基于AIS轨迹修复的船舶排放空间表征改进方法与应用

基于船舶自动识别系统（Automatic Identification System,AIS）数据表征船舶排放是目前船舶排放空间表征的主流方法,但AIS船舶轨迹点缺失会造成船舶排放量低估和船舶空间分布表征错误,进而影响船舶排放控制区的划分.为改进船舶排放空间表征,本研究以2013年广东省AIS船舶数据为例,采用基于时间和经纬度的三次样条方法对AIS船舶轨迹进行修复,结合动力法计算船舶排放,分析对比AIS轨迹修复前后船舶排放表征的差异,并利用空气质量模型和卫星观测评估AIS轨迹修复对船舶排放表征和广东沿海空气质量模拟的改进效果.结果表明：轨迹修复后广东省海域船舶轨迹点总数由4685773个增至5746664个,船舶NO_x排放量增加了0.6%.对于轨迹点与排放缺失集中的粤东海域,轨迹修复后船舶轨迹点数增加了88%,NO_x排放量在广东省船舶排放量的占比提升至22%,特别是在粤东重点修复海域NO_x排放量增加了2.7倍.原始轨迹在广东省海域较为稀疏,在粤东海域有明显轨迹缺失;轨迹修复后广东省海域船舶轨迹更为密集,粤东海域船舶轨迹得以补充,船舶排放空间分布更连贯.对比模拟结果与卫星观测结果,轨迹修复后粤东重点修复海域船舶模拟浓度与观测浓度的偏差由51%减至6%,总体上船舶排放模拟结果更接近卫星观测结果.     

金属改性对SAPO-34低温还原NO性能的影响

采用浸渍法制备金属改性SAPO-34分子筛催化剂,分析比较了不同单金属（Cu或Co）及不同比例双金属（Cu：Co=1：1、3：1、5：1,质量比）改性催化剂对NO的催化还原性能,评价了不同催化剂的N₂选择性,并采用扫描电子显微镜（SEM）、比表面积测试、X射线衍射分析（XRD）、NH₃-程序升温脱附（NH₃-TPD）等表征手段对催化剂的物化性能进行了分析.结果表明,单金属Cu改性催化剂具有较宽的温度区间,在250~450℃范围内NO的转化率始终保持在100%;双金属改性使NO转化率保持为100%的最低温度下降了25~50℃,显著拓宽了低温段窗口,其中,Cu₃Co₁/SAPO-34催化剂的低温催化还原性能最好,200℃即可实现100%的NO转化率,175℃下的转化率也高达80%以上.Cu-Co双金属改性SAPO-34分子筛催化剂具有优异的低温催化还原NO性能,具有在机动车尾气、工业废气的低温脱硝治理领域应用的潜力.     

核壳结构KNbO3@Co(OH)2的制备及其活化过一硫酸盐降解帕珠沙星的研究

制备了以KNbO₃为载体材料的Co（OH）₂复合材料并对其进行了详细的表征,分析了材料的组成成分、组成形态进而确定了其为核壳结构形貌的KNbO₃@Co（OH）₂.利用合成的样品作为催化剂活化过一硫酸盐（peroxymonosulfate,PMS）来降解帕珠沙星（pazufloxacin,PZF）,结果表明制备的催化剂对PZF的去除效率显著增加.讨论了不同初始PMS剂量对降解效率的影响,发现随着PMS增加可活化生成更多的硫酸根自由基（sulfate radicals,SO₄^·-）和羟基自由基（hydroxyl radicals,HO^·）来降解PZF,但继续增大PMS用量降解效率未见明显提升.酸性和中性pH值条件下利于反应活化PMS降解PZF,而碱性体系减缓反应,甚至强碱体系更易形成Co（OH）₂沉淀不利于反应体系中活性组分CoOH⁺的形成,大大抑制了催化性能.此外,在体系中加入淬灭剂叔丁醇（tert-Butanol,TBA）或者乙醇（ethanol,ETOH）进行自由基的淬灭实验,结果表明SO₄^·-自由基为体系降解PZF过程中主要贡献的自由基,而HO^·自由基的贡献较少.催化剂具有较好的稳定性5次循环之后仍能在10 min之内完全去除PZF.本研究提出了新的思路为制备其他载体的Co（OH）₂核壳结构提供参考依据,同时将该催化剂结合高级氧化技术应用到水体新兴有机污染物净化领域具有很好的应用前景.     

