碘化阶层孔氧化硅纳米球对水中典型有机氯污染物的吸附性能研究

采用共缩聚法,成功地原位合成了碘改性的阶层多孔氧化硅纳米球（SiO₂-I）,研究了其基于卤键作用对典型有机氯污染物六六六的吸附性能,并考察了改性剂I-硅烷含量和pH值对吸附效果的影响.实验结果表明,该纳米材料对六六六表现出优异的吸附富集性能,吸附速率快,60 min内对六六六的去除率为71.6%,240 min内达到吸附平衡,去除率可达98.3%,最大吸附量为178.6 mg·g^-1;吸附动力学符合拟二级动力学模型;碘物种的加入提高了阶层多孔氧化硅的吸附速率和吸附效率.另外,为了便于纳米吸附材料的分离,本研究对SiO₂-I纳米球进行了磁性化.研究发现,磁性化修饰后,SiO₂-I纳米材料仍然保留对六六六优异的吸附富集性能,240 min时的吸附去除率达90.3%.     

华北区域点冬季二次有机气溶胶特征与影响因素

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成进行了在线测量,并分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM_(2.5)与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM_(2.5)污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m~(-3);其中,有机碳和元素碳是PM_(2.5)的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m~(-3)和(2.6±2.2)μg·m~(-3),占PM_(2.5)总质量的7.1%和2.2%;PM_(2.5)与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM_(2.5)浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM_(2.5)中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m~(-3),占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O_3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H~+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H~+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献.     

土地整治对工业区周边土壤微生物多样性和群落结构影响分析

为探究土地整治对重金属污染环境下土壤理化性质及其中微生物的影响,本文基于Illumina高通量测序技术,对比分析了工业区周边土地整治区内外的土壤微生物群落结构和多样性.结果表明:①从土壤性质来看,土地整治区重金属污染状况和土壤质量均优于非整治区.②从土壤微生物群落结构来看,水田土壤微生物群落主要的菌门为变形菌门、绿弯菌门、酸杆菌门,而土地整治可能降低了变形菌门相对丰度,提高了绿弯菌门和酸杆菌门的相对丰度,同时在属水平上也提高了鞘脂单胞菌属、地杆菌属的相对丰度.③从土壤微生物多样性来看,土地整治区中土壤微生物多样性和功能性明显得到改善,但随着重金属污染程度的升高,改善效果逐渐减弱.④Spearman相关性分析表明,Cd、Hg、Pb、pH、AP是影响微生物群落的主要环境因子,而硫杆菌属、芽孢杆菌属、鞘脂单胞菌属与多种重金属元素表现出显著的正相关关系.本研究证实了土地整治有助于改善土壤微生物多样性和功能性,并提升土壤质量.     

基于LOADEST和数字滤波的水源地基流氮素输出定量方法应用实例

地表直接径流和基流均是流域非点源氮/磷养分输出的重要水文途径.科学认识和定量模拟基流氮/磷养分输出对于准确解析水源地水体非点源污染来源至关重要.基于Load Estimator模型和数字滤波算法,建立了定量水源地基流氮素输出的方法体系.以浙江省珊溪水源地的玉泉溪流域为例,利用玉泉溪2010-01—2013-12期间逐月总氮(TN)水质监测数据和逐日流量数据,展示了该方法的计算过程.结果表明,本文建立的水源地基流氮素输出定量方法结果合理,模拟精度高,决定系数和纳什系数分别为0.83和0.80;玉泉溪流域2010—2013年TN负荷量为141.21～274.68 t·a~(-1),平均208.63 t·a~(-1),年基流TN负荷量为84.39～168.68 t·a~(-1),平均127.69 t·a~(-1);基流对玉泉溪年均TN负荷量贡献率高达60%以上,流域基流养分输出对地表水体的污染应引起足够重视.     

