏水性吸附的关键因素,并对疏水性吸附作用力的化学本质进行了初步探讨.计算结果表明,烷基碳原子数增加对提高有机物吸附能的作用并不显著,长链烷基提高有机粘土吸附容量的真正原因在于其可提供更多的有机物吸附位.有机物的疏水性(以正辛醇-水分配系数logKow表征)是影响疏水性吸附过程的关键因子,水分子的引力作用对疏水性吸附具有决定性影响,理论上解释了普遍存在的有机物吸附量与logKow呈正相关的实验现象.疏水性吸附力的作用前提是有机物为疏水性,即当水分子的引力作用较弱时疏水性作用力才可以表现出来;而对于亲水性有机物,疏水性吸附力会被水分子的引力所抵消,吸附强度减弱.模拟红外光谱和电荷分布结果表明,吸附前后无化学键断裂和电子得失的发生,只有原子电荷密度的微小变化,据此推测疏水性吸附力以分子间弱相互作用力——London色散力为主.     

污泥增活剂影响MBR处理效果试验研究

向一体式膜生物反应器(Membrane Bioreactor,MBR)中投加污泥增活剂,与普通MBR进行试验对比,考察了污泥增活剂-MBR复合工艺对污染物去除的强化作用及对混合液污泥特性的影响。结果表明,污泥增活剂不仅提高了COD和氨氮的去除效果,而且由于增活剂与污泥形成的生物团粒的有效作用使系统总氮去除率提高10%以上。污泥增活剂-MBR中污泥混合液胞外聚合物(extra-cellular polymeric substances,EPS)含量高于MBR,上清液溶解性微生物产物(soluble microbial products,SMP)和Zeta电位相对较低,及EPS与SMP和Zeta电位的变化对应规律,说明污泥增活剂使EPS含量升高,促进了污泥活性的提高。较低的SMP浓度将降低膜自身污染的程度,活性炭的作用可使泥饼层结构疏松,能够减缓泥饼层带来的膜通量下降。     

五种重金属离子对黑褐新糠虾的急性毒性试验

通过Cu、Hg、Cd、Zn、Pb等5种重金属离子对黑褐新糠虾的急性毒性试验,分别得出了5种重金属离子对黑褐新糠虾的24、48、72、96 h半致死浓度及安全浓度,依次为:Cu2 0.625、0.161、0.161、0.125、0.013 mg/L;Zn2 4.028、1.083、0.917、0.583、0.058mg/L;Cd2 2.679、0.625、0.250、0.161、0.016mg/L;Pd2 13.750、13.750、9.583、1.917、0.192mg/L;Hg2 0.161、0.150、0.150、0.150、0.015 mg/L。研究结果表明:黑褐新糠虾对5种金属离子的敏感性为Cu2 >Hg2 >Cd2 >Zn2 >Pb2 ,黑褐新糠虾作为水域重金属离子的监测生物具有较明显的优势。     

农田土壤施用系列新型氮肥后气态氮(NH3和N2O)减排效果比较:以夏玉米季为例

为了解不同品种新型氮肥相对常规施肥其氨(NH3)和氧化亚氮(N_2O)的减排效果,本文通过田间原位试验同步研究了夏玉米生长季氮肥施用后的农田NH_3挥发和N_2O排放及其主要驱动因子.以常规施肥(复合肥+尿素,CK)为对照,设置了5个肥料处理,分别为脲铵氮肥(UA)、稳定性复合肥料(UHD)、硫包衣氮肥(SCU)、脲甲醛复合肥(UF)和有机肥(OF),施氮量(以N计)均为300 kg·hm~(-2).相关分析结果表明,氨挥发和N_2O排放受环境因子影响,均与土壤WFPS呈显著负相关(P0.05),N_2O排放还与土壤硝态氮呈极显著正相关(P0.01).进一步回归分析表明,N_2O排放(F_(N_2O))主要取决于土壤硝态氮(x)含量的变化,而氨挥发(F_(NH_3))主要取决于土壤铵态氮(x)含量的变化.与CK相比,除了UA,其它肥料处理都降低了土壤的氨挥发,尤其是UF和OF处理减少了37%~43%.但对于N_2O排放,所有处理与CK皆无显著差异.进一步计算每种处理氨挥发和N_2O的气态氮损失总量,与CK相比,UHD、SCU、UF和OF分别减排了9%、5%、30%和23%,而UA增加了3%.     

水环境中碳纳米管对沙丁胺醇光降解的影响

选取沙丁胺醇(salbutamol,SAL)为目标污染物,研究了3种碳纳米管(CNTs,单壁碳纳米管SCNT、羟基衍生化多壁碳纳米管MWNT-OH和羧基衍生化多壁碳纳米管MWNT-COOH)对有机污染物在模拟太阳光照下降解的影响;并且研究了CNTs与天然水体中光活性物质三价铁离子(Fe3+)的相互作用.结果表明,3种CNTs能够通过竞争吸收光子,即光屏蔽作用抑制SAL光解;同时又能通过光致激发产生单线态氧(1O2)促进光解反应,两种作用机制同时存在,在绝大多数情况下,抑制作用占主导地位.此外,CNTs还能通过静电吸附作用使水体中的光活性物质Fe3+失活,从而影响有机污染物在天然水体中的光化学行为.     

