HNO_3在气相及SiO_2表面的紫外光解反应

利用紫外及红外吸收光谱等分析手段对365 nm光照下HNO3在气相与SiO2表面的光解反应进行了研究.考察了HNO3浓度、光照时间、相对湿度等条件对反应的影响.结果表明:随着HNO3浓度及光照时间的增加,光解产生的NO2和NO浓度均呈指数增加;无水汽情况下,400 Pa的HNO3光解45 min后,产生NO2及NO浓度比气相光解产生的分别高约3及1.7倍.HNO3光解产生的HONO的浓度随相对湿度的增加而呈线性增加,在SiO2颗粒物表面光解产生的NO2浓度随着相对湿度的增加而减少,而NO浓度则随之增大.400 Pa的HNO3光照45 min后,SiO2表面光解产生的HONO浓度是气相光解的3倍、SiO2表面暗反应的约30倍.     

超高效液相色谱-串联质谱法同时分析地下水中24种内分泌干扰物

建立了基于超高效液相色谱-串联质谱法同时测定地下水中9种雌激素、5种雄激素、3种肾上腺皮质激素、4种酚类和3种非甾类激素共24种内分泌干扰物的方法。在活化后的MCX固相萃取柱中加入水样,再加入pH=5的水溶液淋洗,随后用碱化乙腈(4.5%,体积分数)洗脱。收集洗脱液并用氮气吹至近干后,用甲醇定容。采用Poroshell 120 Bonus-RP色谱柱(2.7 μm,100 mm×2.1 mm),以0.1%氨水溶液-乙腈为流动相进行梯度洗脱,实现液相分离。质谱检测采用MRM模式进行采集,通过正负离子模式切换同时进行测定,使用内标法定量。检测结果显示,目标物在线性范围内,决定系数R²均大于0.995,方法检出限为0.05~2.00 ng/L,加标回收率为68.8%~108%。该方法灵敏度高、准确度好,具有较强的实用价值。     

2021年3月14—16日中国北方地区沙尘暴天气过程诊断及沙尘污染输送分析

2021年3月14—16日发生在北方地区的沙尘暴天气过程被认为是近10年来我国出现的最强过程.本文在对此次沙尘暴过程天气学特征分析的基础上,利用 HYSPLIT 模式和 GDAS 资料,运用潜在源贡献因子分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）,探讨了气候变化背景下沙尘输送源与天气系统的配置关系及本次过程中沙尘污染物PM₁₀质量浓度的潜在源区分布及贡献.结果表明,此次过程由强烈发展的蒙古气旋及冷锋过境,高空槽后冷空气持续补充引起,中高层强斜压性使地面蒙古气旋强烈发展,大风卷扬起的沙尘随上升气流输送到高空,并在偏北大风引导下,影响了我国大范围地区.内蒙古东北部至河套地区的强涡度梯度带、500、700 hPa较高的强冷平流中心与下层的温度平流差异以及交替的上升下沉运动为本次北方地区大范围沙尘暴过程提供了动力、热力及不稳定度条件.本次沙尘天气过程中,影响呼和浩特、北京的沙尘传输通道主要为北偏东路,影响银川的沙尘传输通道为西北路和北路,过程受多沙源传输通道影响.萨彦岭、蒙古国南部戈壁沙漠为本次沙尘天气PM₁₀的主要潜在源区,传输过程中混合内蒙古沙源地沙尘.总体来说,蒙古国南部戈壁沙漠对本次过程PM₁₀质量浓度的贡献最大.     

不同磁黄铁矿自养反硝化脱氮除磷作用

氮磷排放标准日趋严格,开发高效廉价脱氮除磷材料已成为研究热点.采用黄铁矿与赤铁矿在管式炉中氮气气氛下600 ℃煅烧,得到硫化赤铁矿形成的磁黄铁矿、黄铁矿热分解形成的磁黄铁矿,构建磁黄铁矿-方解石体系处理含氮磷模拟废水,对比不同方式制备的磁黄铁矿、天然磁黄铁矿、黄铁矿、硫磺脱氮除磷性能,考察不同磁黄铁矿晶体结构和结晶度差异及其对脱氮除磷影响,探究不同体系中矿物结构和微生物群落变化.结果表明：黄铁矿热分解产物以六方磁黄铁矿为主;硫化赤铁矿产物以低结晶度的单斜磁黄铁矿为主,因而表现出优异的脱氮除磷活性,氮磷去除率分别为99.8%和96.8%.铁硫化物与微生物反应产物的XRD、SEM和FE-TEM分析结果表明,微生物能有效利用磁黄铁矿进行脱氮,磷酸盐主要以FePO₄形式被去除.群落分析结果表明铁硫化物脱氮除磷体系中的主要功能菌属为Thiobacillus和 Sulfurimonas,结晶度低的单斜磁黄铁矿更有利于Thiobacillus定向富集.     

