负载型燃烧催化剂La_(0.8)Ce_(0.2)CoO_3/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2制备及性能研究

以复合氧化物La0.8Ce0.2CoO3为活性组分,Ce0.8Zr0.2O2固溶体为载体,采用柠檬酸络合法制备出负载型燃烧催化剂La0.8Ce0.2CoO3/Ce0.8Zr0.2O2。用XRD、BET和SEM对其进行表征,考察了焙烧温度、反应时间、反应温度及H2S存在对催化剂活性的影响。结果表明,载体表面形成了均一的钙钛矿相;该负载型催化剂对二甲苯完全氧化反应具有较高的催化活性,有良好的热稳定性、操作稳定性和强的抗H2S毒化能力。这可能是载体与负载组分之间密切的协同作用所导致。     

近海沉积物对粪固醇的等温吸附和热力学研究

采用大连湾近海表层沉积物为吸附剂,粪固醇为吸附质,通过批量平衡法,研究了近海沉积物对12种粪固醇的吸附行为.结果表明,12种粪固醇在24 h吸附达到平衡后,5种粪固醇的指纹值变化趋于稳定;用Henry、Freundlich、Langumir、Dubinin-Radushkevich(D-R模型)、Temkin这5种等温吸附模型来拟合,其中Langumir模型不适合拟合沉积物对粪固醇的吸附数据,其他4种模型均能较好地拟合.D-R模型拟合效果表明,12种粪固醇的吸附平均自由能在7 071.1～9 128.7 J.mol-1之间,12种粪固醇的吸附过程主要是物理吸附的作用.Temkin模型拟合效果表明,加氢胆固酮(Kf=8.89×106)的Kf值最大,说明沉积物吸附加氢胆固酮之间的作用最大,加氢胆固酮更容易被吸附.热力学参数吸附焓ΔH0<0,熵变ΔS0<0,ΔG0<0呈现出放热反应,自发过程的特征.     

适冷微生物研究进展及应用现状

适冷微生物(包括嗜冷微生物、耐冷微生物)是在低温下仍具有生存和繁殖的能力的一类微生物,低温会对微生物产生如酶活性降低、膜流动性变差、蛋白质冷变性、不适当的蛋白质空间折叠和低温下细胞内部构造破坏等不利影响。适冷微生物能克服低温带来的消极影响,并能在极端环境下生长及代谢。随着宏基因组测序、蛋白质组学以及其它分析手段在环境微生物中的应用,作者对低温微生物的一些适应性改变有了新的认识。酶活性中心结构的改变、膜中脂质成分含量的增加,冷适应蛋白的快速表达等都被证明在对低温适应中起着重要作用。文章综述了适冷微生物的适冷机理及其在污染控制领域的应用,为适冷微生物的实际工程应用提供参考,为适冷微生物在环境工程中的进一步广泛应用奠定基础。     

油脂对红壤结构性质与水流运动特征的影响

本文通过室内灌水入渗试验,研究了灌溉水油脂浓度（0,1.0,3.0和10.0g/L）、灌水频率（1d1次,2d1次,4d1次）和灌溉模式（纯清水灌溉,纯含油脂灌溉水灌溉,含油脂灌溉水-清水交替灌溉）对受灌土壤结构性质与水流运动特征的影响.结果显示,随灌水进入到受灌土壤中的油脂主要集中在优先流通道中快速运动,优先流湿润锋处的土壤油脂浓度较高且不受灌溉水中油脂浓度的影响,表明即便是采用较低油脂浓度的灌溉水灌溉,依然对地下水系统存在较高的污染风险;高频率、低定额的含油脂灌溉水灌溉有利于进入到受灌土壤中的油脂向深层土壤运动,使得斥水性土层厚度增大,从而导致入渗水流运动的不确定性及地下水系统的污染风险均增大;油脂对受灌土壤团聚体的再团聚作用只有在其浓度较高时才能形成,含油脂灌溉水-清水交替灌溉因降低了受灌土壤的油脂浓度反而导致土壤团聚体分散和破碎.研究成果对再生水和原污水农田灌溉制度设计具有参考价值.     

