基于硫氧同位素研究南京北郊夏季大气中硫酸盐来源及氧化途径

采用EA-IRMS联用技术对2014年夏季南京北郊大气PM_(2.5)中硫酸盐的硫和氧同位素组成进行了分析,计算了SO_2氧化为硫酸盐的异相和均相氧化过程的贡献率以及一次、二次硫酸盐的比例.结果表明,2014年夏季南京北郊大气中硫酸盐气溶胶的硫同位素组成(δ~(34)S)范围为1.7‰~4.8‰,平均值为3.2‰±1.0‰(n=15);氧同位素组成(δ~(18)O)值范围为7.5‰~12.9‰,平均值为9.3‰±1.7‰(n=15).通过比较气溶胶硫酸盐及可能污染源的δ~(34)S,该研究区域夏季大气中的硫源主要来自当地燃煤与尾气排放.大气气溶胶中的硫酸盐主要为二次硫酸盐,且SO_2的氧化途径以均相氧化为主,比例为59.3%.夏季大气中SO_2的异相氧化以过量O_2下的Fe~(3+)催化氧化为主,均相氧化的主要机制包括O_3氧化反应及NO_2氧化反应.     

长江三角洲冬季一次低能见度过程的地区差异和气象条件

采用NCEP再分析资料、MICAPS地面、高空气象资料以及国家环保部空气质量监测资料,对2014年2月20~22日长江三角洲地区一次低能见度过程地区差异和气象条件进行了分析.天气形势分析表明,长三角地面处在高压的控制下,地面风速较小,使污染物积累,有利于低能见度(雾-霾)的形成和维持.根据不同区域的雾、霾分布和日变化特征,将长江三角洲地区分为3个子区域:I区为江苏大部(雾霾混合型),II区为上海及其周边(霾类型),III区为浙江大部(雾类型),该区域白天能见度较高,夜间能见度较低的特征是由湿度因子造成的.影响I区能见度变化的主要原因是:热力原因:大气对流层低层的层结稳定;湿度原因为:空气较湿润,气溶胶粒子吸湿性增长;动力原因主要是垂直方向和水平方向的大气扩散能力弱;污染因子对能见度变化的影响较小.影响II区能见度变化的主要原因是PM2.5浓度高导致的污染,热力因子、湿度因子和动力因子对能见度的变化影响很小.影响III区能见度变化的热力原因是:大气对流层低层层结稳定、近地面存在逆温;湿度原因是因为:空气较湿润,气溶胶粒子吸湿性增长;动力原因是因为边界层高度较低导致的垂直扩散能力较差.各个区域的气象因子解释方差的计算结果表明:I区湿度因子和动力因子对能见度的影响更大,III区.湿度因子对能见度的影响更大.     

南京北郊大气臭氧浓度变化特征

以南京北郊大气中O3质量浓度观测资料为基础,分析了O3变化特征和气象要素对其影响程度。结果表明：大气O3日均质量浓度平均为65.8μg·m-3。O3质量浓度最大值出现在午后15时左右,O3质量浓度日最大值在春季最大,而冬季最小。白天工作日O3质量浓度要高于周末,而夜间两者差异不大。气温,日照时数和降水量是影响南京大气O3质量浓度的重要因素。全年中5月份高日照时数和较低的降水量导致南京出现O3高值。在偏南气流作用下,O3质量浓度偏高。由气象要素得到的O3日均质量浓度和O3日最高质量浓度回归方程相关系数分别为0.61和0.71。     

南京北郊O3、NO2和SO2浓度变化及长/近距离输送的影响

利用2008年1月—2010年12月南京北郊O₃、NO₂和SO₂质量浓度连续观测资料结合后向轨迹模式,采用聚类分析对轨迹进行分类和KZ滤波器对数据组分进行分离的方法,讨论了南京北郊气体污染物(O₃、NO₂和SO₂)的质量浓度变化规律及长/近距离输送对该地区污染气体的影响.结果表明,南京北郊春末夏初(5、6月)O₃月均浓度出现最大值,12月出现最小值;NO₂在春季(3—5月)月平均浓度相对较高,8月份浓度全年最低,而SO₂浓度在6、7月出现最低值.不同季节气体污染物浓度日变化各有特点,O₃呈单峰分布,12:00—15:00出现浓度最大值;NO₂浓度高值则出现在夜间;SO₂在清晨出现最大值,另外,春秋冬季SO₂呈双峰型分布.长/近距离输送对南京北郊污染气体影响的分析表明,在西南方向的近距离输送影响下,该地区O₃浓度将会出现明显的高值;传输速度较慢的西北气流则会促使该地区形成高浓度的NO₂;长距离输送对O₃和NO₂的贡献与气团输送距离有关,说明该地区O₃和NO₂是区域性问题.另外,当在传输速度较慢的偏东气流的控制下,SO₂的浓度较高,说明SO₂的高浓度事件与偏东方向的近距离输送有关.     

