Process analysis of PM2.5 pollution events in a coastal city of China using CMAQ

US EPA's Community Multiscale Air Quality modeling system(CMAQ) with Process Analysis tool was used to simulate and quantify the contribution of individual atmospheric processes to PM_(2.5) concentration in Qingdao during three representative PM_(2.5) pollution events in the winter of 2015 and 2016. Compared with the observed surface PM_(2.5) concentrations, CMAQ could reasonably reproduce the temporal and spatial variations of PM_(2.5) during these three events. Process analysis results show that primary emissions accounted for 72.7%–93.2% of the accumulation of surface PM_(2.5) before and after the events.When the events occurred, primary emissions were still the major contributor to the increase of PM_(2.5) in Qingdao, however the contribution percentage reduced significantly,which only account for 51.4%–71.8%. Net contribution from horizontal and vertical transport to the accumulation of PM_(2.5) was also positive and its percentage increased when events occurred. Only 1.1%–4.6% of aerosol accumulation was due to PM processes and aqueous chemical processes before and after events. When the events occurred,contribution from PM processes and aqueous chemistry increased to 6.0%–11.8%. Loss of PM_(2.5) was mainly through horizontal transport, vertical transport and dry deposition, no matter during or outside the events. Wet deposition would become the main removal pathway of PM_(2.5), when precipitation occurred.     

复合菌株YH01+YH02强化SBR好氧反硝化脱氮及菌群结构分析

为探讨复合菌株强化好氧反硝化的脱氮特性以及揭示菌群结构动态演替与生物反应器运行效率之间的联系,以硝态氮为底物,研究了异养硝化-好氧反硝化复合菌株Delftia sp.YH01+Acidovorax sp.YH02强化好氧SBR的脱氮特性,并借助高通量测序技术对强化过程中的菌群结构进行了分析.结果表明,经复合菌株强化后,反应器对NO₃^--N、TN和COD去除率分别提高了12.1%、9.2%和9.4%;复合菌株YH01+YH02的加入对菌群结构产生了较大的影响,菌群结构在属水平上丰度呈上升趋势,多样性呈下降趋势;PCA主成分析和UPGMA聚类分析大致把反应器运行过程分成4个阶段;Delftia和Acidovorax菌的丰度随着反应器呈上升趋势,复合菌株YH01+YH02在SBR反应器内具有良好的适应能力,对好氧反硝化起着非常重要的作用.     

北京上甸子大气本底站氢氟碳化物在线观测研究

在北京上甸子区域大气本底站利用气相色谱/质谱联用（GC-MS）系统对大气中11种氢氟碳化物（HFCs）开展在线观测研究.2018年1~12月,HFC-23、HFC-32、HFC-125、HFC-134a、HFC-143a、HFC-152a、HFC-227ea、HFC-236fa、HFC-245fa、HFC-365mfc、HFC-4310mee本底数据浓度分别为：（31.9±0.4）×10^-12、（22.1±1.7）×10^-12、（29.3±1.3）×10^-12、（110.2±2.4）×10^-12、（24.0±0.3）×10^-12、（10.3±0.7）×10^-12、（1.59±0.04）×10^-12、（0.19±0.01）×10^-12、（3.30±0.08）×10^-12、（1.27±0.03）×10^-12、（0.28±0.01）×10^-12;本底数据出现频率分别为：34.5%、23.4%、22.5%、24.6%、24.5%、42.5%、24.3%、46.4%、38.3%、68.1%、77.9%;非本底数据浓度分别为：（39.2±11.1）×10^-12、（47.7±21.8）×10^-12、（38.6±8.7）×10^-12、（137.3±15.7）×10^-12、（26.1±2.2）×10^-12、（15.9±7.0）×10^-12、（2.77±1.11）×10^-12、（0.25±0.06）×10^-12、（4.10±0.97）×10^-12、（1.34±0.06）×10^-12、（0.30±0.01）×10^-12.HFC-32、HFC-125、HFC-134a、HFC-143a、HFC-227ea本底浓度呈线性上升趋势,年增长率分别为：4.4×10^-12,3.8×10^-12,7.3×10^-12,1.0×10^-12,0.14×10^-12a^-1,而HFC-152a呈现明显的季节变化.以CO为示踪物利用示踪物比值相关法估算了HFC-23、HFC-32、HFC-125、HFC-143a、HFC-152a、HFC-236fa、HFC-245fa排放量,分别为6.4,17,14,27,4.0,0.10,1.3kt/a.     

