新型MIL-100(Fe)基MOFs材料的制备及其对Sr2+的吸附

采用水热法和溶剂热法制备了金属有机骨架材料——MIL-100(Fe)和MIL-100(Fe)-DMA.利用FTIR、XRD、SEM、XPS和N₂吸附/脱附对材料结构进行了表征.通过静态吸附实验,探究了初始Sr²⁺浓度、吸附时间、溶液pH值和不同共存阳离子对材料吸附性能的影响,研究了两种材料对Sr²⁺吸附过程的吸附动力学和吸附等温线模型.表征结果表明:两种材料基本骨架一致,吸附Sr²⁺对材料骨架影响均可忽略;虽然MIL-100(Fe)-DMA比表面积小于MIL-100(Fe),但由于晶粒尺寸小,堆积形成的介孔结构更有利于Sr²⁺的扩散.吸附实验结果表明:随着反应时间和初始Sr²⁺浓度的增加,两种材料对Sr²⁺的吸附量先迅速增大再逐渐达到平衡;随着pH值的增大,两种材料对Sr²⁺的吸附量增大,且碱性条件下吸附效果好;两种材料吸附过程均符合准二级动力学模型、颗粒内扩散模型和Langmuir吸附等温模型;采用三价铁盐作为铁源以及DMA作为有机溶剂可提高MIL-100(Fe)材料对Sr²⁺的吸附效果.     

广东南山花岗岩形成时代、地球化学特征与成因

广东南山花岗岩体位于陂头复式岩体西端,锆石的SHRIMP U-Pb年龄为158.1±1.8Ma,是燕山早期岩浆活动的产物.岩石化学特征显示岩体以高硅、富碱、贫Ca和Mg以及高TFeO/MgO、低CaO/Na2O为特征.其K2O/Na2O>1,A/NK=7.8～11.92,A/CNK=1.33～1.68,属过铝质碱性岩石.在稀土和微量元素组成上,岩石富含稀土元素(除明显的负Eu异常,δEu=0.09～0.16)以及Zr、Y、Th、U、Nb等高场强元素,贫Ba、Sr、Ti等,高10000x Ga/AI(比值大于2.6).在Zr、Nb、Ce、Y对10000×Ga/Al以及TFeO/MgO-SiO2等A型花岗岩多种判别图上,投影点主要落在A型花岗岩区,而与高分异的I、S型花岗岩明显不同.这些特征均指示,南山岩体具有铝质A型花岗岩的特点.通过Y-Nb-3Ga和Y-Nb-Ce构造环境判别图解将其进一步划分为A2型花岗岩,代表其形成于拉张的构造背景之下.本文在此研究基础上,认为南山花岗质岩浆可能形成于相对挤压的中侏罗世.而在晚侏罗世早期相对拉张的作用下,岩石圈减薄,软流圈地幔上涌,地壳的泥质岩和少量砂质岩受到幔源流体富集后发生部分熔融后上侵形成铝质A型花岗岩,且有较强的结晶分异作用.     

土壤污染对地下水影响的2种评估方法的应用与比较

以某含1,2-二氯乙烷等10种有机物污染土壤回填项目为例,介绍了2种方法(三相平衡耦合地下水稀释模型和Sesoil耦合地下水稀释模型)在评估土壤污染对地下水影响中的具体应用并进行了比较. 结果表明,采用US EPA(美国国家环境保护局)推荐的三相平衡耦合地下水稀释模型预测的地下水中目标污染物浓度高于新泽西州推荐的Sesoil耦合地下水稀释模型的3~10倍,污染物亨利常数及碳水分配系数越高,二者的差异越明显,达到1个数量级. 对于多环芳烃类的强疏水性有机污染物,2种方法的评估结论无本质差异. 出于保守性及调查成本的考虑,在制订国家或区域范围基于保护地下水的土壤通用筛选值时,建议采用所需参数相对较少的三相平衡耦合地下水稀释模型的方法,以节约调查成本. 对于具体评估项目,当污染物浓度超过通用筛选值时,建议进一步对场地水文地质条件进行调查,采用Sesoil耦合地下水稀释模型重新评估并计算该特定场地的筛选值,以节约修复成本.      