东南亚生物质燃烧输送影响我国西南气溶胶辐射特性研究

利用2013年地基CE-318太阳光度计观测数据,结合中分辨率成像光谱仪（MODIS）遥感产品和HYSPLIT后向轨迹分析,研究了一次东南亚生物质燃烧污染长距离输送至中国西南昆明站点过程（2013年4月5~8日）中,气溶胶光学特性和辐射特性的变化及其可能来源.结果表明,此次污染过程期间,我国西南地区生物质燃烧活动较少,而中南半岛地区生物质燃烧活动显著.4月5~7日,昆明站点气溶胶光学厚度（AOD）升高,消光波长指数（EAE）和吸收波长指数（AAE）均增大.此外,依据EAE和AAE分类方法,5~6日昆明站点以城市工业气溶胶为主,7~8日以生物质燃烧气溶胶为主,其细模态峰值半径（0.11μm）小于5~6日（0.15μm）,7日细模态粒子体积浓度峰值（约为0.16μm³/μm²）是5日的2倍.气溶胶直接辐射强迫（ARF）日变化结果表明4月7日气溶胶对地表的降温效应达到最大,对大气的加热作用最强.气溶胶直接辐射强迫效率值（ARFE）的变化表明生物质燃烧气溶胶对大气顶的降温作用减弱.MODIS遥感以及HYSPLIT模式后向轨迹表明,此次昆明站点生物质燃烧气溶胶主要来源于东南亚地区（主要是印度北部、印缅北部和不丹地区）.     

有机废物厌氧发酵生物合成己酸研究进展

厌氧发酵处理有机废物并合成高价值羧酸盐的技术日趋成熟。尤其是己酸作为产物之一,因其附加值高,易于分离,用途广泛,越来越受到关注。微生物合成己酸需要电子供体及受体。详细介绍了乙醇、乙酸分别作为电子供体、受体合成己酸的机理——逆β氧化反应,总结合成己酸底物以及影响合成的因素（温度、pH值、水力停留时间、竞争路径、氢气分压、底物比例、氮源等）。目前采用科氏梭菌以乙醇为电子供体来合成己酸的技术较成熟,探索了利用乳酸为电子供体合成己酸的代谢机理,并指出开发乳酸转化合成己酸的技术可成为未来发展方向。     

稻壳与聚氯乙烯共热解的特性及动力学

在热重分析仪中进行了稻壳和聚氯乙烯（PVC）的共热解实验,结果显示:在共热解时稻壳开始剧烈热解的温度相比单独热解时大幅度降低,由350℃降至300℃,表明掺入PVC降低了稻壳的热解温度。在升温速率为20℃/min,稻壳和PVC比例为2∶1（质量比）时,混合热解协同效应最明显。3种动力学分析方法均证明共热解现象的存在。利用Coats-Redfern法进行动力学分析,发现共热解活化能普遍较单独热解时低,表明PVC与稻壳共热解有明显的相互作用。利用Ozawa法进行分析,发现转化率为20%~60%阶段下共热解平均活化能值为37.60 kJ/mol,低于稻壳单独热解的平均活化能41.45 kJ/mol。Friedman法分析结果显示对应转化率下共热解活化能均低于稻壳单独热解活化能。稻壳和PVC共热解倾向于反应动力学控制。     

含水层介质中1株异养硝化-好氧反硝化菌的分离鉴定与脱氮性能

从受氮污染浅层含水层介质中分离纯化得到1株高效异养硝化-好氧反硝化细菌XK51,经过菌落形态、生理生化特性及16S rDNA基因序列分析,鉴定该菌株为假单胞菌属恶臭假单胞菌(Pseudomonas Putida)。脱氮性能结果表明:XK51为兼性反硝化细菌,能在好氧或缺厌氧条件下高效反硝化脱氮,最大和平均反硝化速率分别为27.3,4.4 mg/(L·h),硝酸盐脱除率为95.3%;该菌株同时具有较高异养硝化能力,最大和平均硝化速率分别为4.2,1.4 mg/(L·h),氨氮脱除率为98.5%。XK51最佳碳源为柠檬酸三钠,适宜生长温度为28~35 ℃,最适温度为30 ℃;适宜生长pH为6.5~8.0,最适pH为7.0。XK51可同时进行异养硝化及同步硝化-反硝化,培养期间未出现明显亚硝酸盐和硝酸盐累积,在含氮污废水处理和地下水氮污染修复方面具有潜在工程应用价值。     