乙醇汽油与普通汽油非常规污染物排放特性对比研究

在一台满足国Ⅴ排放标准的双喷射(气口喷射+缸内直喷)汽油机上开展了燃用E10乙醇汽油(乙醇体积比为10%)对发动机非常规排放特性影响的试验研究.使用傅里叶变换红外分析仪(FTIR)测量了饱和烃、不饱和烃、芳香烃及醇、醛等非常规污染物排放量,对比分析了双喷射模式时各工况下E0和E10两种燃料的非常规排放水平.结果表明,双喷射模式下,加入乙醇有效降低了乙烯、1,3-丁二烯、苯和甲苯的排放量,但会导致乙醛排放升高.双喷射模式下,随着负荷增加,两种燃料下的1,3-丁二烯和甲苯排放呈现先升高后降低的趋势,乙烯、甲醛和苯排放则先降低后升高.乙醇能抑制1,3-丁二烯、乙烯生成,抑制效果为PFI模式优于双喷射模式,GDI模式抑制量最低.PFI和GDI模式下E10的甲醛排放均显著升高,但双喷射模式有效抑制了甲醛排放的增加.     

基于两种再分析资料的一次四川盆地大气污染过程气象要素数值模拟研究

利用ECMWF-ERA5和NCEP-FNL再分析资料作为中尺度气象模式WRF（The Weather Research and Forecasting）初始场,对四川盆地2018年1月一次大气污染过程气象要素进行了模拟,对比分析了气温、风速、风向、相对湿度、边界层高度、温廓线的模拟效果,并结合大气超级站观测数据对模拟结果进行评估.结果表明：两种资料均能较好地模拟出气象要素的变化情况,但由于两套资料时空分辨率、采用的模式、同化方案、数据来源和质量控制方案存在一定区别,导致各要素模拟效果并不一致.与NCEP-FNL相比,ECMWF-ERA5模拟的平均相对湿度（59.23%）与观测值差异更小,且均方根误差、偏差较小,分别为9.83%和-0.83%,但NCEP-FNL模拟的平均气温（8.99℃）更接近观测值,且偏差值较小,为-0.04℃.两组模拟结果均显示盆地内部为模拟区域的低风速区,相对湿度模拟值在60%以上,气温高于西部山地地区.NCEP-FNL模拟的盆地内部气温、相对湿度、风速小于ECMWF-ERA5模拟值,但边界层高度模拟值较大.ECMWF-ERA5模拟的逆温强度相比较小,且温度露点差较小.此次污染过程PM_2.5和PM₁₀日均浓度最大值分别为190.1 μg·m^-3和261.0 μg·m^-3,相对湿度增大引发的颗粒物吸湿增长是导致PM_2.5和PM₁₀质量浓度突增的主要原因.     

不同空间划分方式下袁河流域景观结构对水质的影响

近年来景观结构的水文效应受到关注,研究不同空间划分方式下景观结构对河流营养盐、重金属变化的影响机制对于流域生态保护具有重要意义.本文于2018年7月和2019年1月在袁河干流及支流38个采样点采集水样,测定水体营养盐类污染指标（DO、NO₃^--N、NH₄⁺-N、TP和DOC浓度）和重金属类污染指标（Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Cd和Pb浓度）.基于前向变量选择、冗余分析等方法,筛选景观结构指标,量化其在不同尺度下对水体营养盐、重金属变化的影响.结果表明：①农田、斑块密度（PD）、斑块聚集指数（COHESION）及散布与并列指数（IJI）是影响水体营养盐变化的主要指标.林地、建设用地（Res）、平均最近邻体距离（ENN_MN）和最大斑块指数（LPI）的组合是影响重金属变化的主要指标.②在河岸缓冲带与圆形缓冲区划分方式下,景观结构均在100 m尺度对营养盐变化解释能力最强,平均解释率分别为31.5%、24.3%,均在1000 m尺度对重金属变化解释能力最强,平均解释率分别为32.0%、42.6%.③100 m河岸缓冲带和子流域尺度分别是景观结构影响水体营养盐、重金属变化的最佳空间尺度,平均解释率分别为31.5%、42.8%.以上结果表明,针对水体不同的污染类型,采用对应的划分方式及缓冲尺度有助于提高定量分析精度,为流域水环境保护、景观优化与管理提供科学依据.     

