MnO2/Al2O3催化剂-微气泡臭氧体系催化降解喹啉及其机理

制备了纳米MnO₂,并以Al₂O₃为载体制备了掺杂型MnO₂/Al₂O₃颗粒催化剂.催化剂焙烧温度和时间分别为500℃和4 h、MnO₂质量分数为8%时,催化剂具有最高的臭氧催化氧化活性.SEM分析表明,纳米MnO₂均匀分布于Al₂O₃载体表面.MnO₂/Al₂O₃催化剂的比表面积（BET）为183.22 m²·g^-1,平均孔容为0.27 cm³·g^-1,平均孔径为4.87 nm.建立了MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧催化反应体系,研究了该体系对喹啉的降解去除效果及其机理.臭氧微气泡的平均粒径为61.7 μm.微气泡臭氧投量为30 mg·L^-1时,反应60 min后喹啉去除率能达到95%以上;反应20 min后,MnO₂/Al₂O₃催化剂-微气泡臭氧体系对实际煤化工废水二级出水的TOC去除率可达到55%以上.以叔丁醇作为分子探针,证明了羟基自由基（·OH）氧化作用在臭氧微气泡催化氧化体系中对喹啉的降解起到主导作用.     

哈尔滨市秸秆焚烧大气污染负荷估算方法研究

本文针对近些年哈尔滨秋末冬初大气污染程度增加的溯源问题,基于静风污染气象及降雪对秸秆焚烧的影响等基本假设,采用箱式模型和优化拟合的方法对秸秆焚烧产生污染物的源强及其负荷进行了估算.通过对2015年和2017年典型时段数据的优化拟合得到降雪前重污染天气下PM₁₀排放源强分别为20.16、21.83 μg·m^-2·s^-1,CO的排放源强分别为149.32、138.65 mg·m^-2·s^-1;降雪后重污染天气下PM₁₀排放源强分别为15.98、7.09 μg·m^-2·s^-1,CO的排放源强分别为122.91、89.21 mg·m^-2·s^-1.由降雪前后各污染物的源强差得到2015年和2017年秸秆焚烧产生的PM₁₀的排放源强分别为4.18、14.74 μg·m^-2·s^-1,负荷分别为20.73%、67.52%;CO的排放源强分别为26.41、49.44 mg·m^-2·s^-1,负荷分别为17.69%、35.66%.本文为相关清单的研究提供了一种客观的校核方法,具有重要的社会、环境及现实意义.     

亚氧化钛膜电极电化学特性及其处理印染工业废水的效能研究

电化学氧化法具有稳定高效、操作灵活、集成度高等特点,在处理难降解有机废水领域具有独特优势.电化学废水处理过程通常受限于传质速率,而膜电极有望解决这一瓶颈问题.亚氧化钛膜电极（TiSO-ME）的化学结构与电化学性质结果显示,经过高温还原法制备的TiSO-ME电极主要由Ti₄O₇和少量Ti₅O₉组成,大孔体积占总孔体积的92.7%,平均孔径为0.508 μm.电化学测试结果表明,TiSO-ME具有良好的导电性、高析氧电位和电化学稳定性.过滤试验结果表明,在0.82×10^-3~3.14×10^-3 mL·cm^-2·s^-1范围内膜通量与传质系数成正比.在电流密度为8 mA·cm^-2,膜通量为2.31×10^-3 mL·cm^-2·s^-1的条件下,电解1.5 h即可有效处理实际印染工业废水,sCOD去除率高达96.07%,电流效率可达24.22%,电能消耗较不存在膜通量时降低了32.99%.TiSO-ME能够实现废水在膜孔结构内部的穿流式操作,有效克服旁流式操作传质受限的问题,在小规模分散式工业废水处理中有着重要的研究价值和发展潜力.     

基于改进遗传算法的河流水污染源反演方法

针对河流水污染应急响应过程中污染源排放历史迟知、未知的问题,结合多种群遗传算法和自适应遗传算法,利用一维河流水质模型和水质监测数据,研究建立了基于改进遗传算法的河流水污染定量源反演方法,实现了对河流污染源排放历史的识别与重构.将该方法应用于美国特拉基河流的3个不同流量下的示踪剂实验中,对示踪剂排放历史进行定量源反演分析.结果表明：IGA算法对高、中、低不同流量下的3次示踪剂实验均可以很好的重构和识别示踪剂排放历史,对于实际河流水污染源反演分析的误差均在可接受范围内.IGA算法在河流水污染源反演分析中具有一定的可靠性和稳定性,可为河流水污染精准溯源与治理提供科学的技术支撑.     