杭州湾北岸36种挥发性有机物污染特征及来源解析

为研究杭州湾北岸VOCs（挥发性有机物）的浓度水平、组成特征、反应活性和潜在来源,采用GC-FID在线监测系统对杭州湾北岸环境大气中的36种VOCs开展了为期1 a（2017年12月-2018年11月）的连续观测,采用LOH（VOCs的·OH消耗速率）和OFP（O₃生成潜势）2种方法估算了大气VOCs的反应活性,并利用PMF（正定矩阵因子分解）和CPF（条件概率函数）模型分析其来源.结果表明:①φ（VOCs）小时平均值在冬季（26.47×10-9）最高,夏季（9.76×10-9）最低;全年φ（VOCs）小时平均值为21.24×10-9,其中烷烃、烯烃+炔烃、芳香烃、卤代烃的贡献率分别为33.24%、34.13%、15.63%、17.00%;φ（烷烃）、φ（芳香烃）和φ（卤代烃）呈较明显的昼夜变化特征,φ（烯烃）和φ（炔烃）无明显昼夜变化趋势.②大气VOCs的总LOH和OFP分别为9.39 s-1和220.57 μg/m3,KOH（·OH反应速率常数）和MIR（最大增量反应活性）系数的平均值分别为17.34×10-12 cm3/（molecule·s）和3.31;KOH和MIR系数的平均值分别与间/对-二甲苯的KOH和乙苯的MIR系数接近,表明大气VOCs的化学反应活性较强;VOCs关键活性物种为异戊二烯、乙烯、丙烯、甲苯、二甲苯和顺-2-丁烯.③特征物种相关性分析表明,杭州湾北岸大气存在老化现象,异戊烷和正戊烷受煤燃烧源影响较大,二甲苯和乙苯受溶剂排放源影响较大,甲苯和苯除受机动车尾气影响外,还受其他排放源影响.④PMF和CPF模型来源分析表明,大气VOCs主要来自石化工业源、燃料挥发源、生物质燃烧和煤燃烧源、机动车排放源和溶剂使用源,其中,机动车排放源主要来自西北方向,其他源主要来自西北、西和西南方向.研究显示,杭州湾北岸大气VOCs来源复杂,受周边工业区的影响较大.      

基于野外原位抽注试验和同位素技术的含水层反硝化速率研究

反硝化作用是地下水硝酸盐污染去除最重要的过程.由于水文地质条件和水文地球化学环境的复杂性和不确定性,精准测定含水层反硝化速率是反硝化过程的研究难点.选取潮白河冲洪积扇中部中国环境科学研究院地下水创新野外基地作为研究区,基于野外原位试验和15N同位素示踪法提出一种含水层反硝化速率的测定方法.该方法综合体现了研究区实际水文地质条件和水文地球化学环境对反硝化作用的影响,并充分考虑了硝酸盐在含水层中稀释弥散作用对计算结果的影响.结果表明:①潮白河冲洪积扇中部某地地下26~28 m处于还原环境,含水介质以粉细砂为主,ρ（NO₃-N）平均值为2.77 mg/L.②地下26~28 m反硝化速率在349.52~562.99 μg/（kg·d）（以N计,下同）之间,平均值为450.31 μg/（kg·d）.通过与研究区含水介质、采样深度和硝酸盐背景值相似的国内外案例对比研究,初步评估结果处于合理区间.③测试结果具有一定不确定性,主要来自忽略中间产物NO₂-和NO的计算方法、扰动采样方法、N₂O的操作规范程度及采样频率等方面.研究方法为测定含水层硝酸盐速率研究提供了新的思路,研究结果可为地下水中硝酸盐转化过程机理研究、地下水硝酸盐污染修复及风险管控提供关键的理论支撑数据.      

日本城市有机废弃物甲烷发酵资源化系统案例分析及最新研究进展

为建设可持续发展社会,日本近年来大力推动甲烷发酵以实现城市有机废弃物的减量化和资源化。首先介绍了日本城市有机废弃物资源化的2个实用案例,长冈市厨余垃圾沼气发电中心和丰桥市生物质资源利用中心的设计和运营状况。两者的长期稳定运行及产能效果验证了甲烷发酵技术在城市有机废弃物减量化和资源化上的可行性。其次,为了应对社会发展趋势和城市有机废弃物处理的技术需求,介绍了日本有关厨余垃圾、污泥以及废纸（城市有机废弃物的3大组分）的单独发酵及共发酵的部分研究成果。此外,简要介绍了应用厌氧膜生物反应器（AnMBR）进行相关高效甲烷发酵的最新研究成果。并根据实用案例调查和实验研究结果,以100万人口城市为例,对城市有机废弃物的各种甲烷发酵系统的产能效果进行了模拟概算。