载体酸处理对CuMnCeOx/堇青石微波催化燃烧甲苯性能的影响

针对堇青石载体比表面积小、活性组分分散程度低等问题,本研究使用盐酸对蜂窝状堇青石载体进行酸蚀处理以增大其比表面积.在采用等体积浸渍法制备CuMnCeO_x/酸蚀堇青石催化剂的基础上,开展了微波催化燃烧甲苯试验以考察酸处理对催化剂活性的影响,同时对CuMnCeO_x/堇青石与CuMnCeO_x/酸蚀堇青石催化剂进行BET、SEM、PSDA和XRD等表征测试.结果表明,堇青石载体的比表面积由酸蚀前的0.153 m²·g^-1提高至酸蚀后的1.024m²·g^-1;酸蚀未改变堇青石载体的晶体结构,同时CuMnCeO_x/酸蚀堇青石活性组分的特征峰相较于CuMnCeO_x/堇青石催化剂有所增多.在处理气量为0.12m³·h^-1、甲苯初始浓度为1000 mg·m^-3和床层温度为160℃的反应条件下,CuMnCeO_x/酸蚀堇青石催...     

地下水中氯代烃污染原位生物修复精细模拟研究

原位生物修复技术是修复地下水中挥发性氯代烃（VCHs）污染的重要手段之一.精细模拟修复过程是实现高效修复的关键.然而以往多数模拟VCHs修复过程的研究并未全面考虑VCHs自然衰减性质,势必会造成预测误差.因此,本研究针对当前VCHs原位生物修复模型的局限性,提出考虑VCHs自然衰减性质的原位生物修复Monod-Natural attenuation（M-Na）模型.该模型主要将自主开发的M-Na模型的源代码以用户自定义反应模块的形式嵌入到RT3D中.通过注入乳酸提供氢气进行原位生物修复含水层中四氯乙烯（PCE）污染,验证M-Na模型的精确性,并分析了修复过程参数变化（包括乳酸的注入浓度和速率）对修复效果的影响.算例分析结果表明,VCHs的自然衰减作用可以将修复产物乙烯（ETH）浓度提高10%左右,这在VCHs污染修复模拟过程中不可忽略;同时算例中乳酸的最佳注入浓度为30 mg·L^-1,最佳注入速率为200m³·d^-1.本研究成果有望为地下水VCHs污染原位生物修复精细模拟及高效修复提供模型参考.     

基于数值模拟与资料同化探究长三角地区冬季PM2.5污染过程的气象影响

细颗粒物(PM_2.5)累积主导着长三角地区冬季空气污染,其中,气象要素具有重要的作用.本文结合WRF-Chem模式和WRF-FDDA技术,针对2019年1月12—16日发生在长三角地区的一次典型PM_2.5污染过程进行数值模拟分析.通过敏感性试验,量化分析地面气象因素（温度、风速、相对湿度）对该地区PM_2.5浓度的影响,并利用对自动气象站观测资料的四维资料同化试验,探究气象场改进对PM_2.5模拟的改善.模拟结果表明,长三角地区PM_2.5污染受气象条件影响程度较为显著,PM_2.5浓度与风速和温度呈显著负相关,与相对湿度呈正相关.水平风速减少40%、温度增加3℃、相对湿度增加20%分别造成了+4.68%、-2.82%与+2.2%的PM_2.5浓度变化.而同化气象资料显著地改善了模拟的气象场精度,其均方根误差（RMSE）统计项中相对湿度减小9.68%,温度减小1.02℃,风速减小0.35 m·s^-1,这也使得PM_...     