农闲期城郊农田灌溉水中典型污染物含量与评价——以西北江三角洲为例

摸查了农田灌溉系统水环境经农（夏）闲期降水等外部强干预调理后的环境污染物含量——该值理论上是环境自净作用之后的最不利值,对农田灌溉系统水环境进行水质评价,探究其对农田土壤质量的潜在污染风险.于2019年6月中旬—7月下旬（降雨集中期）,分别在西北江三角洲城市（清远市、佛山市和江门市）实验基地周边筛选研究区,并在雨后对有覆水的水源区域、灌渠、蓄水池和田间水等采集上覆水,共采得水样27×2份,对其pH值、悬浮物（SS）、矿化度、总磷（TP）、氨氮（NH₄⁺-N）、Cd、As、Pb、Cu和Zn的含量进行检测;对各研究区pH值、SS的成因和影响,矿化度的等级,重金属均值分布等进行分析;对全样品TP、NH₄⁺-N、重金属含量进行Pearson相关性分析和描述性特征分析;通过单因子水质标识指数P_i和综合水质标识指数P分别对各采样点、各构成项目和各研究区进行水质评价.研究发现雨后农田灌溉系统水环境构成复杂,物质呈无显著性差异的迁移,灌溉沿程上覆水中大部分物质可能处于动态平衡,受局部环境影响变小,TP、NH₄⁺-N和重金属等迁移物质主要还是灌溉水体中原有的,受外力驱动扰动后在水动力作用下可能以氮磷结合形态沿灌溉系统发生远距离迁移;使用河流水质标识指数法评价农田灌溉系统水环境,发现该法可以刻画局部灌溉的水质态势,对农田灌溉系统水环境的含量特征评价做出科学、合理的解释,也可以做出综合性定量评价.虽然灌溉水系统结构差异较大,但是从整体上可以初步得出农闲期西北江三角洲农田灌溉水的灌溉风险不高的结论,总体综合水质评价级别为Ⅰ类~Ⅱ类,达到水环境功能区的使用要求.     

臭氧耦合陶瓷膜过滤对膜性能及出水消毒副产物的影响

利用臭氧（O₃）-陶瓷膜过滤（CMF）处理常规工艺出水,研究了不同O₃-CMF耦合方式对膜性能和消毒副产物（DBPs）的影响.结果表明,与单独CMF相比,异位O₃-CMF和原位O₃-CMF均可以有效缓解膜污染,原位O₃-CMF控制效果最佳.异位O₃-CMF对进水（常规工艺出水） DOC去除率（26.25%）略高于原位O₃-CMF（22.31%）,但是其SUVA去除率（83.91%）明显低于原位O₃-CMF（93.10%）.羟基自由基（·OH）生成特征表明原位O₃-CMF可促进O₃产生更多的·OH.在O₃、·OH氧化和陶瓷膜截留协同作用下,异位O₃-CMF和原位O₃-CMF出水中总荧光响应强度和相对分子质量大于0.3×10³,有机物含量降低,进而使得出水中含碳消毒副产物（C-DBPs）生成量分别降低了21.86%和32.35%,含氮消毒副产物（N-DBPs）生成量分别降低了16.16%和19.13%.但O₃和·OH氧化后生成的小分子有机物因难以被CM截留导致其在出水中含量增加,进而增加了卤代酮（HKs）、水合氯醛（CH）和三卤硝基甲烷（THNMs）的产生.本研究对于不同O₃-CMF方式下O₃与CM的协同机制的探讨,改善膜性能和提升DBPs前体物的去除具有一定指导意义.     

基于两种再分析资料的一次四川盆地大气污染过程气象要素数值模拟研究

利用ECMWF-ERA5和NCEP-FNL再分析资料作为中尺度气象模式WRF（The Weather Research and Forecasting）初始场,对四川盆地2018年1月一次大气污染过程气象要素进行了模拟,对比分析了气温、风速、风向、相对湿度、边界层高度、温廓线的模拟效果,并结合大气超级站观测数据对模拟结果进行评估.结果表明：两种资料均能较好地模拟出气象要素的变化情况,但由于两套资料时空分辨率、采用的模式、同化方案、数据来源和质量控制方案存在一定区别,导致各要素模拟效果并不一致.与NCEP-FNL相比,ECMWF-ERA5模拟的平均相对湿度（59.23%）与观测值差异更小,且均方根误差、偏差较小,分别为9.83%和-0.83%,但NCEP-FNL模拟的平均气温（8.99℃）更接近观测值,且偏差值较小,为-0.04℃.两组模拟结果均显示盆地内部为模拟区域的低风速区,相对湿度模拟值在60%以上,气温高于西部山地地区.NCEP-FNL模拟的盆地内部气温、相对湿度、风速小于ECMWF-ERA5模拟值,但边界层高度模拟值较大.ECMWF-ERA5模拟的逆温强度相比较小,且温度露点差较小.此次污染过程PM_2.5和PM₁₀日均浓度最大值分别为190.1 μg·m^-3和261.0 μg·m^-3,相对湿度增大引发的颗粒物吸湿增长是导致PM_2.5和PM₁₀质量浓度突增的主要原因.     