两级A/O工艺处理焦化废水有机污染物转化特征及细菌群落响应

为探究两级缺氧/好氧(anoxic/oxic, A/O)工艺处理焦化废水有机污染物转化和细菌群落结构之间的关系,以实际运行的焦化废水处理厂为研究对象,采用傅里叶变换红外光谱和三维荧光光谱对废水中有机污染物官能团与溶解性有机物(dissolved organic matter, DOM)进行分析,并采用高通量测序技术,分析两级A/O工艺中细菌群落结构及其功能的沿程变化. 结果表明:①两级A/O工艺对化学需氧量(COD)、氨氮(NH₄+-N)、硫氰酸盐(SCN?)、苯并[a]芘(BaP)、苯酚、挥发酚的去除率均在90%以上. ②各有机污染物的去除与醇类、脂类、醚类、多糖类及羧酸类等物质的C≡N、C—N、C=C、—CO—伸缩振动,以及—NH₂和N—H弯曲振动等官能团运动有关,原水中大部分DOM被去除. ③微生物分析表明,硫杆菌(Thiobacillus)为两级A/O工艺的优势菌属(相对丰度为18.85%~31.06%),Fluviicola和norank_f_JG30-KF-CM45的相对丰度与BaP浓度均呈负相关,Arenimonas的相对丰度与挥发酚、苯酚浓度均呈正相关,Bradyrhizobium、Nakamurella、Nitrospira、norank_f_NS9_marine_group、unclassified_f_Rhizobiaceae的相对丰度与挥发酚、苯酚浓度均呈负相关. ④两级A/O工艺中有机污染物的去除与氟苯甲酸酯降解、多环芳烃降解、苯甲酸酯降解等多种代谢途径有关. 研究显示,经两级A/O工艺处理后,焦化废水中的主要污染物均显著去除,并且有机污染物变化均会影响功能微生物相对丰度的改变.      

南海东北部上层沉积物有机碳的沉积特征

南海北部拥有陆架?陆坡体系中最不稳定的峡谷群沉积环境,不仅是海洋有机碳沉积区域,更是陆架和深海之间物质传输的通道。于2019年和2020年分别采集一统峡谷和东沙群岛海域陆坡的上层沉积物样品（0～30 cm）,研究其有机碳含量和红外光谱吸收强度的垂直分布特征,探讨陆坡环境有机碳的迁移和沉积规律。结果表明,一统峡谷上层沉积物中有机碳含量由坡上、坡中至坡下逐渐降低,依次为1.14%～2.02%、1.01%～1.46%和0.60%～2.15%;东沙群岛海域陆坡上层沉积物中有机碳含量为0.52%～1.35%;4个站位有机碳的垂直变化不具有相似性。研究区域上层沉积物中有机物的红外光谱吸收呈现500～1500 /cm、2300～2500 /cm和3400～4000 /cm 3个集中出峰区;一统峡谷坡上沉积物中有机物红外光谱吸收特征与坡下相近,吸收强度均随深度增加而降低,坡中沉积物中有机物红外光谱吸收强度随深度变化不显著;东沙群岛海域沉积物中有机官能团的红外吸收率在中间层次出现突然增加的现象。研究区域峡谷沉积物中有机物主要由相邻峡谷坡上通过滑坡碎屑流直接运移到坡下,在坡中难以稳定存留;坡中沉积物中有机物被不断扰动而上下混合,其组成的垂直分布较为均匀。     

基于随机森林的南京市PM2.5和O3对减排的响应

自2013年《大气污染防治行动计划》实施后,南京市大气污染有所改善,但仍面临着细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)污染问题.为探究污染物浓度对其前体物减排的响应,获得有效的减排策略,常利用大气化学模式进行多组基于排放扰动的敏感性试验,而这需要消耗大量计算时间和计算资源.应用随机森林算法对2015年大气化学传输模式(GEOS-Chem)模拟结果进行机器学习,高效地预测了南京2019年PM_2.5浓度日均值和日最大8 h臭氧(MDA8 O₃)浓度对不同人为源排放控制情景的响应.随机森林结果表明2019年中国人为排放每减少10%,南京ρ(PM_2.5)季节平均值下降2～4μg·m^-3.当2019年中国人为源减排比例高于20%时,南京ρ(PM_2.5)年均值将低于国家二级限值(35μg·m^-3).若仅对中国地区O₃前体物氮氧化物(NO_x)和挥发性有机污染物(VOCs)同比例减排,反而...     

