南京地区一次臭氧污染过程的行业排放贡献研究

采用WRF-CHEM模式对南京地区春季一次臭氧(O_3)污染过程进行了模拟及行业排放贡献分析.此次O_3污染过程发生在2015年5月22—26日,南京地区一直处于地面高压控制的晴好天气之下,并于25日达到O_3污染的峰值.模拟与观测的一致性指数IOA达到0.89,表征本次O_3污染过程的模拟与观测结果的一致性较高.通过5类排放源(工业源、农业源、居住源、交通源、生物源)的敏感性试验,探究各行业排放源中O_3前体物对近地面O_3浓度的相对贡献.结果表明工业源在白天为持续正贡献,且在午后16:00时达到峰值,而交通源、居住源和农业源的贡献随气温的升高在白天由负贡献转为正贡献,并在18:00时左右达到峰值.在夜晚,O_3则主要通过交通源排放的大量NO进行滴定消耗.在高O_3浓度(≥200μg·m~(-3))时,各人为排放源均为正贡献,工业源的贡献最大,达到50μg·m~(-3),在低O_3浓度(200μg·m~(-3))时,交通源、居住源和农业源呈负贡献.生物源在人为排放源主导的南京城区O_3污染过程中的贡献几乎为零.考虑到O_3生成机制的复杂性,对于南京地区,减少工业源排放是控制O_3污染的关键.     

基于数据挖掘算法和数值模拟技术的大气污染减排效果评估

近年来,京津冀地区采取了大量污染减排措施进行大气污染治理,如何客观评估减排效果是目前大气环境领域的研究难点.为准确评估大气污染过程的减排效果,本文利用北京地区常规气象资料、国控站PM_(2.5)浓度资料,遴选了北京地区2018年3月11—14日和2013年3月14—17日两次空气污染过程,计算了大气容量系数、静稳指数,并利用KNN数据挖掘算法和WRF-Chem模式,对比分析了有无减排条件下的PM_(2.5)日均浓度.结果表明:两次空气污染过程的天气形势和局地气象条件较相似,就大气热力和动力的垂直结构来看,2018年空气污染过程比2013年空气污染过程的大气稳定性更强、边界层高度更低、环境容量更小,但PM_(2.5)峰值浓度却显著下降,平均浓度明显降低,PM_(2.5)小时浓度的增长趋势相对平缓,重污染持续时间缩短.KNN数据挖掘算法减排评估结果显示,该方法能够较好地预测PM_(2.5)日均浓度的变化趋势,2018年3月11—14日,在减排和不减排情景下PM_(2.5)日均值分别为171和229μg·m~(-3),减排使得污染过程PM_(2.5)平均浓度下降了25.3%.数值模拟结果与KNN数据分析结论吻合,进一步验证了减排措施的有效性.综合看来,2018年空气污染过程中PM_(2.5)浓度相比历史相似气象条件下的污染过程显著降低,这是长期大力度减排效果的体现.     

水泥-电力行业的产业共生网络构建及区域案例研究

水泥工业作为工业生态系统的汇,能够多样化地利用其他行业的副产物,这种典型的产业共生模式可以通过减少资源和能源的消耗带来显著的CO₂减排效果.由于产业共生在水泥行业具有一定的普遍性及巨大的CO₂减排潜力,所以对水泥工业产业共生现状的了解与分析就显得尤为重要;而通过对产业共生现状的全面了解,才能对现有水泥行业产业共生的程度进行分析,并以此为参照,对未来不同政策与情景下的CO₂减排潜力进行量化与评估.为实现对产业共生实际情况的模拟,以水泥-电力行业的产业共生为例,采用最优化的方法,提出了一套基于一般统计数据来模拟产业共生实际情况的系统方法,将技术、经济与政策3类不同的决策变量影响纳入模型,以模拟出最接近真实情景的产业共生情况.为验证模型的有效性,对新乡市水泥-电力行业实际的产业共生情况进行分析.结果表明:新乡市水泥-电力行业间存在普遍的产业共生现象,实地调查中有77.8%（21家）的水泥制造企业利用粉煤灰作为水泥制造的原材料.将一般统计数据与实地调查数据对比发现,一般统计数据能较好地反映企业实际物质投入产出情况;利用一般统计数据,模型对新乡市产业共生网络结构模拟的准确率高达92.6%,显示该模型能较为有效地对产业共生的实际情况进行模拟.      