近14年西北地区甲醛柱浓度的时空变化研究

基于臭氧监测仪（OMI）卫星反演数据,对2005~2018年西北4省区域大气甲醛柱浓度数据进行提取及分析,探讨其时空变化特征及影响因素.结果表明：在时间变化上,14a甲醛柱浓度整体呈先上升后下降的波动变化趋势,夏秋季显著高于冬春季,且冬季均值略高于春季.在空间分布上,甲醛柱浓度自西向东、自北向南逐渐升高,高值区集中于陕西和甘肃东南部及青海西南部;低值区集中于宁夏、青海和甘肃的西北部;稳定性呈现出东部分散、西部集聚、差异显著的分布格局.影响甲醛柱浓度变化的因素包括自然和人为因素,自然因素中,甲醛柱浓度受地形影响显著,与风向、气温均呈现显著正相关;人为因素中,甲醛柱浓度与人口密度、地区生产总值、工业废气排放量及建筑房屋竣工面积均表现出正相关关系,与工业废气排放量的相关度最高.大气中甲醛分子与气溶胶粒子二者间呈显著正相关关系,这进一步说明甲醛浓度受到了诸多因素的综合影响,但气溶胶粒子、气温及工业废气的排放是主导因素.     

喜凉作物生长期对全球变暖停滞响应的时空差异——以中国绿洲为例

基于中国绿洲喜凉作物（chimonophilous crop）分布区39个站点1960~2016年逐日平均气温资料,运用线性趋势法、反距离加权插值（IDW）、Morlet小波、Mann-Kendall检验等方法,研究中国绿洲喜凉作物气候生长期的时空变化对变暖停滞的响应.结果表明：①变暖停滞期,中国绿洲喜凉作物气候生长期起、止日及生长期日数以-0.2d/10a、0.33d/10a、0.53d/10a的趋势变化,较1960~2016年起始日提前趋势减缓1.01d/10a,终止日推迟减缓1.28d/10a,生长期日数延长减缓2.3d/10a,对变暖停滞有响应.②中国绿洲喜凉作物气候生长期起始日对变暖停滞响应的站点有44%,终止日和生长期日数均为49%,主要分布在南疆、柴达木盆地和河西绿洲,其中河西绿洲对变暖停滞响应最明显,南疆次之,柴达木最小,而北疆绿洲不存在滞缓现象,显然空间差异明显.③M-K检验显示,中国绿洲喜凉作物气候生长期起、止日及生长期日数分别在2001年、1990年和1997年发生突变,起始日晚于变暖停滞起始年份,终止日和生长期日数早于变暖停滞起始年,且分绿洲生长期日数突变年与变暖停滞起始年相接近.④Morlet小波得出变暖停滞期其变化稳定存在2.4~4.3a的震荡周期,表明未来几年中国绿洲喜凉作物气候生长期仍持续延长.     

泗顶矿区6种土地利用类型土壤微生物群落结构特征

以广西柳州泗顶铅锌矿区的玉米地、菜地、灌木、尾矿库、森林和柑橘园6种不同利用类型土壤为研究对象,采用高通量测序技术,分析了不同土地利用类型土壤微生物群落结构特征及土壤环境因子对微生物群落结构的影响.结果表明,变形菌门（Proteobacteria）是6种土壤的优势菌门,所占比例为31.34%~53.47%,γ-变形菌纲（Gammaproteobacteria）为优势菌纲.冗余分析表明,在重金属含量最高的灌木区,厚壁菌门（Firmicutes）和拟杆菌门（Bacteroidetes）的丰度与土壤中铅、锌、镉、铜的含量呈现显著正相关;在土壤钠和钾含量较高的玉米地和菜地,浮霉菌门（Planctomycetes）的丰度有所增加,而厚壁菌门和拟杆菌门的丰度则有所下降.在土壤有机质含量较高而总氮、总磷含量较低的柑橘园,酸杆菌门（Acidobacteria）和疣微菌门（Verrucomicrobia）的丰度较高.芽单胞菌门（Gemmatimonadetes）和浮霉菌门的丰度与土壤pH值呈显著正相关.研究结果表明土地利用类型及土壤环境因子对土壤微生物群落结构多样性有显著的影响.