污水处理厂污泥水溶解性有机物的光谱特性分析

污泥水是污水处理厂污泥浓缩、稳定、脱水等环节产生的废水,具有污染物浓度高、成分复杂的特点.采用三维荧光光谱和红外光谱研究了污泥水中溶解性有机物(DOM)的光谱特性.污泥水荧光性DOM(FDOM)可利用平行因子分析划分为6个荧光组分,分别为类蛋白质组分C1(275/355 nm)、C4(235/350 nm)和C6(275/305 nm),及类腐殖酸组分C2(250,340/440nm)、C3(320/380 nm)和C5(250/465 nm).重力浓缩和机械浓缩污泥水中COD与所有类腐殖酸组分均正显著相关(P0.01),类蛋白质组分对其影响不大.离心脱水污泥水中组分C1、C4和C5含量明显上升.深度脱水污泥水中FDOM荧光峰位置和强度与其它污泥水存在显著差异,C3和C6分别较离心脱水污泥水升高15.63和7.30倍.与浓缩污泥水相比,离心脱水污泥水中多糖和腐殖酸吸收峰增强,而深度脱水污泥水中蛋白质大量释放,金属离子会与腐殖酸和蛋白质络合引起DOM结构变化.     

高岭石、针铁矿及其二元体对胡敏酸的吸附特性

研究了高岭石、针铁矿及其混合物(KGM)和复合物(KGC)的表面性质及吸附胡敏酸的特性.结果表明,4种物质的比表面积(SSA)表现为针铁矿KGCKGM高岭石,KGM的SSA接近两种纯物质的平均值,而KGC的SSA明显升高.高岭石、针铁矿、KGM和KGC的等电点(IEP)分别为3.2、7.9、6.1和6.7;初始p H=5.0时,其表面Zeta电位分别为-13.9、38.2、14.3和19.7 m V.4种样品对胡敏酸的动力学吸附过程适合用准二级动力学模型描述,表明化学吸附是主要作用机制.一、二位Langmuir模型可较好地拟合等温吸附数据(R~2为0.962~0.993),其中二位Langmuir模型对KGM和KGC吸附数据的拟合度R~2分别为0.989和0.993;Freundlich模型对等温吸附数据的拟合度较低,但两种二元体的拟合度高于两种纯物质.初始p H=5.0时,高岭石、针铁矿、KGM和KGC对胡敏酸的吸附容量(q_(max))分别为6.02、61.83、35.13和42.10 mg·g~(-1);两种二元体的q_(max)都高于两种纯物质q_(max)的平均值,其中KGC的q_(max)明显升高.热力学参数表明,4种样品对胡敏酸的吸附均属于吸热反应,其中高岭石的吸附为非自发过程,其余样品的吸附为自发过程.     

复合催化膜生物反应器处理一氧化氮废气研究

采用溶胶-凝胶法以聚砜(PSF)中空纤维膜为载体制备了Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜,以此构建新型复合催化膜生物反应器(HCMBR),实现膜催化与硝化反硝化耦合烟气脱硝,进一步提高NO去除能力.采用Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜生物反应器(HCMBR)处理一氧化氮废气,实现了180 d长时间高效稳定运行,NO去除效率可达93.2%,去除能力可达167.1g·(m~3·h)~(-1).适宜运行条件为:气体停留时间9 s、自然光光照强度670 lx,p H为6.8~7.2,n C/n N=3.7.Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜加入,复合催化膜生物反应器去除NO的效率比膜生物反应器提高了1.4%~13%,在Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜附着稳定的生物膜后,复合催化膜生物反应器去除NO的效率比湿式膜催化反应器提高了59.5%~66%.     

两株异养硝化细菌的氨氮去除特性

从生物陶粒反应器中分离得到2株异养硝化细菌ZW2和ZW5,对2菌株的生理生化实验以及16S rDNA序列分析,确定菌株ZW2和ZW5分别为假单胞菌(Pseudomonas sp.)和粪产碱杆菌(Alcaligenes faecalis),并对其硝化性能和脱氮能力进行了研究.结果表明,2株细菌能在利用有机物的同时进行硝化和脱氮作用.经过60h的培养,ZW2和ZW5对氮素的去除率可以分别达到43.90%和48.52%,对COD的去除率分别为67.48%和78.21%.在此过程中,亚硝酸盐浓度一直保持在微量水平,硝酸盐稍有积累,说明2株异养硝化细菌同时也具有好氧反硝化功能.     

水热法制备BiVO4及其可见光催化降解糖蜜酒精废水

以Bi(NO3)3•5H2O为铋源,NH4VO3为钒源,采用简单的水热法制备了BiVO4 光催化剂,并用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(IR)和紫外-可见光漫反射光谱(UV-vis)对产品进行了结构表征。同时,在BiVO4光催化降解糖蜜酒精废水反应中考察了催化剂用量、通氧量、溶液pH值、双氧水用量及光照强度对糖蜜酒精废水脱色率的影响。实验结果表明,水热产品属于单斜晶系BiVO4,其带隙能为2.398 eV,并具有良好的可见光催化活性。当降解经30倍稀释的糖蜜酒精废水,BiVO4添加量为3.0 g•L−1 ,通氧量为120 L•h-1,助氧化剂H2O2添加量为9 %,不改变废水pH值,在400W镝灯离液面11cm照射反应180 min的条件下,糖蜜酒精废水的脱色率为88.60 %,COD去除率为25.84%,而添加5g•L−1的FeSO4•7H2O后其脱色率和COD去除率分别提高到90.90 %和91.26%。单斜晶型BiVO4晶体的可见光催化糖蜜酒精废水过程符合一级动力学反应。