灭草松和莠去津在土壤中的竞争吸附

采用振荡平衡法测定了低浓度范围内(＜30 mg·L-1)灭草松和莠去津单、双溶质在4种土壤中的吸附等温线.单溶质吸附结果表明,4种土壤中灭草松存在不吸附、吸附2种类型,吸附等温线类型有L和C型;莠去津的吸附等温线有L、S和C型;有机质、矿物质及农药疏水性是影响灭草松和莠去津在土壤中吸附的重要因素.通过比较单溶质和双溶质溶液中灭草松和莠去津的等温吸附线,发现混合溶液中它们的吸附行为相互之间随土壤类型不同存在竞争、无影响和协同作用,并且竞争程度与溶质浓度有关.用理想溶液吸附理论(IAST)和单溶质吸附等温线参数,模拟了双溶质溶液中灭草松和莠去津的吸附等温线,结果显示,该模型不能很好的预测实验结果.进一步结合吸附机理分析认为,不同土壤中的竞争结果是由于2种农药在其中共同占有吸附点的情况不同造成的.     

重金属离子在腐植酸上吸附的研究

对4种代表性重金属离子在腐植酸上吸附、pH对竞争吸附的影响及其吸附机理进行了研究。结果表明，Cu2＋、Pb2＋、Zn2＋的吸附等温线为F型，而Cd2＋等温线为L型；2．5＜pH＜3．5时，竞争吸咐次序为Cu2＋＞Pb2＋＞Cd2＋＞Zn2＋；pH＞5．0时，Cd2＋＞Cu2＋＞Zn2＋＞Pb2＋；Cu2＋在腐植酸上的吸附主要是以与腐植酸形成配合物的方式相互结合。     

TiO2诱导下左旋氧氟沙星的可见光降解及其机制

左旋氧氟沙星是一种新型污染物.单一的左旋氧氟沙星(LFV)和Ti O2无可见光响应,但二者共存下左旋氧氟沙星能发生显著的可见光降解.为此研究Ti O2用量、溶液p H以及左旋氧氟沙星浓度对Ti O2/Vis(可见光)降解左旋氧氟沙星的影响及机制.结果表明,左旋氧氟沙星能吸附在Ti O2表面,吸附服从准二级吸附动力学和Langmuir吸附等温线.吸附左旋氧氟沙星的Ti O2漫反射UV-Vis光谱进一步表明二者形成表面复合物.左旋氧氟沙星的Ti O2/Vis降解动力学符合LangmuirHinshelwood方程.合适的Ti O2浓度和中性p H有利于光解过程的进行.自由抑制实验、N2保护下左旋氧氟沙星的Ti O2/Vis降解实验揭示·O-2是该过程中的主要活性物种.同时,无氧左旋氧氟沙星-Ti O2悬浮液光照不同时间的UV-Vis光谱证明体系中存在电子向Ti O2导带的注入.依据实验结果提出吸附在Ti O2表面的左旋氧氟沙星与Ti O2形成表面复合物,在可见光照下发生电子迁移,从而引发左旋氧氟沙星降解.本研究表明利用污染与Ti O2形成表面复合物诱导其可见光降解可用来去除水中某些有机污染物.     

磷钨酸光催化降解直接大红4BE溶液的研究

以磷钨酸(PW12)为催化剂,对偶氮染料直接大红4BE进行均相光催化降解,考察了PW12用量、染料初始浓度对反应的影响,并对反应机理进行了探讨.结果表明,PW12能够有效光催化降解直接大红4BE.PW12用量￡600mg/L时,直接大红4BE的降解随PW12用量的增加明显加快, 光解过程符合表观一级反应动力学.当pH2.0、直接大红4BE初始浓度为50mg/L、PW12用量为600mg/L时,其光催化降解效果最佳, 对应的一级表观反应速率常数k为0.1164min-1.直接大红4BE初始浓度在50~150mg/L范围内,PW12对其光催化降解速率随染料浓度的增加而减小.结合直接大红4BE的循环伏安图,以及不同实验条件下PW12光催化直接大红4BE的UV-vis光谱图,进行的机理探讨结果表明,实验条件下,直接大红4BE的PW12光催化脱色过程是?OH氧化, PW12*–直接大红4BE复合物内的电子转移,以及杂多蓝PW12(e-)还原共同作用的结果,其中×OH氧化脱色起主导地位.     

阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）对磷钨酸(PW12)光催化还原降解偶氮染料直接耐晒黑G的影响

以磷钨酸H3PW12O4（PW12）为光催化剂,异丙醇（IS）作为电子给体,研究阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）对PW12光催化还原降解直接耐晒黑G（DB19）的影响.考察了CTAB浓度、pH值、DB19初始浓度等因素对反应的影响,并采用一级反应动力学对反应过程进行分析.结果表明CTAB增强了PW12对直接耐晒黑G的还原脱色作用,CTAB浓度增加,DB19的光催化脱色速率提高.PW12用量对DB19还原脱色的影响程度和趋势与溶液中CTAB浓度有关,当CTAB浓度为0.10 mmol.L-1时,DB19的脱色速率随PW12用量的增加而增加;CTAB浓度为0.05 mmol.L-1,PW12用量为200 mg.L-1时DB19的脱色速率最快,继续增加反而降低.DB19还原脱色速率随其初始浓度升高而降低.另外,通过循环伏安法和暗反应明确还原态杂多蓝对染料的还原脱色作用,并借助UV-Vis光谱研究DB19、PW12、CTAB之间的相互作用,探索CTAB对PW12/IS光催化还原降解DB19的作用机理.该研究结果表明阳离子表面活性剂CTAB能够增强偶氮染料废水的PW12催化还原脱色处理.     

