哈尔滨市秸秆焚烧大气污染负荷估算方法研究

本文针对近些年哈尔滨秋末冬初大气污染程度增加的溯源问题,基于静风污染气象及降雪对秸秆焚烧的影响等基本假设,采用箱式模型和优化拟合的方法对秸秆焚烧产生污染物的源强及其负荷进行了估算.通过对2015年和2017年典型时段数据的优化拟合得到降雪前重污染天气下PM₁₀排放源强分别为20.16、21.83 μg·m^-2·s^-1,CO的排放源强分别为149.32、138.65 mg·m^-2·s^-1;降雪后重污染天气下PM₁₀排放源强分别为15.98、7.09 μg·m^-2·s^-1,CO的排放源强分别为122.91、89.21 mg·m^-2·s^-1.由降雪前后各污染物的源强差得到2015年和2017年秸秆焚烧产生的PM₁₀的排放源强分别为4.18、14.74 μg·m^-2·s^-1,负荷分别为20.73%、67.52%;CO的排放源强分别为26.41、49.44 mg·m^-2·s^-1,负荷分别为17.69%、35.66%.本文为相关清单的研究提供了一种客观的校核方法,具有重要的社会、环境及现实意义.     

基于两种再分析资料的一次四川盆地大气污染过程气象要素数值模拟研究

利用ECMWF-ERA5和NCEP-FNL再分析资料作为中尺度气象模式WRF（The Weather Research and Forecasting）初始场,对四川盆地2018年1月一次大气污染过程气象要素进行了模拟,对比分析了气温、风速、风向、相对湿度、边界层高度、温廓线的模拟效果,并结合大气超级站观测数据对模拟结果进行评估.结果表明：两种资料均能较好地模拟出气象要素的变化情况,但由于两套资料时空分辨率、采用的模式、同化方案、数据来源和质量控制方案存在一定区别,导致各要素模拟效果并不一致.与NCEP-FNL相比,ECMWF-ERA5模拟的平均相对湿度（59.23%）与观测值差异更小,且均方根误差、偏差较小,分别为9.83%和-0.83%,但NCEP-FNL模拟的平均气温（8.99℃）更接近观测值,且偏差值较小,为-0.04℃.两组模拟结果均显示盆地内部为模拟区域的低风速区,相对湿度模拟值在60%以上,气温高于西部山地地区.NCEP-FNL模拟的盆地内部气温、相对湿度、风速小于ECMWF-ERA5模拟值,但边界层高度模拟值较大.ECMWF-ERA5模拟的逆温强度相比较小,且温度露点差较小.此次污染过程PM_2.5和PM₁₀日均浓度最大值分别为190.1 μg·m^-3和261.0 μg·m^-3,相对湿度增大引发的颗粒物吸湿增长是导致PM_2.5和PM₁₀质量浓度突增的主要原因.     

氨基改性生物炭负载纳米零价铁去除水中Cr(VI)

以聚乙烯亚胺（PEI）为功能单体,玉米秸秆生物炭为载体,制备了氨基改性生物炭负载型纳米零价铁（nZVI@PEI-HBC）,并利用扫描电镜（SEM）、红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）等手段对材料进行了表征,分析了溶液pH、温度、材料投加量等因素对其去除Cr（VI）的影响及其去除机理.结果表明：在投加量为0.5 g·L^-1,温度为20℃,pH值为5,Cr（VI）初始浓度为20 mg·L^-1条件下,各材料对Cr（VI）的去除率大小为nZVI@PEI-HBC > nZVI > PEI-HBC > HBC.SEM显示nZVI颗粒较均匀地分散在生物炭表面,FTIR分析表明PEI改性后材料表面增加了氨基等重金属配位基团,这可能是nZVI@PEI-HBC去除Cr（VI）效果更好的原因.影响因素研究表明,材料具有较好稳定性,老化28 d后其Cr（VI）去除性能变化不大;酸性环境、升温、增大材料投加量均有利于nZVI@PEI-HBC对Cr（VI）的去除.机理研究发现,水中溶解氧加速了nZVI的腐蚀和Fe（II）的释放,促进Cr（VI）还原为Cr（III）,然后通过共沉淀作用和氨基等基团的吸附作用被去除.     

