铜前驱体对Cu/SSZ-13催化剂选择性催化氧化NH3性能的影响

采用浸渍法制备了一系列Cu/SSZ-13(X)催化剂,考察不同铜前驱体对催化剂选择性催化氧化氨(NH_3-SCO)性能的影响,并通过ICP、N_2吸附-脱附、XRD、XPS、EPR、UV-Vis、NH_3-TPD和H_2-TPR等手段对催化剂进行物化性质表征.活性测试结果表明,不同铜前驱体制备的Cu/SSZ-13催化剂活性顺序为Cu/SSZ-13(N) Cu/SSZ-13(AC) Cu/SSZ-13(Cl) Cu/SSZ-13(O).其中Cu/SSZ-13(N)具有最佳的低温活性,在200℃反应温度下NH_3转化率达85.5%,且N_2选择性达到80%以上.XRD、EPR和UV-Vis分析表明,CuO和孤立Cu~(2+)是Cu/SSZ-13催化剂的主要铜物种.NH_3-TPD分析表明,以硝酸铜为前驱体制备的Cu/SSZ-13(N)具有更多的酸性位点,有利于提高催化剂的NH_3吸附能力.H_2-TPR结果表明,Cu/SSZ-13(N)的氧化还原性最强,具有最优异的NH_3活化能力,从而使催化剂呈现最好的低温NH_3-SCO活性.     

四川省不同地区自来水中全氟化合物的污染特征及健康风险评估

采用超高效液相色谱-质谱联用仪分析了四川省10个地区自来水中12种全氟化合物(perfluoroalkyl substances, PFASs)的含量,其中全氟化合物浓度水平最高的是宜宾地区,∑PFASs为41.2 ng·L~(-1),浓度水平最低的是绵阳地区,为4.17 ng·L~(-1).全氟辛烷羧酸(perfluroroocantanoic acid,PFOA)是四川地区自来水中主要的PFASs,占总全氟化合物的28%～89%(宜宾地区8.6%),其次为全氟己酸(perfluorohexanoate,PFHxA)、全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate, PFOS)和全氟壬酸(perfluorononanoate,PFNA),这表明自来水中的主要污染物为中短碳链(C≤10)的全氟化合物.另外,通过计算PFASs的危险商值(risk quotients, RQ),发现四川地区自来水中PFOA、PFOS、PFHxS、PFBS和PFHxA的风险商值均小于1,不会对当地居民带来直接的健康风险.     

玉米秸秆生物炭改善污泥脱水性能

本实验以玉米秸秆为原料,制备了生物炭和AlCl₃改性生物炭,研究了2种生物炭分别调理污泥后的脱水效果,并探讨了污泥脱水性能的改善机理.结果表明,经过2种生物炭调理后,污泥比阻（SRF）、泥饼含水率（MC）、污泥沉降体积指数（SV₃₀）、毛细抽吸时间（CST）均下降,污泥净产率（Y_N）升高,说明污泥脱水性能得到了改善,且AlCl₃改性生物炭对污泥脱水性能的改善效果明显优于生物炭.当AlCl₃（溶液浓度3mol/L）改性生物炭的用量为3g/L时,调理后的污泥SRF,MC,SV₃₀,CST分别降低至1.3×10¹²m/kg,81.9%,78.6%,35s,Y_N增加至17.8kg/（m²·h）.分析原因：一方面,经过生物炭调理后,泥饼中会形成一定的骨架结构,使得污泥中的水和EPS能够更容易地释放;另一方面,经过AlCl₃改性后,改性生物炭携带的正电荷（Al³⁺）能够与污泥颗粒所带的负电荷发生电中和作用,使得污泥颗粒更容易聚集,从而提高污泥的脱水效果.     

TiO2/pg-C3N4复合催化剂的制备及光催化性能

通过简单的超声剥离分散和水热法,成功制得了具有多孔结构的TiO₂/pg-C₃N₄复合催化剂.利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对样品的形貌、结构及光学性能进行了表征.在模拟太阳光照射下,以RhB和MO为模拟污染物考察了TiO₂/pg-C₃N₄的光催化性能.结果表明：当TiO₂占pg-C₃N₄的质量分数为5%时,制得的TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）复合催化剂具有最优的光催化性能.TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）对RhB的光催化降解途径为O^2·-和h⁺使整个共轭发色团结构发生裂解.TiO₂/pg-C₃N₄（5：100）光催化性能的提高一方面是由于多孔结构增加了光催化反应的活性位点;另一方面是由于TiO₂与pg-C₃N₄之间形成了Z型异质结,与传统的Ⅱ型异质结相比,该复合催化剂不仅使光生载流子分离效率提高,同时保留了pg-C₃N₄导带电子的强还原性和TiO₂价带空穴的强氧化性.     