Highly catalytic activity of Mn/SBA-15 catalysts for toluene combustion improved by adjusting the morphology of supports

Rod-like, hexagonal and fiber-like SBA-15 mesoporous silicas were synthesized to support MnO_x for toluene oxidation. This study showed that the morphology of the supports greatly influenced the catalytic activity in toluene oxidation. MnO_x supported on rod-like SBA-15(R-SBA-15) displayed the best catalytic activity and the conversion at 230°C reached more than 90%, which was higher than the other two catalysts. MnO_x species consisted of coexisting MnO_2 and Mn_2O_3 on the three kinds of SBA-15 samples. Large amounts of Mn_2O_3 species were formed on the surface and high oxygen mobility was obtained on MnO_x supported on R-SBA-15, according to the H_2 temperature programmed reduction(H_2-TPR)and X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) results. The Mn/R-SBA-15 catalyst with greater amounts of Mn_2O_3 species possessed a large amount of surface lattice oxygen, which accelerated the catalytic reaction rate. Therefore, the surface lattice oxygen and high oxygen mobility were critical factors on the catalytic activity of the Mn/R-SBA-15 catalyst.     

草海湖沉积物中重金属污染现状及生态风险评价

贵州草海湖是典型的高原天然淡水湖泊,属于长江上游金沙江支流的上源湖泊,研究其沉积物中重金属分布特征及生态风险评价对该区域及下游的水质监控与污染防治具有重要意义. 2017年7月采集贵州草海湖柱状沉积物,采用电感耦合等离子发射光谱仪法和双道原子荧光光度计法分析沉积物中Zn、Cd、Ni、Fe、V、Cr、Pb、Cu、As等9种重金属元素的质量分数,并利用地累积指数法、富集系数法和潜在生态风险指数法进行重金属污染评价.结果表明:草海湖表层沉积物各重金属质量分数平均值表现为w（Fe）（31 400.00 mg/kg）> w（Zn）（219.18 mg/kg）> w（V）（59.76 mg/kg）> w（Cr）（56.16 mg/kg）> w（Pb）（54.01 mg/kg）> w（Ni）（33.58 mg/kg）> w（Cu）（20.35 mg/kg）> w（As）（15.41 mg/kg）> w（Cd）（0.84 mg/kg）.表层（0~10 cm）沉积物中w（Fe）、w（Cr）、w（V）、w（As）、w（Cu）、w（Ni）分布较均匀,其元素主要来源于岩石风化、土壤侵蚀等自然源;w（Zn）、w（Cd）、w（Pb）分布相对离散,主要来源于农业、炼锌业和交通运输等人为源;在垂直（0~25 cm）方向上,w（Pb）、w（Cu）、w（V）、w（Ni）以波动型为主,w（Zn）、w（Cd）、w（As）主要为稳定型,w（Cr）和w（Fe）为富集型.重金属污染评价结果显示,草海湖沉积物中元素Zn、Pb均为偏中度污染、Cd为中度污染,其潜在生态风险高低表现为下游 > 上游 > 中游.研究显示,草海湖下游区域为中等潜在生态风险,Cd为主要的潜在生态风险因子,重金属的质量分数主要受土法炼锌和农业施肥等人为活动的影响.      

南昌市扬尘PM2.5中多环芳烃的来源解析及健康风险评价

为了解南昌市道路扬尘和土壤风沙尘PM_2.5中多环芳烃（PAHs）的来源和健康风险,利用颗粒物再悬浮系统采集PM_2.5样品,测定了PM_2.5中16种优先控制的多环芳烃的含量.结果表明,南昌市道路扬尘PM_2.5中ΣPAHs含量范围为48.85~166.16μg·kg^-1,平均值为（114.22±39.95）μg·kg^-1,土壤风沙尘PM_2.5中ΣPAHs含量范围为31.05~62.92μg·kg^-1,平均值为（40.79±9.39）μg·kg^-1.道路尘和土壤风沙尘PM_2.5中的PAHs都是以4~5环组分为主.主成分分析/多元线性回归分析结果表明,南昌市道路扬尘PM_2.5中PAHs的来源包括机动车的排放和燃煤源与石油泄漏,贡献率分别为51.7%和48.3%,总估计值与实际值的线性拟合有很好的一致性.对于儿童和成年男性,不同暴露途径的PAHs致癌风险值从大到小依次是皮肤接触 > 摄食 > 呼吸吸入,而成年女性则表现为摄食 > 皮肤接触 > 呼吸吸入.各暴露途径中,PAHs对成人的致癌风险均高于儿童.所有人群中,PAHs的总致癌风险值均低于美国EPA推荐的致癌风险阈值10^-6,没有致癌风险.     

可见光驱动微生物光电化学池处理剩余污泥同步产氢

氢气是一种理想的清洁能源.太阳能驱动的微生物光电化学池(Microbial photoelectrochemical cell, MPEC)因可同时实现废物处理与自发产氢而受到人们的关注.本文以剩余污泥为底物,构建了一种由无定型硫化钼改性硅纳米线(MoS_3/SiNWs)光阴极和生物阳极组成的MPEC系统,研究了3组MPEC在不同的酸性阴极液pH和外加电压条件下的产氢及污泥减量效果.研究结果表明,MPEC在阴极液pH为1和3的条件下均能在无外加电压下自发产氢;pH=1的MPEC-1实验中平均产氢速率为(0.66±0.02) mL·h~(-1),约是pH=3的MPEC-2实验平均产氢速率的1.5倍,但阴极过酸的条件限制了其实际应用; pH为3、外加0.2 V电压的MPEC-3与MPEC-2相比,产氢周期由15 h增加到40 h,平均产氢速率由(0.44±0.05) mL·h~(-1)提高到(0.52±0.04) mL·h~(-1),污泥TCOD、SCOD、TSS、VSS的降解率分别可达53.96%、70.18%、38.21%和61.76%.可见本文构建的MPEC系统是一种有前景的利用太阳能进行废物处理和资源化的新技术.     