络合萃取技术在苯胺-硝基苯废水处理中的应用研究

选用20％三烷基胺 80％加氢煤油作为萃取荆，进行四级萃取实验，探讨络合萃取技术处理苯胺-硝基苯废水工业化的可能性。实验结果表明，采用三烷基胺一加氢煤油混合溶剂对苯胺-硝基苯废水进行萃取，具有相当高的COD去除率。     

江西定南县离子型稀土尾矿周边水体氮污染状况与分布特征

为探究"稀土王国"江西省赣南地区离子型稀土矿对周边水体环境的影响,以离子型稀土矿分布密集区定南县濂江月子河流域和龙迳河龙头流域为研究对象,综合分析研究区特征污染物ρ（NH₄+-N）空间分布特征,采用相关性分析和主成分分析揭示其主要污染来源及影响因素.结果表明:①离子型稀土矿停产整顿半年后,濂江月子河流域和龙迳河龙头流域ρ（NH₄+-N）超过1.00和2.00 mg/L的采样点分别达72%和68%;pH范围为2.95~7.66,平均值分别为6.23和5.53,水体总体上偏酸性;ρ（TN）、ρ（NH₄+-N）、EC与ρ（NO₃--N）变异系数较大,均介于0.80~1.50之间.②相关性分析结果显示,ρ（NH₄+-N）与ρ（TN）、EC均呈极显著正相关（P < 0.01）;ρ（NH₄+-N）与pH呈显著负相关（P < 0.05）.③流经稀土尾矿区的水体中ρ（NH₄+-N）随距离增加呈现明显的空间梯度分布特征,即距稀土矿区边界200 m处水体中ρ（NH₄+-N）最高（12.20~200.00 mg/L）,其次为1.15 km内（3.69~11.80 mg/L）及3.5 km以上水体（0.80~1.51 mg/L）,矿区周边未受到采矿活动影响的水体中ρ（NH₄+-N）最低（0.03~0.15 mg/L）.④PCA结果表明,2条河流的主要环境影响因子为ρ（TN）、ρ（NH₄+-N）、pH和EC,主要受到周边稀土矿山尾矿的强烈影响.研究显示,离子型稀土矿原位浸矿开采停产半年后,重点小流域水体中ρ（NH₄+-N）高概率超标的现状仍然存在,受稀土开采活动影响较大.建议进一步开展重点小流域NH₄+-N剩余"库容"精算和矿山周边地表水定期监测.      

稀土材料氢氧化铈吸附水中亚砷酸与砷酸阴离子的特性效果

以开发新型高效除砷吸附材料为目的 ,在室温 (2 5℃ ) ,初始浓度 0 .0 5～ 2 5 0mg/L ,pH4～ 11条件下 ,对稀土材料氢氧化铈 (HCO)进行了吸附除砷的性能评价 .实验结果表明 ,在实验条件下 ,HCO对亚砷酸和砷酸阴离子都显示了良好的吸附效果 ,其吸附等温线能很好地用Langmuir方程进行描述 .对于低浓度 (0 0 5～ 10mg/L)的砷溶液 ,HCO在所选 pH条件下对亚砷酸和砷酸阴离子的吸附率可达 10 0 % .对于高浓度的砷溶液 ,偏酸性 (pH 4 )条件有利于砷酸阴离子 ,而中性 /微碱性 (pH 7,8)条件最有利于亚砷酸阴离子的吸附 .HCO对 2种形态的砷阴离子的吸附效应在较宽 pH范围内同溶液的离子强度基本无关 ,常见阴离子 (Cl-,NO-3 ,SO2 -4)的存在对砷的吸附也未显示出干扰效应 .从实验结果推测 ,HCO吸附亚砷酸和砷酸阴离子的主要反应机理应属于专性吸附     