时域内污染物浓度的统计学指标评价方法研究

为更全面、精确地评价环境空气质量,对基础数据进行考察,提出了采用统计学指标反映时域内污染物浓度的方法。通过相关物理意义的分析,采用均值、方差、标准差、峰度和偏度为参考指标,建立了污染物浓度统计总体的评价体系,并依据标准限值做统一无量纲化处理。以2008年温州市黎明路空气站监测数据为例,研究发现:统计学指标结果可较好地反映时域内的污染状况,并在污染因子间与污染因子内部的对比分析中具有较高的准确性和科学性。     

PM2.5空中输送对北京地面污染影响的地形强迫机制模拟研究

近几十年来随着工业化和城市化进程的加快,在我国许多城市都出现了严重的PM_2.5污染问题.PM_2.5污染形成机制研究可以为其预报及治理工作提供基础.选择了具有飞机观测资料的2016年12月10—13日北京冬季典型的PM_2.5严重污染个例作为研究对象,利用WRF-Chem对该个例进行了数值模拟,分析了PM_2.5空中输送对北京地面PM_2.5浓度影响的地形强迫机制在模拟结果中的具体表现方式.数值模拟结果表明：1通过北京南边界进入北京的PM_2.5最大输送高度为600 m（ASL）左右;2从空中被输送至燕山的PM_2.5,可以爬坡过山后增大怀柔区燕山东坡的浓度,还可以在夜间有下坡风时随着下坡风到山脚,然后再向南输送到北京燕山以南的平地.     

南京北郊冬春季大气能见度影响因子贡献研究

为研究南京北郊气象要素以及气溶胶对大气能见度的影响,利用2014年1~5月的能见度、相对湿度、温度、颗粒物浓度及其化学成分等观测数据,探讨了气溶胶不同化学组分对消光系数的贡献,提出了该地区能见度基于不同参数的拟合方案.结果表明,观测期间平均能见度为(5.78±3.64)km,能见度与相对湿度、PM_(2.5)存在明显的负相关,相关系数分别为-0.66、-0.48.冬季平均消光系数为(398.72±219.88)Mm~(-1),Organic、NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和EC对消光的贡献率分别为38.81%、27.81%、23.95%和7.15%;春季平均消光系数为(248.36±78.42)Mm~(-1),Orgamic、NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和EC对消光的贡献率分别为31.59%、24.36%、32.63%和8.64%.对比不同的能见度拟合方案时,基于颗粒物成分的能见度拟合方案优于基于散射系数的.不同相对湿度区间内PM_(2.5)对能见度的影响程度不同,基于PM_(2.5)、相对湿度和温度的能见度拟合方案说明:低相对湿度的条件下,PM_(2.5)对能见度的影响较大;随相对湿度增大,相对湿度成为更为重要的影响因子.     

南京北郊工业乡村混合区秋季边界层VOCs垂直分布特征

利用2020年秋季南京北郊低对流层(0～1 000 m)VOCs探空实验数据,分析了该地区VOCs垂直廓线分布及其日变化、光化学反应性等特征.结果表明,φ(VOCs)随高度升高而降低(72.1×10^-9±28.1×10^-9～56.4×10^-9±24.8×10^-9).各高度上烷烃占比最大(68%～75%),其次为芳香烃(10%～12%)、卤代烃(10%～11%)、烯烃(3%～7%)和乙炔(2%).边界层日变化对VOCs廓线影响较大,早晚较低的边界层致使VOCs在近地面累积,而在上部体积分数较低;午后VOCs的垂直分布则较均匀.上午光化学反应性强(弱)的烯烃(烷烃)等的体积分数占比随高度升高而减小(增加),说明高层的VOCs光化学老化显著.午后VOCs各组分占比及其OFP在低对流层内垂直分布则较均匀.受周边不同来源气团影响,各高度φ(VOCs)及组分占比差异明显,工业气团在200～400 m;高度间φ(VOCs)随高度升高,芳香烃占比增大;城区气团φ(VOCs)垂直负梯度最大,近地面φ(VOCs)较高,...     

长三角地区一次区域污染过程中细颗粒物的来源解析及其光学特性

为研究长三角地区细颗粒物污染的分布特征及其光学特性,选择在城市(苏州)、郊区(南京)和区域背景站(临安)同时进行PM2.5采集并进行化学分析.这次污染过程中,苏州、南京和临安的PM2.5平均浓度分别达到(169.8±56.5)、(169.9±51.2)和(154.0±54.9)μg·m-3.散度系数分析显示3 个站点气...