F-对弱吸附间苯二酚光催化降解效率的提升:游离·OH的作用

传统的光催化降解机制认为是光激发产生的氧化活性物质优先对吸附在催化剂表面的污染物分子进行降解,因此,弱吸附性有机物难以接触到光催化剂并发生降解.为探究提升弱吸附有机物光催化降解的机理,本文构建了一个高暴露{001}晶面TiO_2({001}-TiO_2)降解弱吸附间苯二酚(RE)的光催化体系.实验结果表明,所制备的{001}-TiO_2具有强亲水性,并能提供大量的F~-吸附位点.RE在{001}-TiO_2表面的吸附能力很弱,并且光催化降解效果很差.F~-的加入可使RE的光催化降解速率提升近3倍.通过自由基猝灭实验发现,RE的降解主要取决于溶液中游离羟基自由基(·OH)的作用,由于F~-能与{001}-TiO_2亲水表面的羟基及·OH形成强烈的竞争吸附,从而使·OH游离到溶液中氧化降解RE.EPR测试进一步证实了F~-不仅可以促使TiO_2产生更多的游离·OH,同时也能激发产生更多超氧自由基(·O~-_2),推测·O~-_2主要由有效分离的光生电子与O_2或·OH反应生成.综上,本研究明确了游离·OH对弱吸附RE的光催化降解效率起决定作用,F~-促使游离自由基产生的机制可为弱吸附有机污染物的降解提供新思路.     

中国碳排放效率与产业结构升级的耦合度及耦合路径

研究碳排放效率与产业结构升级的耦合关系以及耦合路径,对新时代中国的绿色发展以及美丽中国建设具有重要的现实意义。通过包含非期望产出的超效率SBM模型测算碳排放效率,应用扩展的耦合模型考察了中国各省份碳排放效率与产业结构升级的耦合关系,并根据耦合程度和耦合特征对各省份进行多重分类,在分布动态学框架下设计了中国碳排放效率和产业结构升级水平的耦合路径。研究发现：（1）中国碳排放效率和产业结构升级水平的时空格局存在差异,近一半省份的耦合程度介于0.2~0.4之间,处于轻度到中度的失调衰退水平,且近一半省份的耦合特征属于发展度较低、协调度较高的“低水平协调”类型。（2）从地区间的分布动态上看,中国碳排放效率和产业结构升级存在明显的动态不协调,前者固化程度大于后者,区域碳排放效率的“低水平陷阱”现象比区域产业结构升级更严重,故中国应在缓解区域间碳排放效率固化问题的基础上提升各地区碳排放效率与产业结构升级的耦合度。（3）本文设计的碳排放效率与产业结构升级的耦合路径,既能缓解二者在地区之间的动态不协调问题,又能有效提升二者在各地区内部的耦合度。     

生物炭介导的不同地表条件下土壤N2O的排放特征

为探究不同地表条件下农田土壤N_2O产生与释放对生物炭输入的响应,于2014~2015年小麦-玉米生长季,采用田间小区试验的方法,在不同生物炭用量[0 t·(hm~2·a)-1(CK)、5 t·(hm~2·a)-1(BC5)、45 t·(hm~2·a)-1(BC45)]及不同地表条件下[种植作物(以+表示)、裸地(以-表示)],对土壤N_2O释放、土壤铵态氮(NH_4~+-N)和硝态氮(NO_3~--N)的动态变化进行了观测分析.结果表明:(1)在小麦生长季,CK+、BC5+、BC45+这3个处理的土壤N_2O排放通量分别在21.70~88.91、21.42~130.09、64.44~179.58μg·(m~2·h)-1之间变动,BC45+处理显著高于其它2个处理(P0.05).其中在小麦生长盛期(返青拔节期-孕穗抽穗期),3个处理的土壤N_2O排放通量均较小麦越冬期显著下降(P0.05),而且BC45+处理基于CK+、BC5+的土壤N_2O排放通量增幅在小麦孕穗抽穗期已较其越冬期时分别降低了18.43%、14.62%.在玉米生长季前期,BC45+处理的土壤N_2O排放通量也显著高于BC5+和CK+处理(P0.05),但至玉米的抽穗期及成熟期,BC45+处理的土壤N_2O排放通量已与BC5+和CK+无显著差异.这说明随作物生长盛期的到来及地表覆盖度的增加,生物炭介导的土壤N_2O排放的增加效应得以有效抑制.同期裸地条件下相同生物炭处理的土壤N_2O排放通量结果也证实了这一点.(2)在小麦生长季及其同期的裸地条件下,与CK相比,两种生物炭处理均可增加土壤NO_3~--N和NH_4~+-N含量,但在作物生育盛期,BC5+、BC45+处理的两种氮素形态较CK+处理均有下降,尤以BC45+最为突出,其土壤NO_3~--N和NH_4~+-N含量分别下降了96.44%、69.40%.玉米生长季与小麦季有着相近的趋势.较高生物炭施用量土壤NH_4~+-N和NO_3~--N含量在作物生育盛期的明显下降与同期土壤N_2O的排放显著减少相呼应.因作物生长发育对氮元素吸收增加致呼吸底物减少可能是生物炭介导下N_2O排放减少的原因之一.(3)在小麦生长季,生物炭施用提高土壤pH从4.62至最高5.18.至玉米季时,土壤的pH值在4.42~5.02之间波动,土壤pH值相对低时土壤N_2O的释放量相对高,反之亦然.土壤pH可在一定程度上影响土壤N_2O释放.     