红壤区退化林地表土真菌群落结构对土壤改良措施的响应

真菌群落结构和多样性对于土壤改良效果具有高敏感性.研究南方红壤区侵蚀退化林表土真菌群落对有机肥、生物炭和石灰+微生物肥的响应,以明晰不同改土措施的作用.结果表明：(1)3种土壤改良措施均降低了表土真菌丰富度,其中石灰+微生物肥降低作用最大,3种土壤改良措施对表土真菌多样性也有影响,但影响不显著;(2)表土中优势真菌门为子囊菌门(Ascomycota, 31.29%～46.55%)、担子菌门(Basidiomycota, 30.07%～70.71%),优势真菌属为阿太菌属(Amphinema)和单形古根菌属(Archaeorhizomyces),3种土壤改良措施对表土真菌群落结构的影响不同,有机肥提高了子囊菌门和单形古根菌属的相对丰度,生物炭提高了担子菌门和阿太菌属的相对丰度,而石灰+微生物肥则提高了担子菌门和单形古根菌属的相对丰度;(3)土壤pH是影响表土真菌丰富度的关键因子,而表土真菌群落结构则受pH、全氮和有机碳的影响.研究结果为南方红壤区侵蚀退化林地土壤改良,林下植被生态恢复提供科学指导.     

鄱阳湖典型湿地土壤-植物系统重金属沿湖向富集及迁移转换特征分析

特殊的水文节律导致鄱阳湖形成面积较大的周期性环湖消落带,大量的营养物质和污染物极易在消落带中发生沉积,选择鄱阳湖典型河口型消落带,沿湖向按照不同植被类型设置采样断面,采集土壤-沉积物和优势植物样品(不同组织),分析不同时空下土壤/沉积物和优势植物体中重金属(Cr、 Ni、 Cu、 Zn、 As、 Cd、 Sb和Pb)的含量特征及富集水平,并进一步分析土壤-植物系统中重金属的迁移转换特征,揭示鄱阳湖典型消落带土壤-植物系统重金属迁移转换的影响因素.结果表明,消落带土壤/沉积物重金属含量沿湖向表现为明显的分布规律,呈现为先升高后降低的分布特征,即季节性淹水带土壤/沉积物是重金属富集的主要地带,Cu、 Pb和Sb在土壤/沉积物中的富集水平较高,其中Cu和Sb为显著富集(EF>5);潜在生态风险结果表明季节性淹水带总体处于轻度生态危害水平(70≤RI<140),显著高于淹水带和未淹水带.消落带沿湖向带状分布的优势植物体中重金属含量并未表现出显著的空间分布特征,但表现为显著的季节差异,生长季(4月)优势植物体内重金属具有较高的含量水平,重金属不同介质和组织的分配大体遵循基质>根...     

锰氧化物改性生物炭基质材料对典型喹诺酮类抗生素的吸附及其在人工湿地的应用

以废弃花生壳为原料,制备锰氧化物改性生物炭球（MBCB）用于去除水中的环丙沙星（CIP）和恩诺沙星（ENR）,探究MBCB对CIP和ENR的吸附特性及在人工湿地中的应用效果.结果表明,负载锰氧化物的MBCB对CIP和ENR的吸附过程分别符合准一级和准二级动力学模型,混合吸附过程符合准二级动力学模型,Langmuir和Freundlich等温模型都可以较好地拟合MBCB对CIP和ENR的吸附过程,在25℃条件下,通过Langmuir模型拟合出的对CIP和ENR的最大吸附量分别为3.84 mg·g^-1和2.01 mg·g^-1.MBCB对CIP和ENR的吸附过程主要受到内扩散和边界层扩散的控制,是自发的吸热过程,氢键和静电相互作用参与到吸附过程当中.添加MBCB作为基质的人工湿地对CIP和ENR的平均去除率达70.7%和62.9%,分别为对照组的1.625倍和1.719倍.同时,添加MBCB的湿地微生物丰度和多样性所受影响相对较小,这说明MBCB能缓解人工湿地中CIP和ENR的毒性,保证人工湿地对抗生素的去除效果.