过去300a长江中下游异常丰梅事件变化与洪涝灾害

2016年6—7月,长江流域发生重大洪涝灾害,给社会生产和人民生活带来严重损失。而该时段内梅雨因其强降水过程频繁、持续时间长、雨量集中等特点成为主要致灾因子。论文利用历史文献和观测资料,构建了1736年以来异常丰梅事件年表,分析了其长期变化特征及与El Ni?o事件的统计关系,并诊断了El Ni?o造成异常丰梅事件的大气环流背景。结果表明:1736—2016年间共发生44次异常丰梅事件(含21次特大梅雨事件),其中1900年代、1910年代、1990年代是异常丰梅事件最为频繁的3个时段;与2016年梅雨特征相近的特大梅雨事件有21次。过去300 a间,异常丰梅事件与El Ni?o存在较好的对应关系,44次异常丰梅事件中37次发生在El Ni?o的当年或次年;在21次特大梅雨事件中16次伴随El Ni?o出现。伴随El Ni?o事件而发生的异常丰梅事件环流特点是中高纬经向环流偏强,我国境内水汽输送通道偏西、偏北,大量水汽滞留在长江流域,并与南下的冷空气交汇,从而形成持续性降水;而在El Ni?o次年,低纬存在较强且稳定的副热带高压,水汽输送路径偏北,长江中下游水汽输送通量显著增强,更容易导致异常丰梅事件的发生。     

光照条件下冰相中激发三线态溶解性有机物的生成及其对三甲基苯酚的光敏化降解作用

选用两种天然有机物Upper Mississippi River NOM(UMRNOM)和Suwannee River NOM(SRNOM)作为光敏化剂,以500 W高压汞灯模拟太阳光照,用2,4,6-三甲基苯酚（TMP）作为探针,进行光解实验.考察了TMP是否可以作为冰相中激发三线态溶解性有机物（3DOM*）的探针,以及溶解性有机碳（DOC）浓度、pH值和溶解氧含量对光反应生成3DOM*的影响.结果表明,TMP的直接光降解和单线态氧（1O2）、羟基自由基（·OH）对TMP检测3DOM*的影响可以忽略,TMP可以作为冰冻样品中3DOM*的探针.UMRNOM的荧光强度和光化学活性低于SRNOM,在光反应中3DOM*的生成量低.两种DOM的SUVA254、E2/E3和荧光指数均与pH没有相关性,产生的3DOM*也与pH不相关.3DOM*生成量随着DOC浓度的增加而增加,单位DOC的3DOM*生成量随着浓度的增加而减少.此外,充入氮气的样品中TMP的降解速率比空气饱和样品分别高13.15%和16.43%.     

两种土壤增效剂对稻田氨挥发排放的影响

硝化抑制剂和生物炭是农田土壤管理常用的土壤增效剂.其中,硝化抑制剂可以增加作物产量提高氮素利用率,而生物炭是生物质资源利用的一种新方式,且具有一定的吸附特性.以减少稻田氨挥发带来的氮素损失及环境污染问题为目的,在原状土柱模拟试验条件下,以单施化肥处理(CN)为对照,研究了生物炭(B)添加、硝化抑制剂(CP)添加及复合添加处理(BCP)对田面水p H、田面水铵态氮浓度、水稻产量及氨挥发损失的影响.结果表明,两种增效剂施用对水稻产量无显著影响,硝化抑制剂添加有增加水稻产量的趋势.两种土壤增效剂添加均显著增加了稻田氨挥发损失,损失量占施氮量的25%～35%.其中,肥期(施肥后7 d内)氨挥发损失占总损失的86%～91%,是氨挥发损失的主要时期.与CN处理相比,CP处理明显提高了田面水NH_4~+-N浓度和氨挥发损失,基肥期、穗肥期和非肥期增加效应明显,氨挥发增幅分别为138%、48%和78%,全生育期氨挥发总损失量增加59%.生物炭添加对稻田氨挥发损失也有明显的促进效应,且具有阶段性特征,前期(基肥期和蘖肥期)的增加效应高于后期(穗肥期和穗肥后),田面水NH_4~+-N浓度和p H也表现出相同的趋势.两者配施添加处理显现出了正交互作用,氨挥发损失量大于单施处理,与化肥处理差异显著.结果说明,生物炭添加不能解决硝化抑制剂添加引起的铵态氮浓度升高和氨挥发损失增加的问题,对于硝化抑制剂添加引起的氨挥发损失增加的问题需要继续研究.     

