干湿循环对三峡支流消落带沉积物中可转化态氮及其形态分布的影响

水体富营养化的形成与沉积物中氮素的"源-汇"关系密切,本研究选取三峡典型支流澎溪河消落带上、中、下这3个水文断面,160 m和170 m两个水位高程,0~20、20~40、40~60、60~80、80~100 cm共5个深度的沉积物样品,通过研究其总可转化态氮(TF-N)与各形态可转化态氮含量及分布特征,旨在揭示周期性水位变化对消落带沉积物氮释放的影响.结果表明,澎溪河消落带沉积物总氮含量在313.02~3 255.53 mg·kg-1之间,空间分布上呈上站位(渠口)中站位(高阳)下站位(双江)的趋势;总可转化态氮含量范围为288.54~1 123.27mg·kg-1,均值为639.40 mg·kg-1,空间分布趋势与总氮一致;TF-N中各形态氮的大小顺序为:OSF-N(有机态和硫化物结合态)IMOF-N(铁锰结合态)CF-N(碳酸盐结合态)IEF-N(离子交换态).沉积物中TF-N主要以OSF-N(50.9%)和IMOF-N(33.3%)形态存在.OSF-N很难释放,不易参与氮循环.IMOF-N受水文条件影响显著,表现为在低水位高程和下采样站位沉积物中含量更低.淹水胁迫、水体富营养化等情况下氧含量较低,相对还原条件下有利于其向水体释放.而TF-N及其形态分布在垂直深度上无显著差异.可见,三峡库区特殊调蓄水制度加速了澎溪河下游、低水位高程消落带沉积物中IMOF-N向水体的释放.     

微气泡臭氧催化氧化-生化耦合工艺深度处理煤化工废水

采用微气泡臭氧催化氧化-生化耦合工艺对煤化工废水生化出水进行深度处理,考察耦合系统处理性能及不同臭氧投加量和进水COD量比值的影响.结果表明,微气泡臭氧催化氧化处理能够有效降解废水中难降解含氮芳香族污染物,去除部分COD并释放氨氮,显著提高废水可生化性,臭氧利用率接近100%,无需进行臭氧尾气处理;同时为生化处理提供充足溶解氧(DO),实现生化处理对COD和氨氮的进一步有效去除,生化处理无需曝气.在系统出水回流比为30%、臭氧投加量和进水COD量之比为0.44 mg·mg~(-1)的运行条件下,耦合系统处理性能较好.微气泡臭氧催化氧化处理对COD去除率为42.5%,臭氧消耗量与COD去除量比值为1.38 mg·mg~(-1),臭氧利用率为98.0%;生化处理对COD去除率为42.3%;耦合系统整体COD去除率为66.7%,最终平均出水COD浓度为91.5 mg·L~(-1),估算整体臭氧消耗量与COD去除量比值为0.68 mg·mg~(-1),具有较优的技术经济性能.     

福建省地级市人为源活性氮排放及其特征分析

在人口增长和快速城市化的背景下,活性氮排放对生态环境的影响日益加剧.为研究省级尺度活性氮排放规律,采用排放因子法建立2000、2005及2010年福建省人为源活性氮排放清单,分析各地市3个年份活性氮排放量及排放强度特征.结果表明,3个年份福建省活性氮排放总量分别为538.4、587.0和619.97 Gg,呈整体增加趋势.在9个地级市中,增速最快的为莆田市,而漳州市排放量有所下降.排放量最大的为漳州和泉州,排放量最小的为宁德与厦门.从排放来源看,90%以上的排放来自农田生态系统和畜禽养殖系统.能源活动贡献较小,但其排放增长最为显著.2010年,各地市单位面积活性氮排放强度呈"东南沿海高西北内陆低"的格局,最高为厦门市,最低为三明市;GDP和人口排放强度则呈"东南沿海低西北内陆高"的格局,最高为南平市,最低为厦门市.在分析各地市活性氮排放源特征的基础上,探讨了不同地区活性氮减排重点,研究结果可为福建省及下辖各地市活性氮减排提供科学依据.     