基于空间决策的区域城镇发展与农业生产协调布局优化——以江西省临川区为例

科学地进行城镇发展空间与农业生产空间的划分,是解决城市无序发展问题和粮食安全问题的重要途径。本文以江西省临川区为例,借助ArcGIS、GeoDa等软件,对临川区耕地综合质量及其自相关关系进行评价,以此确定永久基本农田初步划定成果,采用多准则判断CA模型对城市扩张进行模拟,通过两方面结果的对比与调整,结合城市发展方向、发展模式和耕地国家利用等别,进行永久基本农田和城市开发边界的划定。结果表明：永久基本农田划定面积为593.46 km²,初步划定结果主要分布于上顿渡镇、崇岗镇、河埠乡和荣山镇等耕地综合质量较高,且多为高—高聚集的区域。经过城市扩张模拟结果可知,临川区城市建设用地面积较为显著增加,主要增加面积分布于展坪乡、上顿渡镇以及钟岭街道。城市发展方向和城市扩张模型分析结果显示,临川区城市建设用地主要向西北、东南、西南方向扩张,扩张类型主要为蔓延式扩展。根据耕地国家利用等别将初步划定永久基本农田区分为可调入区与可调出区,从而进行永久基本农田区与城市开发边界的优化与协调,形成永久基本农田区与城市开发边界的最终成果。研究结果可为保护耕地资源、避免城市的无序扩张提供参考,也可为今后的划定工作提供借鉴。     

秦岭中段北坡不同海拔土壤中细菌群落的分布特征及区域差异比较

为深入理解土壤细菌群落沿海拔梯度的分布特征,以秦岭山脉中段的朱雀国家森林公园朱雀山北坡（简称“朱雀北坡”）与太白山自然保护区太白山北坡（简称“太白山北坡”）为研究区域,海拔梯度上每隔400 m设置采样点,通过高通量测序研究土壤细菌群落的海拔变化规律及其关键影响因素.结果表明:研究区域内,随海拔升高,土壤pH趋于降低（太白山北坡不明显）,w（TC）、w（TN）、w（TOC）均显著升高,w（TP）也趋于升高（朱雀北坡不明显）.两个区域土壤细菌中相对丰度最高的均为变形菌门和酸杆菌门,朱雀北坡随海拔梯度变化显著的细菌主要包括变形菌门、硝化螺旋菌门、浮霉状菌门、酸杆菌门、放线菌门,其中,硝化螺旋菌门相对丰度与海拔呈正相关,放线菌门相对丰度与海拔呈负相关;太白山北坡随海拔梯度变化显著的细菌主要包括放线菌门、疣微菌门、浮霉状菌门、绿弯菌门,其中,放线菌门相对丰度与海拔呈负相关,其余三者相对丰度与海拔呈正相关.两个区域土壤细菌多样性指数（如Shannon-Wiener指数、Chao1指数、observed-species指数、PD_whole_tree指数等）沿海拔梯度均无明显变化规律,但太白山北坡数值整体上高于朱雀北坡.典范对应分析（canonical correlation analysis,CCA）结果显示,影响朱雀北坡和太白山北坡土壤细菌群落结构的主要因素均为pH和w（TOC）.研究显示,不同海拔梯度也是导致秦岭中段北坡土壤细菌群落差异的重要因素.      

酸热活化对海泡石吸附水溶液中Cd的影响机制

为增加SP（海泡石）的比表面积并提高其对水溶液中Cd的去除效率,采用HCl对SP进行酸热活化,探索制备HHSP（酸热活化海泡石）最佳的c（HCl）、酸改性时间和热活化温度,并比较SP和HHSP对Cd的吸附动力学和等温吸附特征,通过对吸附前后的SP和HHSP进行SEM-EDS（扫描电镜）、XRD（X射线衍射）和XPS（X射线光电子能谱）分析,以阐明HHSP吸附Cd的微观反应机理.结果表明:0.9 mol/L的HCl改性24 h后,500℃下热活化1 h制备的HHSP吸附性能最佳.准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型均能够很好地描述SP和HHSP对Cd的吸附特征.SP和HHSP对初始质量浓度为50 mg/L的溶液中Cd的去除率在2 h内分别达73.13%和85.96%,在24 h内达到吸附平衡.HHSP的最大饱和吸附量（q_max）为22.147 mg/g,比SP（4.200 mg/g）增加了4.23倍.酸热处理降低了SP的pH和pHpzc（零电荷点）,表明在SP表面吸附活性中心增多.SEM-EDS显示,酸热活化未改变SP的纤维状结构,Cd吸附量由SP的1.57%增至HHSP的2.13%.XPS分析表明,SP和HHSP对Cd的吸附作用包括了表面羟基（-OH）络合作用以及产生CdCO₃、CdCl₂、CdO和Cd（OH）₂沉淀.XRD分析表明,酸改性通过清除SP的CaCO₃成分,比表面积增加,从而增加了HHSP对Cd的吸附量.研究显示,酸热活化可增加HHSP对Cd的吸附效能,为利用HHSP有效控制稻田土壤Cd生物有效性提供了有益途径.      