污水土地处理系统中管网铺设率对流态的影响与CFD模拟

污水土地净化系统的水力特性直接影响污染物的处理效果,研究不同管网铺设率对水流流态的影响,可为设计参数的选择及反应器结构优化提供依据.因此,运用示踪-应答技术,以停留时间分布(RTD)理论为基础,对反应器中水流的状态进行分析.同时,借助计算流体力学(CFD)软件Fluent进行数值模拟.RTD分析和CFD模拟结果互补分析发现,底部的碎石层具有布水功能,而表面的水层具有集水的作用:水流在承托层中水平流动,竖直流经填料层,最后在水层中水平流入集水管网.在有承托层和水层的情况下,系统采用不同管网铺设程度的布水和集水方式对填料中水流的流态影响不大,然而管网孔口布水效果不均.各管网铺设率反应器的体积效率均在90％以上,但都有一定的无效体积或滞留区.半网布水、集水的反应器体积效率最高,流态接近推流形式.无因次平均停留时间为1.09,轴向扩散系数为0.037.     

European scale application of atmospheric reactive nitrogen measurements in a low-cost approach to infer dry deposition fluxes

A European scale network was established in 2006 as part of the NitroEurope Integrated Project to infer reactive nitrogen (Nr) dry deposition fluxes, based on low-cost sampling of gaseous and aerosol species and inferential modelling. The network provides monthly measurements of NH₃, NH₄⁺, HNO₃ and NO₃⁻, as well as SO₂, SO₄²⁻, HCl, Cl⁻ and base cations at 58 sites. Measurements are made with an established low-cost denuder methodology (DELTA) as a basis to: (1) examine temporal trends and spatial patterns across Europe, (2) improve and calibrate inferential modelling techniques to estimate exchange of Nr species, (3) provide best estimates of atmospheric dry N deposition, and (4) permit an analysis of net GHG exchange in relation to atmospheric and agricultural N inputs at the European scale. Responsibility for measurements is shared among seven European laboratories. An inter-comparison of the DELTA implementation by 6 laboratories at 4 test sites (Montelibretti, Italy; Braunschweig, Germany; Paterna, Spain and Auchencorth, UK) from July to October 2006 provided training for the laboratories and showed that good agreement was achieved in different climatic conditions (87% of laboratory site-means within 20% of the inter-laboratory median). Results obtained from the first year of measurements show substantial spatial variability in atmospheric Nr concentrations, illustrating the major local (NH₃) and regional (HNO₃, NO₃⁻, and NH₄⁺) differences in Nr concentrations. These results provide the basis to develop future estimates of site-based Nr dry deposition fluxes across Europe, and highlight the role of NH₃, largely of agricultural origin, which was the largest single constituent and will dominate dry Nr fluxes at most sites.     

土壤含水层处理出水的回用健康风险评价

通过土壤柱实验,研究了土壤含水层处理工艺对污水处理厂二级处理出水的处理效果。初步讨论了土壤含水层处理工艺对各种污染物的去除机理,并评价了不同回用途径再生水对人体的健康风险。研究结果表明:土壤含水层处理工艺能够有效去除二级处理出水中的有机物和重金属离子,对大肠菌和粪大肠菌的去除率大于99.9%。健康风险评价结果显示:再生水的健康风险主要来自致癌物质,终生致癌风险在10-6数量级,而非致癌物质的健康危害风险在10-9数量级。