氨基改性生物炭负载纳米零价铁去除水中Cr(VI)

以聚乙烯亚胺（PEI）为功能单体,玉米秸秆生物炭为载体,制备了氨基改性生物炭负载型纳米零价铁（nZVI@PEI-HBC）,并利用扫描电镜（SEM）、红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）等手段对材料进行了表征,分析了溶液pH、温度、材料投加量等因素对其去除Cr（VI）的影响及其去除机理.结果表明：在投加量为0.5 g·L^-1,温度为20℃,pH值为5,Cr（VI）初始浓度为20 mg·L^-1条件下,各材料对Cr（VI）的去除率大小为nZVI@PEI-HBC > nZVI > PEI-HBC > HBC.SEM显示nZVI颗粒较均匀地分散在生物炭表面,FTIR分析表明PEI改性后材料表面增加了氨基等重金属配位基团,这可能是nZVI@PEI-HBC去除Cr（VI）效果更好的原因.影响因素研究表明,材料具有较好稳定性,老化28 d后其Cr（VI）去除性能变化不大;酸性环境、升温、增大材料投加量均有利于nZVI@PEI-HBC对Cr（VI）的去除.机理研究发现,水中溶解氧加速了nZVI的腐蚀和Fe（II）的释放,促进Cr（VI）还原为Cr（III）,然后通过共沉淀作用和氨基等基团的吸附作用被去除.     

基于卫星遥感气溶胶产品评估体系的气溶胶时空分布及变化趋势表征

卫星遥感气溶胶虽然空间覆盖度高,但不同产品数据在准确性和适用性上存在显著差异.为了能够科学定量的衡量各个产品的优劣,选择最合适的气溶胶产品,该研究以数学统计为基础,提出了一种卫星遥感气溶胶产品评估体系,并依此确定了全球6个人口密集地区的最优卫星数据集,在此基础上开展了近10年的（2009—2018）气溶胶时空变化分析.结果表明暗像元算法在植被覆盖度高的地区表现最好,深蓝算法在亮地表的沙漠干旱地区更占优势,而暗像元-深蓝融合算法在土地类型复杂且气溶胶来源多变时得以突出.人口密集的6个区域中,除了区域A和区域B,其它地区的大气污染水平整体偏高.其中,A、B、E的气溶胶负荷呈下降变化,区域F基本不变,其余区域上升变化.评估体系的建立为气溶胶遥感产品的选取提供了新的衡量方法,且该文关于气溶胶时空分布及变化的分析可以为区域性气溶胶研究提供一定的参考价值.     

O3-BAC深度处理工艺中细菌群落时空分布及动态变化规律

为弄清饮用水O₃-BAC深度处理工艺过程中细菌群落的时空分布和动态变化规律,本研究以我国南方某O₃-BAC深度处理工艺水厂为研究对象,采用NovaSeq6000高通量测序技术对夏季和冬季各工艺单元出水及滤砂和活性炭生物膜等细菌群落进行解析.结果表明,出厂水pH、浊度、COD_Mn、菌落总数等指标均满足《生活饮用水卫生标准》（GB5749-2006）的要求.夏季细菌群落多样性明显高于冬季,活性炭生物膜的细菌群落多样性高于滤砂生物膜;混凝沉淀、臭氧化和消毒是影响细菌群落多样性的主要工艺单元.水样和生物膜样品绝对优势菌门均为变形菌门（Proteobacteria）,且主要菌门组成大体相同,但细菌群落门水平相对丰度存在一定的时空差异,属水平上差异则更为明显.此外,检测到的条件致病菌属主要包括芽孢杆菌属（Bacillus）、不动杆菌属（Acinetobacter）、假单胞菌属（Pseudomonas）和分支杆菌属（Mycobacterium）,且其所占核心微生物OTUs数目不受季节性影响.水温和生物可降解溶解性有机碳（BDOC）是显著影响细菌群落分布的主要水质参数.以上研究结果表明,O₃-BAC深度处理工艺过程中细菌群落具有时空变化特性,并可为饮用水微生物安全保障提供支撑.