广州冬季气溶胶中水溶性有机物和类腐殖质的吸光性和荧光光谱特性

利用紫外-可见光谱与三维荧光-平行因子分析法(EEM-PARAFAC),研究了广州市2014年12月～2015年1月大气气溶胶中水溶性有机物(WSOC)和类腐殖质(HULIS)的吸光性和荧光光谱特征.结果表明,广州冬季气溶胶中HULIS的芳香性(SUVA254)、腐殖化程度(HIX)和光吸收效率(MAE365)均高于WSOC.利用EEM-PARAFAC从WSOC和HULIS解析出了类富里酸(C1)、类腐殖酸(C2)和类蛋白(C3)这3种荧光组分.其中类腐殖质组分(C1+C2)分别占WSOC和HULIS中总荧光组分的78%和85%,说明类腐殖荧光组分是WSOC和HULIS的最主要组成,且HULIS富集了更多的WSOC中主要的类腐殖组分.另外,灰霾期的WSOC和HULIS表现出更高的芳香性、腐殖化程度和C2组分,说明灰霾期有助于大分子量吸光性有机质的形成.相关性分析结果显示,WSOC和HULIS的C1组分相对含量与HIX、MAE365、OCsec、K+、SO_4~(2-)和NH_4~+呈现极显著的负相关关系,而C2与它们之间存在极显著的正相关关系.由此说明,WSOC和HULIS中C1的降低和C2的增加会引起它们的腐殖化程度和光吸收能力的增强;同时生物质燃烧排放和二次气溶胶过程可能有助于C2组分的增加.     

固原市农田土壤微塑料的分布特征及风险评估

为探明固原市农田土壤中微塑料分布特征,通过现场采集调查、显微镜观察和傅里叶变换红外光谱等方法分析了固原市农田土壤中微塑料的丰度、类型、颜色、大小和外形等特征,用污染负荷指数法（PLI）评估了微塑料污染风险.结果表明,固原市农田土壤（耕作层）微塑料丰度为186.32~1286.24 n ·kg^-1,设施农业土壤微塑料丰度分别较非设施农业有膜和无膜种植土壤显著增加35.56%和228.91%,耕作层微塑料丰度是犁底层的0.31倍.PE （26.42%~62.83%）和PP （27.64%~42.62%）为主要的微塑料类型,设施农业土壤微塑料种类数显著大于非设施农业.<100 μm微塑料占32.21%~42.52%,而>1000 μm只占0.28%~12.31%,耕作层微塑料粒径比犁底层高47.39%,设施农业土壤微塑料粒径最大,非设施无膜种植最小.微塑料形状主要为薄膜、纤维、碎片和微珠,其中纤维状丰度最大,薄膜状次之.共检测出7种颜色的微塑料,以白色和黑色为主.研究区污染风险总体为低风险,设施农业土壤微塑料污染风险最高.研究结果将为我国农田土壤微塑料污染评估及微塑料土壤环境行为提供数据参考.     

天然高寒草地转变为混播人工草地对土壤微生物群落特征的影响

为了研究天然高寒草地转变为混播人工草地对土壤微生物群落的影响,采用高通量测序技术分析了青海省共和县的天然以及由天然转变为混播人工草地样地土壤中的微生物群落.结果表明,天然草地转变为混播人工草地后植被物种多样性和土壤有机质含量显著下降(P<0.05).在两块样地共检测到29个细菌门和11个真菌门的微生物.天然草地转变为人工草地后,土壤细菌的多样性显著升高,细菌的香农指数从9.51增加到9.89;土壤真菌的多样性降低但差异不显著.与天然草地相比,人工草地的土壤细菌与真菌群落结构、组成均发生了明显的变化,细菌群落结构与总有机质的含量、总氮含量和土壤含水量显著相关,真菌群落结构与总有机质含量和土壤含水量显著相关.线性判别分析(LEfSe)结果表明,暗黑菌门细菌(Atribacteria)和子囊菌门真菌(Ascomycota)可作为天然草地的指示微生物类群,出芽菌属细菌(Gemmata)和发菌科真菌(Trichocomaceae)可作为人工草地的指示微生物类群.利用Tax4Fun2对细菌群落功能的预测发现,天然草地向人工草地的转变影响了细菌群落对不同碳源的利用潜力.