向家坝库区沉积物磷形态分布及释放风险

采用改进的连续提取法研究了向家坝库区沉积物中有机磷（OP）和无机磷（IP）的各赋存形态及分布特征,讨论了各形态磷的生物可利用性和释放风险.结果表明,向家坝库区沉积物总磷（TP）含量为388.9~616.4 mg·kg^-1,总体处于安全级别.库区沉积物磷形态以惰性碎屑态无机磷（De-P_i）和残渣态有机磷（Re-P_o）为主,两者共占TP质量分数的60%以上,呈上游高下游低的趋势,流域地质背景是主要的影响因素.以可交换态无机磷（Ex-P_i）、铝结合态无机磷（Al-P_i）、铁结合态无机磷（Fe-P_i）、可交换态有机磷（Ex-P_o）、铁铝结合态有机磷（Fe/Al-P_o）之和来估算生物可利用磷（BAP）,BAP/TP来评价沉积物中磷的释放风险,BAP含量为23.0~91.1 mg·kg^-1,BAP/TP为6.2%~17.1%.向家坝水库沉积物磷的释放风险较低.库区沉积物BAP储量为767.68 t,对向家坝水库上覆水磷浓度的潜在贡献为0.148 mg·L^-1,是导致未来库区水质恶化的重要因素 之一,应加强对库区内源磷的释放管理.     

零价铁与磁铁矿促进半干式猪粪厌氧产甲烷的效能与机理研究

本实验探究了相同剂量（5 g·L^-1）的零价铁、磁铁矿和两者的混合物对半干式猪粪厌氧消化过程的影响,重点揭示了零价铁和磁铁矿对甲烷生产的协同促进效能与机理.结果表明,与无添加剂的对照组相比,零价铁、磁铁矿和混合添加剂分别使系统的甲烷产量提高了32.8%、21.8%和35.1%.与单独添加零价铁或磁铁矿相比,混合添加剂对产甲烷的提升效果更佳.零价铁与磁铁矿对厌氧消化的协同促进效应体现在以下4个方面：①能更好地维持低氢气分压环境,推动产甲烷种间电子传递;②可使反应器的总碱度维持在相对较高的水平,提高系统缓冲 能力;③能增加厌氧体系中溶解性铁离子浓度,进一步提高厌氧微生物的活性;④同时富集能够介导种间氢传递和种间直接电子传递的细菌和古菌,提高有机底物转化为甲烷的效率.     

氧氟沙星敏化光解磺胺甲恶唑

抗生素是环境中广泛存在的一类新兴污染物,因其可诱导细菌抗药性及产生抗性基因而备受关注.本研究发现氟喹诺酮类抗生素具有的光化学活性,可能影响共存的磺胺类抗生素（SAs）的转化.系统考察了一种典型的氟喹诺酮类抗生素—氧氟沙星（OFLO）对磺胺甲恶唑（SMX）的光化学转化.结果表明,在365 nm紫外光照条件下,OFLO可以有效敏化光解SMX.激发三重态（³OFLO^*）是促进SMX光解的主要活性物质.密度泛函理论（DFT）计算结合高分辨率质谱（HRMS）分析表明,³OFLO^*将SMX分子中的氨基氮氧化成一个自由基阳离子（R-NH₂^?+）.该自由基阳离子可水解生成羟胺衍生物,并进一步氧化生成亚硝化和硝化产物.此外,它们也可以二聚生成偶氮产物.光反应过程中,敏化剂OFLO也发生了降解.但OFLO的光解产物均保留了核心喹诺酮结构,因此也保留了OFLO分子的光敏活性.该研究有助于进一步了解抗生素复合污染情况下的环境行为,具有重要的环境意义.     

典型喀斯特地区国土空间生态修复分区研究——以贵州猫跳河流域为例

国土空间生态修复是实现生态系统服务可持续供给的重要保障,明确其空间分区是开展生态修复的前提条件。针对现有生态修复分区方法的层级单一、结果针对性欠佳等问题,以典型喀斯特地区贵州猫跳河流域为研究区,构建“自然立地条件—主导生态功能—生态胁迫问题”生态修复分区框架。选取海拔、坡度、地形起伏度、植被类型等自然立地条件指标分析流域内地域分异规律,进而划定生态修复一级分区;基于水源涵养、土壤保持、生物多样性维护、粮食供给等主要生态系统服务功能评价结果识别区域主导生态功能,据此划定生态修复二级分区;结合石漠化敏感性、水土流失敏感性及生态退化度等关键生态胁迫问题指标构建生态修复分区指数识别生态修复重点区域,进而开展生态修复三级分区划分。最终,将猫跳河流域划分为3个生态修复一级分区、10个生态修复二级分区及30个生态修复三级分区,并提出了相应的生态修复策略。研究可为猫跳河流域生态修复实践提供参考,并为西南喀斯特地区生态修复分区提供理论借鉴。     