基于卫星遥感气溶胶产品评估体系的气溶胶时空分布及变化趋势表征

卫星遥感气溶胶虽然空间覆盖度高,但不同产品数据在准确性和适用性上存在显著差异.为了能够科学定量的衡量各个产品的优劣,选择最合适的气溶胶产品,该研究以数学统计为基础,提出了一种卫星遥感气溶胶产品评估体系,并依此确定了全球6个人口密集地区的最优卫星数据集,在此基础上开展了近10年的（2009—2018）气溶胶时空变化分析.结果表明暗像元算法在植被覆盖度高的地区表现最好,深蓝算法在亮地表的沙漠干旱地区更占优势,而暗像元-深蓝融合算法在土地类型复杂且气溶胶来源多变时得以突出.人口密集的6个区域中,除了区域A和区域B,其它地区的大气污染水平整体偏高.其中,A、B、E的气溶胶负荷呈下降变化,区域F基本不变,其余区域上升变化.评估体系的建立为气溶胶遥感产品的选取提供了新的衡量方法,且该文关于气溶胶时空分布及变化的分析可以为区域性气溶胶研究提供一定的参考价值.     

基于遥感尾气监测的柴油车气态污染物排放因子计算方法研究

采用遥感尾气测试系统实测了柴油车在实际道路工况下的CO、HC和NO排放特征,修正了排放因子的计算方法,并与车载排放测试系统（PEMS）实测结果进行了验证,获得了实测车辆的CO、HC和NO排放因子.测试结果显示,在各种遥感监测的工况下柴油车尾气中均含有较高浓度的氧气,未考虑氧气影响的燃烧方程反演获得的各污染物体积浓度计算值与PEMS实测值的偏差较大,且氧气浓度越大,偏差越大.经过氧气修正的燃烧方程反演计算的尾气浓度与PEMS实测值吻合度大幅提升,适用于实际工况下遥感检测车辆尾气的反演计算.修正算法得到CO、HC和NO的排放因子离散性较小,精确度较高,可以为量化柴油车尾气排放贡献提供科学依据.     

河岸过滤中氨氮的削减及其浓度对细菌与氨氧化微生物的影响

通过小试滤柱模拟河岸过滤,结合荧光定量PCR和高通量测序等手段研究了河岸过滤对氨氮的削减效能和进水氨氮浓度对细菌与氨氧化微生物的影响.结果表明,低浓度（0.2 mg·L^-1）氨氮未被削减,较高浓度（1.0 mg·L^-1和2.0 mg·L^-1）氨氮的削减率可达70%.进水处细菌丰度随氨氮浓度升高而增加,细菌群落组成随氨氮浓度升高发生规律性变化.出水处氨氧化古菌（Ammonia oxidizing archaea,AOA）丰度与氨氮浓度呈负相关,氨氧化细菌（Ammonia oxidizing bacteria,AOB）丰度与氨氮浓度无显著相关关系;进水处AOA-α多样性与氨氮浓度呈正相关,但AOB-α多样性与氨氮浓度呈负相关;进水处AOA群落组成受氨氮浓度影响,而进、出水处AOB群落组成均受氨氮浓度影响.可见,进水氨氮浓度会影响河岸过滤对氨氮的削减效能,还会影响细菌、氨氧化微生物的丰度及群落结构,AOB对氨氮浓度的变化比AOA更敏感.     