三维有序介孔铈钴铜催化剂的制备及其降解邻二甲苯的机制

以PMMA为模板,通过聚乙二醇(PEG400)和柠檬酸辅助的溶胶凝胶法制备三维有序介孔铈钴铜(3DOM 3C)催化剂,应用BET、SEM、XRD和XPS等对不同煅烧温度的3DOM 3C催化剂进行表征分析,研究了催化剂活性及其影响因素,并利用FT-IR和GC-MS对降解产物进行分析,推测出催化降解邻二甲苯的机理.结果表明,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化剂表面具有三维介孔结构,且分散均匀,表面的晶体氧化物最少,存在大量的Cu~(2+)、Ce~(3+)和表面氧,催化剂表面存在更多的固溶体、表面活性位点和氧空位,有利于提高催化活性.在邻二甲苯初始浓度600 ppm、空速16000 h~(-1)、50%O_2条件下,煅烧温度500℃时制备的3DOM 3C催化效果最佳,在260℃时,3DOM 3C催化剂对邻二甲苯的转化率达98%,T_(90)为250℃. 3DOM 3C对邻二甲苯的转化率随着初始浓度、空速和相对湿度的升高而呈下降趋势,随着O_2含量的增加而增加.气流中混入150 ppm的乙酸乙酯能够提高邻二甲苯的转化率,提高其低温催化性能.邻二甲苯催化反应后催化剂表面的O—H、■、C—H和金属—氧键都相应的减少,降解中间产物主要有邻甲基苯甲醛和邻甲基苯甲酸.邻二甲苯降解反应涉及Mars Van Krevelen机理(MVK),先被氧化成邻甲基苯甲醛,再进一步氧化成邻甲基苯甲酸,最终生成CO_2和H_2O.     

自然生境中厌氧氨氧化功能微生物生态学研究进展

自然生境中发生的厌氧氨氧化过程是继反硝化和好氧氨氧化后的又一条氮损失途径,对全球生态系统氮循环具有重要意义,但不同自然生态系统中存在不同种类的厌氧氨氧化微生物.通过阐述厌氧氨氧化反应发生的生理机制,并对不同自然环境中发现的厌氧氨氧化功能微生物进行梳理,分析了厌氧氨氧化菌分布的空间异质性成因.结果表明,适量的无机氮可以促进厌氧氨氧化的发生,有机碳含量低和低氧条件更有利于厌氧氨氧化菌的生存且厌氧氨氧化的活性较高,这与厌氧氨氧化菌的化能自养代谢途径有着紧密的联系,低养分条件下反硝化菌的活性受到短暂抑制,促进了厌氧氨氧化的发生.同时,适当的高盐环境会提高厌氧氨氧化活性并促进厌氧氨氧化菌群落结构转变,高盐度环境下Scalindua属占优势,低盐度环境下Brocadia属更占优势.厌氧氨氧化菌对温度变化有很好的适应性,大部分厌氧氨氧化菌（如Scalindua属、Kuenenia属和Brocadia属）对于极端环境均有较强的环境适应性;此外,悬浮颗粒物浓度、含水量等因素也会影响厌氧氨氧化菌的分布及其代谢活性.建议今后从基因组学、蛋白组学和转录组学相结合的角度对自然环境中的厌氧氨氧化菌开展生理生态机理的研究,并探明厌氧条件下Fe3+、Mn4+、SO₄2-等电子受体与厌氧氨氧化过程的生物化学联系,以更好地应用于工程技术研究,并为生态环境修复提供理论依据.      

哈尔滨近地面O3浓度特征

伴随着经济发展和城镇化进程的加速,很多城市的臭氧浓度存在超标问题.本文选取2014—2017年哈尔滨城区污染数据及气象要素数据,对哈尔滨近地面层O_3时空分布特征及其与气象要素的关系进行了分析,结果表明:哈尔滨O_3日内单峰分布,最高值出现在下午14:00,最低值在清晨7:00.空间分布东南部最高,其次是南部,城中区较低.日间周末的近地面O_3浓度较高,而夜间工作日的O_3浓度较高.哈尔滨O_3浓度与平均气温正相关,与相对湿度负相关,与低于37 W·m~(-2)的紫外辐射正相关.