干旱区水—能源—粮食纽带系统协同演化——以中国西北地区为例

水、能源、粮食是人类社会发展的基本保障,三者之间的紧密联系成为近年来国内外学者关注的重点。通过对水—能源—粮食纽带系统协同演化机制的探究,能更好地厘清三者之间的相互关系,对实现社会高质量发展具有重要意义。基于自组织理论,从水、能源、粮食三个角度构建理论模型,运用哈肯模型分阶段地对中国西北地区水—能源—粮食纽带系统协同发展的演化机制进行探究,并在此基础上分析水—能源—粮食纽带系统协同得分的时空分异规律。结果表明：（1）2000—2010年间,中国西北地区水—能源—粮食纽带系统协同演化的序参量是水资源子系统,其主导着整个系统的演化方向,而能源子系统、粮食子系统处于从属地位。在协同得分的时空变化规律上,西北五省区协同得分整体呈上升趋势,但各地区得分差距较大。（2）2011—2018年间,中国西北地区水—能源—粮食纽带系统协同演化的序参量是水资源子系统和能源子系统,两者共同主导着水—能源—粮食纽带系统的协同演化,粮食子系统则处于从属地位。在协同得分的时空变化规律上,西北五省区协同得分仍保持平稳上升趋势,省际间得分差距明显缩小。     

厌氧水环境中噬菌体MS2的存活和团聚特性及理化因素的影响

为探究病毒在厌氧水环境中的存活特性,以噬菌体MS2为模式病毒,采用双层平板法进行噬菌体MS2的定量检测,研究温度、pH值、悬浮颗粒物、乙酸等理化条件对噬菌体MS2的影响,分析其衰减动力学特征,并通过测定Zeta电位和噬菌斑直径考察噬菌体颗粒在不同条件下的聚集状况.结果表明,在厌氧水环境中,噬菌体MS2的衰减符合一阶指数衰减模型.在众多研究因素中,温度是影响噬菌体MS2存活的最主要因素.噬菌体MS2在4,17,25和35℃时的T₉₀分别为20.36,6.14,5.15和0.46d.35℃条件下12h后噬菌体失活率高达2.44lg,而4℃条件下7d后噬菌体失活率仅有0.78lg.增加乙酸浓度能明显提高噬菌体MS2的衰减速率.低pH值和悬浮颗粒物条件会促进噬菌体的团聚,使噬菌体颗粒Zeta电位降低,水力学直径增大,但悬浮颗粒物浓度过高会影响颗粒间的静电作用.噬菌体的团聚也增加了噬菌斑的直径,pH=6和20mg/L的悬浮颗粒物条件下,直径1.0mm以上的大噬菌斑数量占比分别达到了45.61%和57.74%.明确厌氧水环境中各种理化因素对噬菌体MS2的影响,可为水环境病毒控制提供科学依据.     

FeS对CW-MFC系统降解活性艳红X-3B效果及过程的影响

在自行构建的人工湿地-微生物燃料电池(CW-MFC)系统中,以砾石填料为对照,研究了FeS对活性艳红X-3B脱色效果及降解过程的影响.结果表明,加在底层区域的FeS能够显著提高CW-MFC对活性艳红X-3B的脱色效果和系统产电性能.FeS的投加使得系统脱色率在进水活性艳红X-3B浓度200mg/L、葡萄糖浓度100mg/L条件下达到99.83%.在进水活性艳红X-3B浓度100mg/L、葡萄糖浓度200mg/L条件下,FeS组最大功率密度达到0.849W/m³.活性艳红X-3B在系统中的脱色主要发生在底层和阳极区域,由紫外-可见全波长扫描图谱和GC-MS扫描图谱可知FeS在该区域促进了偶氮双键的断裂,并有利于脱色产物苯胺、三嗪结构、萘环结构的进一步降解.