生物质炭强化FeOOH类芬顿催化性能及其机制

采用醇助水热法制备了新型生物质炭修饰的α-FeOOH类芬顿催化剂（BC-FeOOH）,并通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）对催化剂进行了表征,证明生物质炭（BC）成功引入到α-FeOOH中.以罗丹明B（RhB）为目标污染物,考察了BC修饰量、催化剂及H₂O₂投加量对其催化效率的影响.结果表明,BC的引入可以极大地提高FeOOH的类芬顿催化性能.在pH中性、催化剂投加量0.6 g·L^-1、H₂O₂初始浓度10 mmol·L^-1的条件下,BC-FeOOH（22.2% BC）对RhB的降解率可达到90%,重复利用5次活性仍可保持在80%左右,且铁离子溶出浓度仅为0.08 mg·L^-1.进一步通过ESR在不同体系中的测试结果表明,BC的引入不仅可促进H₂O₂有效还原分解产生更多的羟基自由基（·OH）,而且增强了催化剂与污染物RhB的相互作用,促使污染物失电子氧化降解,从而提高了FeOOH的催化活性及催化稳定性.     

南京和北京气溶胶光学厚度与PM2.5质量浓度关系对比分析

利用南京与北京地区2014年5月1日—2019年10月31日的PM_2.5监测数据、气溶胶光学厚度观测资料以及同期MICAPS地面气象要素的观测资料,对两地PM_2.5浓度的变化规律及其与气溶胶光学厚度、气象要素的关系进行了分析和讨论,结果表明：南京与北京均呈现PM_2.5浓度冬季显著高于夏季,AOD冬季小于夏季的特征;对比而言,北京PM_2.5月均浓度高于南京地区;南京与北京的PM_2.5浓度与AOD均为正相关关系,PM_2.5浓度与AOD间相关性存在显著的季节差异,主要表现为夏季相关性大于冬季相关性;两地AOD与PM_2.5浓度均为正相关关系,在同一AOD水平下,相对湿度越大,PM_2.5浓度越大,气溶胶吸湿增长易造成污染物积累;南京PM_2.5浓度与能见度的r为0.57,而北京的r为0.83,两地的PM_2.5浓度与能见度的冬季相关性较夏季好,在高相对湿度下,同一PM_2.5浓度水平时,南京能见度较北京好.     

不同空间划分方式下袁河流域景观结构对水质的影响

近年来景观结构的水文效应受到关注,研究不同空间划分方式下景观结构对河流营养盐、重金属变化的影响机制对于流域生态保护具有重要意义.本文于2018年7月和2019年1月在袁河干流及支流38个采样点采集水样,测定水体营养盐类污染指标（DO、NO₃^--N、NH₄⁺-N、TP和DOC浓度）和重金属类污染指标（Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Cd和Pb浓度）.基于前向变量选择、冗余分析等方法,筛选景观结构指标,量化其在不同尺度下对水体营养盐、重金属变化的影响.结果表明：①农田、斑块密度（PD）、斑块聚集指数（COHESION）及散布与并列指数（IJI）是影响水体营养盐变化的主要指标.林地、建设用地（Res）、平均最近邻体距离（ENN_MN）和最大斑块指数（LPI）的组合是影响重金属变化的主要指标.②在河岸缓冲带与圆形缓冲区划分方式下,景观结构均在100 m尺度对营养盐变化解释能力最强,平均解释率分别为31.5%、24.3%,均在1000 m尺度对重金属变化解释能力最强,平均解释率分别为32.0%、42.6%.③100 m河岸缓冲带和子流域尺度分别是景观结构影响水体营养盐、重金属变化的最佳空间尺度,平均解释率分别为31.5%、42.8%.以上结果表明,针对水体不同的污染类型,采用对应的划分方式及缓冲尺度有助于提高定量分析精度,为流域水环境保护、景观优化与管理提供科学依据.     

铝系混凝剂优势形态分析及其混凝特性

聚合氯化铝（PACl）是常用的水处理混凝剂,在应用过程中通常表现出比传统铝盐更为优异的效果.研究表明,这种优异性能主要得益于其特殊的组成,特别是高分子聚合物Al₁₃和Al₃₀独特的物化特性.Al₁₃和Al₃₀是铝离子水解过程中的中间产物,在地球科学和环境化学等领域有着重要的研究价值.于水处理而言,二者的结构和分子特性是研究者关注的重点,大量研究基于此展开,很多重要的发现为实际应用奠定了基础.基于对PACl及其组成性质的研究,本文对PACl的混凝特性及其优势形态分子的分析进行了综合阐述.