膨润土调质对污泥堆肥的脱毒及重金属钝化和雌酮消除作用

利用干基添加比例为0~10%钙基膨润土对污泥进行了调质,通过52 d的好氧堆肥研究了调质对堆体温度、pH、水溶性盐分(EC)、有机碳、总氮、铵态氮(NH_4~+-N)、硝态氮(NO_3~--N)的影响,并进一步分析了其对污泥脱毒(种子萌发)和重金属(Zn、Cu、Pb、Cd)钝化及雌酮(E1)消除的影响.结果表明,污泥经外加膨润土调质后,可以促进堆肥物料的热灭活无害化,能使有机碳矿化率达到15.27%~19.71%;堆肥过程中各处理堆肥pH先降低后升高,最终稳定在6.76~7.05之间,但膨润土调质堆肥pH的波动变缓;添加膨润土的堆肥EC显著低于对照处理(1 132μS·cm~(-1)),整个堆肥过程EC值随着膨润土添加比例的增加而稍有降低.堆肥过程中的总氮含量逐渐增加,但对照处理在堆肥初期存在一定的氮素损失,而污泥经过调质可减少堆肥初期氮素损失;整个堆肥中NH_4~+-N含量先增加后降低,各处理NO_3~--N均呈现出逐渐增加的趋势,表明污泥调质促进NO_3~--N的转化.虽然调质对种子发芽产生一定的抑制作用,但均不影响堆肥的腐熟,且能显著促进重金属的钝化,同时添加膨润土处理显著降低堆料E1含量,添加比例5%处理使E1含量由90.48μg·kg~(-1)降低至28.27μg·kg~(-1).研究表明,膨润土不高于5%的添加比例是适合的污泥调质措施,在污泥堆肥物料的安全化、脱毒及重金属钝化和雌酮消除方面具有较好的应用潜力.     

模拟气候升温对湿地土壤微生物群落及磷素形态的影响

通过构建微宇宙湿地柱模拟气候升温的方法,采用高通量测序和核磁共振技术,分别研究了湿地土壤微生物群落和磷素形态对暖化作用的响应特征.结果表明,暖化作用导致了Firmicutes、Clostridia、Clostridiales、Clostridiaceae和Clostridium的相对丰度分别显著下降65%~98%、69%~87%、67%~87%、73%~97%和74%~93%,这表明暖化作用对不同分类水平上的物种Firmicutes到Clostridium具有显著的抑制效应.通过主坐标分析和聚类分析,不同湿地柱采样点的暖化组与对照组样本表现出显著的分离特征,揭示了暖化作用能够诱导微生物群落组成发生显著性变化.磷酸单酯和正磷酸盐是各湿地柱土壤主导的磷素形态,同时暖化作用导致了XX湿地柱采样点的磷酸单酯和正磷酸盐相对丰度分别显著升高275%和下降20%,JH湿地柱采样点的磷酸单酯和多聚磷酸盐相对丰度分别显著升高85%和下降49%,这表明不同磷素形态对暖化作用的响应具有土壤异质性特征.通过典型对应分析,揭示了暖化条件下微生物群落组成的显著变化对磷素形态具有显著的影响效应.     

采用颜色空间表征ANAMMOX启动与冲击过程

厌氧氨氧化(ANAMMOX)是一种高效、节能的脱氮技术,但是其启动过程和稳定状态的表征目前仍缺乏一个简单易行的方法.针对这一问题,在水质分析的基础上,采用颜色空间重点监测ANAMMOX启动过程中污泥的颜色变化,并借助高通量测序技术对微生物菌群的种类和数量等进行分析.结果表明:(1)根据水质特征,整个启动过程可分为活性迟滞期、活性增强期、负荷提高期、稳定运行期.与此同时,HSV、CIELAB颜色空间的指标,整体上呈现先降低后升高的趋势,然后保持稳定.污泥颜色的变化与水质的变化以及分子生物学特征中优势菌群的变迁一致,因此,三者之间具有相关性,进而表明,采用颜色空间可对ANAMMOX启动过程进行准确表征;(2)当遇到高负荷引起的冲击时,H、S、a~*、b~*、C_(ab)~*等指标与总无机氮(TIN)容积去除速率均呈现降低的趋势,而H_(ab)出现了突升,但均能准确反映出系统的冲击特性.提出了基于颜色空间表征ANAMMOX启动各阶段的方法并建立了一套冲击过程指标体系,为颜色空间在ANAMMOX系统中的应用提供了理论基础.     

基于车载测试的重型柴油车尾气典型烷烃排放特征

本文采用车载排放测试系统对11辆国Ⅰ~国Ⅳ标准重型柴油车进行实际道路测试,利用GC-MS对样品中典型烷烃进行定量分析,解析重型柴油车尾气典型烷烃排放特征及规律.结果表明,排放标准对重型柴油车尾气中正构烷烃、藿烷类有机物排放有显著影响,总体呈现随排放标准的加严而降低的趋势,相比于国Ⅰ测试车辆,国Ⅳ测试车辆正构烷烃、17α(H),21β(H)-C30藿烷(C30-藿烷)、22S-和22R-17α(H),21β(H)-C31升藿烷(22S-C31升藿烷;22R-C31升藿烷)总排放因子分别降低了72.23%,64.95%,70.78%和74.68%.气相正构烷烃呈双峰前锋型,以C17~C18为主峰碳,固相呈单峰前锋型,以C18~C21为主峰碳.藿烷类有机物其22S-C31升藿烷/(22S-C31升藿烷+22R-C31升藿烷)的比值在0.46~0.56之间,平均值为0.50,符合石油中藿烷的分布特征.正构烷烃总排放因子与17α(H),21β(H)-C30藿烷总排放因子呈现出一定的线性关系,其R~2为0.926 8.此外,行驶工况对测试车辆正构烷烃及藿烷类有机物排放有较大影响,非高速工况下排放因子是高速工况的1.69~2.42倍.     