地膜覆盖对稻-油轮作农田CH4和N2O排放的影响

以位于西南大学农业部重庆紫色土生态环境重点野外科学观测试验站内的稻-油轮作农田为研究对象,采用静态暗箱/气相色谱法,对覆膜与常规(不覆膜)两种处理下稻-油轮作农田CH_4和N_2O的排放特征及影响因素进行了为期一年的原位观测.结果表明,两种处理下,CH_4和N_2O的排放均主要集中在各作物的生长前期,水稻季CH_4和油菜季N_2O的排放通量均具有较明显的季节变化;全年CH_4的排放通量介于-0.45~1.90 mg·(m~2·h)~(-1),N_2O的排放通量介于-46.1~2 040.7μg·(m~2·h)~(-1).地膜覆盖提高了CH_4和N_2O排放总量,其中覆膜处理全年CH_4排放总量为(27.22±4.48)kg·hm~(-2),相比常规处理(19.93±0.56)kg·hm~(-2)提高了26.22%;覆膜处理N_2O的年排放总量为(13.14±0.82)kg·hm~(-2),较常规处理下(11.27±2.77)kg·hm~(-2)增加了16.6%.覆膜显著提高了油菜季土壤含水率,而对全年各作物季土壤温度(地下5 cm温度和地表温度)没有明显的影响.覆膜处理下油菜季CH_4和N_2O的排放与土壤含水率呈负相关,幼苗期达显著负相关;两种处理下,各作物季CH_4和N_2O的排放与土壤温度的相关性均很小.研究表明,地膜覆盖影响作物各生育期内CH_4和N_2O的排放规律,改变了作物各生育期内2种气体排放占全季排放量的比例,促进了稻-油轮作农田CH_4和N_2O的排放.在100 a时间尺度上,覆膜处理下全年排放的CH_4和N_2O所引起的综合GWP(CO_2量)为4 213.00 kg·hm~(-2),较常规处理3 454.17 kg·hm~(-2)提高了22.0%,表明覆膜不是一种有效的碳减排措施.     

Ca~(2+)、Al~(3+)对聚丙烯酰胺在高岭土絮凝过程中作用的影响

在实验条件下,Ca~(2+)、Al~(3+)离子对高岭土的絮凝过程有不利影响,且pH越高Ca~(2+)的影响越大,pH越低,Al~(3+)的影响越大.运用分子轨道(MO)理论、溶液化学计算、电子探针测试等手段,研究探讨了其作用机理.认为在酸性和中性范围内,Ca~(2+)、Al~(3+)离子及它们的羟基络合正离子与聚丙烯酰胺之间的相互作用造成后者分子链发生卷曲,导致絮凝效果下降;而在pH>9范围内,Ca~(2+)、Al~(3+)的氢氧化物沉积在高岭土表面,阻碍或抑制了聚丙烯酰胺与高岭土之间的氢键作用.     

土地覆盖变化与普氏原羚和麋鹿的保护

以普氏原羚Ｐｒｏｃａｐｒａｐｒｚｅｗａｌｓｋｉ和麋鹿Ｅｌａｐｈｕｒｕｓｄａｖｉｄｉａｎｕｓ为例,探讨了土地覆盖变化对中国野生动物的影响和如何在土地覆盖变化的大背景下保存濒危物种。普氏原羚和麋鹿是我国的特有动物。由于近代人口增长、土地利用和土地覆盖变化,普氏原羚分布面积由大变小,濒临绝灭;而随着农田开垦、栖息地丧失,麋鹿最终在野外绝灭。普氏原羚和麋鹿是我国野生动物具有代表性的两个典型例子。土地覆盖变化是我国野生动物濒危的重要原因。在土地覆盖变化的大背景下保存濒危物种的途径有两条：①在野生动物的重要栖息地和繁殖地点建立自然保护区;②对那些已经在野外绝灭,濒临绝灭的野生动物,采取人工圈养,使这些野生动物数量增长,逐步将人工繁育个体重新回归自然。我们正在为普氏原羚建立一个自然保护区,并对麋鹿实施易地保护。从现状分析,麋鹿的重新引入和易地保护是卓有成效的。