天津大气稳定度和逆温特征对PM2.5污染的影响

利用气象铁塔资料分析了逆温频率和强度,采用温差-风速法计算了天津地区大气稳定度,探讨了其相互关系及对PM_2.5浓度月均值和超标日的影响,并对一次重污染过程中大气稳定度和逆温分布特征进行了分析.结果表明,2015年9月~2017年8月A,B,C,D,E和F类大气稳定度发生频率依次为6.7%,11.4%,22.4%,46.1%,11.1%和2.2%,秋冬季节稳定类天气（E,F类）较多,全年白天各时段均以不稳定类大气为主,夜间大气稳定度以中性为主,秋冬季夜间稳定类高达30%~40%.观测期内冬季逆温频率最高,5：00~8：00和21：00~23：00超过90%,冬季逆温强度也最高.随着稳定类大气层结日数的增多,PM_2.5月均值和污染日数均有所增大,同时逐月PM_2.5均值、污染日发生频率均与逆温发生频率呈正相关关系.2016年12月16~21日的一次重污染天气过程显示,PM_2.5受到大气稳定度和逆温发展的影响,霾形成、雾-霾交替和消散等阶段大气稳定度和逆温特征具有显著的不同.大气持续趋于稳定及逆温强度的逐渐增大,对污染生成和维持起了非常重要的作用,污染过程中大气稳定度和逆温特征的精细化分析有助于提升重污染天气预报预警水平.     

CALPUFF模型在大气环境容量测算中的应用研究

本研究利用CALPUFF空气质量扩散模式模拟了凉山州2007年气象场和s02浓度场,通过现状监测结果与模拟结果的比较评述了模型的适用性;并根据西昌市现状污染源和虚拟污染源情况,通过CALPUFF模拟建立大气污染物传递矩阵,结合线性优化模型测算了西昌市大气环境容量。     

中国西南酸雨区降水化学特征研究进展

西南酸雨区为我国主要酸雨沉降区,且是全球三大喀斯特集中分布区之一.本文将该区9个地点的降雨资料进行了总结、整理和分析,数据包括pH值和主离子成分(Cl~-、SO_4~(2-)、NO_3~-、Ca~(2+)、NH_4~+、Mg~(2+)、K~+、Na~+).该地区降雨中的主要阴离子为SO_4~(2-)和NO_3~-,主要阳离子为Ca~(2+)和NH_4~+.与我国其它地区相比,其酸性离子、碱性离子和总离子浓度均普遍高于东南地区、而低于我国北方地区.西南酸雨区主要以pH值为4.5~5.6的弱酸性降雨为主,占总降雨频次的58%左右.根据酸、碱性离子的相关性、中和因子等分析结果,该区雨水中的酸性物质可能受到了碱性离子的中和作用,其中起主要中和作用的离子为Ca~(2+)和NH_4~+.将该区雨水pH值和酸、碱性离子浓度与我国其它地区进行对比研究发现,西南酸雨区降雨受到的中和作用要强于东南地区,但弱于北方地区的降雨.通过对西南酸雨区降雨中主要离子来源的分析和估算,降雨中的酸性离子SO_4~(2-)和NO_3~-主要来自于人为污染;99.7%的Ca~(2+)和84.0%的Mg~(2+)为陆源贡献,这可能与西南地区碳酸盐岩广泛分布有关.     

介质阻挡放电等离子体分解CO_2

温室效应导致全球变暖已成为全球性的环境问题之一.采用放电等离子体法转化CO2,不仅可消纳温室气体,缓解全球变暖的巨大影响,还可制备化工原料CO和O2.充分利用了C1(含1个碳原子的化合物分子)资源,对高频同轴式介质阻挡放电等离子体分解纯CO2进行了研究.结果发现:在采用不锈钢光滑内电极,放电间隙为2.0mm,注入功率为180W,气体流量为170mL/min的条件下,CO2转化率可达18.2%,CO和O2产率分别为10.1%和4.7%;增大注入功率,减小气体流量、选择合适的放电间隙和内电极形式,均有利于提高CO2转化率,获得更多的CO和O2.