西安市重污染与清洁天PM2.5组分及其活性氧物质对比

针对重霾污染,在西安市冬季重污染日(2015-11-30~2015-12-09)和清洁日(2016-01-13~2016-01-22)各进行了为期10d的PM_(2.5)采集,测量其中的有机碳、元素碳,及NH_4~+、NO_3~-、SO_4~(2-)等无机水溶性离子,探讨两种污染条件下的组分特征及其成因.结果表明:观测期,重霾日和清洁日PM_(2.5)质量浓度分别为(170±47.5)μg·m~(-3)和(48.6±17.9)μg·m~(-3),且重霾日伴随低能见度、高湿静风等多种不利气象条件;重霾日二次无机离子(NH_4~+、NO_3~-、SO_4~(2-))组分占PM_(2.5)质量浓度的49.8%±13.1%,而清洁日为19.4%±5.95%,并且重霾日硫氧化速率(sulfur oxidation ratio,SOR)和氮氧化速率(nitrogen oxidation ratio,NOR)分别为0.282±0.157和0.269±0.124,远高于清洁日(SOR和NOR分别为0.189±0.057和0.077±0.046),重霾日二次有机组分浓度[(6.22±3.87)μg·m~(-3)]是清洁日[(1.44±1.63)μg·m~(-3)]的5倍,表明二次污染及不利气象条件是造成重霾期间相关组分浓度升高的重要原因.最后,通过二氯荧光黄双乙酸盐(2',7'-DCFH)化学荧光分析法测定了其中活性氧物质(reactive oxygen species,ROS)的浓度,探讨其对于二次无机组分形成的影响,结果表明观测期ROS平均浓度(以H_2O_2计)分别为(4.99±1.54)nmol·m~(-3)(重霾期),(0.492±0.356)nmol·m~(-3)(清洁期),二次反应及积累效应可能是西安重霾条件下ROS浓度升高的主要原因.NO_3~-、SO_4~(2-)与ROS均呈现正相关(P0.05),表明ROS可能通过二次氧化过程参与到二次无机组分形成过程中.     

泉州市大气PM2.5镧系元素组成特征及来源解析

2014年3月、4月和7月分别采集了泉州市5个采样点共49个PM_(2.5)样品,采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测定样品镧系元素(Loid)及其他微量金属元素浓度水平.分析了PM_(2.5)镧系元素组成特征和配分模式,利用La-Ce-V三元图和化学质量平衡(CMB)受体模型解析了泉州市大气PM_(2.5)污染来源.结果表明:(1)泉州市大气PM_(2.5)总镧系元素(Σ Loid)浓度为2.490~5.708 ng·m~(-3)(含量65.682~126.529μg·g~(-1)),轻重镧系元素比值(L/H)为12.086~14.319;(2)PM_(2.5)镧系元素配分模式与福建土壤相似,PM_(2.5)中Ce元素表现为正异常,而Eu元素表现为负异常;(3)城市扬尘、燃煤尘、汽车尾气尘和垃圾焚烧飞灰是泉州市大气PM_(2.5)的主要来源,贡献率分别为18.9%、10.9%、30.6%和30.2%.     

北京市郊区夏季臭氧重污染特征及生成效率

为研究北京郊区夏季O₃(臭氧)重污染过程特征及O₃生成的光化学敏感性,基于2016年夏季在北京郊区开展的针对O₃及其相关污染物的强化观测试验(7月23日—8月31日,共计40 d),分析了观测期间O₃浓度[以φ(O₃)计]变化特征、O₃重污染过程主控因素与O₃敏感性化学特征.结果表明:观测期间φ(O₃)超标时有发生,最大小时φ(O₃)为151.1×10-9,其中有15 d的φ(O₃)最大8 h滑动平均值(O₃-max-8h)超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值,占观测天数的37.5%;不同O₃重污染过程成因有所不同,城市烟羽传输的污染物对郊区O₃重污染过程影响显著(观测期间臭氧重污染过程:过程1,7月27—29日;过程3,8月9—11日;过程4,8月16日;过程5,8月21—24日),区域光化学污染对郊区O₃重污染过程也有贡献(观测期间O₃重污染过程2:8月4—6日);结合后向气流轨迹进一步辅助说明了不同重污染过程中O₃的来源不同.研究还发现,观测区域存在反“周末效应”现象,说明观测区域周末受人为影响较为明显;基于观测数据计算的OPE(O₃生成效率)分析了O₃光化学敏感性表明,在有OPE值的22 d内NO_x控制区和VOCs控制区出现的概率(41%)相等,即观测区域O₃对NO_x和VOCs均敏感;此外还发现,在O₃重污染过程中光化学敏感性会随其反应进程发生改变,由NO_x控制区逐渐转变为VOCs控制区.