超声激发碘自由基降解水中磺胺嘧啶

以H2O2和KI作为分子碘(I2)的来源,研究超声/H2O2/KI体系对磺胺嘧啶(SD)的降解效果.考察超声/H2O2/KI体系中溶液初始pH值、H2O2和KI添加浓度等因素的影响.采用碘自由基抑制剂甲硫咪唑对体系中的活性物质进行分析.结果表明,超声/H2O2/KI体系显著提高了磺胺嘧啶的降解效果,磺胺嘧啶的去除率随溶液初始pH值(2.6~5.2)的升高而降低; H2O2和KI的添加浓度对磺胺嘧啶的去除率影响较大,磺胺嘧啶的去除率随其初始浓度的增大而降低.碘自由基(I·和I2-·)是超声/H2O2/KI体系降解磺胺嘧啶的主要活性物质.HPLC图谱表明,磺胺嘧啶降解的同时生成4种产物,磺胺为降解产物之一.     

超声/过一硫酸盐氧化泛影酸钠的效果和中间产物毒性

采用超声（Ultrasound,US）催化过硫酸氢钾（Potassium peroxymonosulfate,PMS）对离子型碘代X射线造影剂-泛影酸钠（Sodium diatrizoate,DTZ）进行氧化降解,考察反应温度、初始pH的影响,分析US/PMS氧化DTZ过程中的主要活性物质和中间产物,并采用毒理基因组学评估DTZ氧化过程中的毒性变化.结果表明,US/PMS对DTZ具有显著的氧化效果,与单独US、PMS相比,反应60 min,降解效率分别提高了18.5和1.6倍.DTZ的降解率随温度（15~45℃）的升高而升高,降解过程遵循准一级反应动力学,反应活化能E_a=21.98 kJ·mol^-1;pH=3.21和9.16~11.05时,DTZ的降解率较高.自由基抑制结果和EPR分析表明,O₂^-·和¹O₂是US/PMS氧化DTZ的主要活性物质.反应过程中IO₃^-和I₂的生成量随DTZ降解率升高而增大.HPLC/MS/MS共检测出10种产物,其中3种为脱碘产物.基因毒理组学分析表明,DTZ毒性随反应的进行逐渐增强.     

Pd/Fe和Ni/Fe二元金属去除水体中莠去津的比较

对比Ni/Fe和Pd/Fe二元金属对莠去津的催化降解特性.结果表明,在相同反应条件下(C0=20.0mg·l-1,pH=3.0,金属添加量为1.0g),与Fe0相比,Pd/Fe对莠去津表现出比Ni/Fe更加明显的催化脱氯效果,反应75min,Fe0对莠去津的脱氯效率为7.09%,Ni/Fe达到99.11%,而Pd/Fe反应30min就能够100%还原莠去津.通过SEM,XRS和BET-N2测试,Pd以无定形状态分布在Fe0的表面,有利于比表面积的增大,Ni/Fe和Pd/Fe的比表面积分别为11.671和16.94m2·g-1;而且Pd/Fe对H2有非常强的吸附能力,1cm3的Pd在常温下能够吸附1000ml H2,最高能够达到2800ml.体系pH值对Ni/Fe和Pd/Fe催化莠去津的影响非常大,pH=2.0时, Pd/Fe反应15min能够100%降解莠去津;pH=3.0时,30min达到完全降解;pH=4.0和未调节pH条件下,75min的脱氯效率只有82.55%和46.5%.     

除草剂苯达松与腐植酸作用机理的研究

采用ＩＲ，ＥＳＲ，ＵＶ等近代仪器分析手段，对除草剂苯达松与２种不同来源的腐植酸的作用机理进行了研究。结果表明，苯达松与腐植酸作用时，因腐植酸所含官能团各类，数量不同，形成不同的吸附机理，含有羟基较多的腐植酸ＨＡ１，易与苯达松形成离子键，氢链是其可能的吸附机理；而含有胺基和低羧基的腐植酸ＨＡ２，则易与苯达松以氢键相结合，苯达松与腐植酸作用时，两者之间发生了电荷转移，形成了更大的共轭体系。     

UVA紫外辐射下H2O2/KI降解水中磺胺嘧啶

研究了UVA(λ=365 nm)紫外辐射下碘与过氧化氢共存对水中磺胺嘧啶的降解.同时,考察了溶液初始p H值、H_2O_2和KI添加浓度等对UVA/H_2O_2/KI体系降解磺胺嘧啶的影响,并对体系中的主要活性物质进行了分析.结果表明,UVA/H_2O_2/KI体系对磺胺嘧啶的降解作用显著.初始p H值的影响较大.作为体系中碘及其自由基产生的关键因子,一定范围内,H_2O_2、KI的添加浓度增加,磺胺嘧啶的去除率增加,且存在适宜添加浓度,分别为120 mmol·L~(-1)和2.4 mmol·L~(-1).甲醇和甲硫咪唑的抑制实验结果表明,碘自由基为UVA/H_2O_2/KI体系降解磺胺嘧啶的主要活性物质.HPLC谱图显示,磺胺嘧啶在降解过程中主要有3种产物生成,其中之一可能为磺胺.